（凝聚态物理专业论文）瞬态热光非线性研究.pdf

ab s t r a c t t h e s t u d y o n t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s i n l i q u i d m e d i a i n t h e n a n o s e c o n d r e g i m e i s p r e s e n t e d in t h i s d i s s e rt a t i o n . u n l e s s c e rt a i n s i m p l i f i c a t i o n i s m a d e in t h e t w o e x t r e m e c o n d i t i o n s , i t i s e x t r e m e l y d i ff i c u lt t o a n a l y z e t h e r m a l r e fr a c t i o n i n t h e t r a n s i e n t r e g i m e , b e c a u s e b o t h w a v e e q u a t i o n s f o r e l e c t r o m a g n e t i c l a s e r fi e l d a n d a c o u s t i c e q u a t i o n m u s t b e s o lv e d s i m u l t a n e o u s l y . t h e r e i s a l a c k o f q u a n t i t a t iv e a n a ly s i s f o r t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s i n t h e t r a n s i e n t re g i m e s o f a r , w h i c h l i m i t s t h e a p p l i c a t i o n o f t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s i n o p t ic a l l im i t e r r e s e a r c h w o r k , l i m i t s t h e u s e o f z - s c a n t e c h n o l o g y i n t h e n a n o s e c o n d r e g i m e a n d s o m e t i m e s e v e n l e a d s o m e p e o p l e t o o b t a i n i n c o r r e c t r e s u l t s . t h e m a i n r e a s o n w h y t h e s t u d y o n t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s i n t h e t r a n s i e n t r e g i m e c o u l d n o t m a k e p r o g r e s s f o r a l o n g t im e i s b e c a u s e i t i s d i ff i c u l t t o g e t t h e c o r r e c t r e s u l t s b y th e p r e s e n t t h e o ry m o d e l . a s s u m i n g t h e e x p a n s i o n a l o n g z - a x i s c a n b e n e g l e c t e d c o m p a r i n g w i t h t h e r a d i a l e x p a n s i o n , w e g e t t h e a c c u r a t e n u m e r i c a l r e s u l t s o f t h e t h e o ry m o d e l b y f i n it e d i ff e r e n c e m e t h o d . o u r n u m e r i c a l m o d e l i n g r e s u l t s a r e b e tt e r t h a n t h e r e s u l t s i n o t h e r r e f e r e n c e . t h e p r o p e rt i e s o f t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s i n t h e t r a n s i e n t r e g i m e a r e d i s c u s s e d b y n u m e r i c a l m o d e l in g m e t h o d . t h e e x p e r i m e n t a l z - s c a n r e s u l t s o f t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s o f t h e s o l u t i o n o f i o d i n e in e t h a n o l i n t h e t r a n s i e n t r e g im e a r e o b t a i n e d . t h e r e s u lt s o f e x p e r i m e n t a n d m o d e l i n g a r e c o m p a r e d a n d d i s c u s s e d . i n m o s t c o n d i t i o n s , t h e n u m e r i c a l m o d e l i n g r e s u l t s a c c o r d w i t h t h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s , a l t h o u g h n o t v e ry e x a c t . b u t i n s o m e d e t a i l s , t h e d i ff e r e n c e o f t h e t w o r e s u l t s i s v e ry o b v i o u s . w e f o u n d t h e n o r ma l i z e d t r a n s m i tt a n c e o f t h e e x p e r i m e n t a l t h i c k m e d i a z - s c a n c u r v e s a r o u n d z - 0 p o i n t i s m u c h h i g h e r t h a n 1 .0 , w h i c h i s v e ry d i ff e r e n c e f o r m t h e u s u a l l y k e r r t y p e t h i c k m e d i a z - s c a n c u r v e s . t h e n u m e r i c a l m o d e l i n g r e s u l t s i n t h i s p a rt o f t h e z - s c a n c u r v e i s s m a l l e r t h a n 1 . 0 b y c o n t r a r i e s . we c a n d r a w a c o n c l u s i o n fr o m t h e s e d i ff e r e n c e s t h a t t h e t h e o ry m o d e l w i d e l y u s e d t o a n a l y z e t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s i n t h e t r a n s ie n t r e g i m e i s r a t h e r s i m p l i f i e d . i n o r d e r t o g i v e a m o r e a c c u r a t e m o d e l i n g r e s u lt s a c c o r d i n g w i t h t h e e x p e r i m e n t a l r e s u l t s , a b e tt e r t h e o ry m o d e l s h o u l d b e d e v e l o p e d . wh e n t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t a n d n o n l i n e a r k e r r e ff e c t s i m u lt a n e i t y p r e s e n t i n a l i q u i d m e d i a , t h e t w o e ff e c t s w o u l d c o m p e t e w i t h e a c h o t h e r i n d i ff e r e n t l i n e a r a b s o r p t i o n c o e f f i c i e n t . i n v e s t i g a t io n o n t h e c o m p e t i t i o n p r o c e s s i s b e tt e r t h a n i n v e s t i g a t i o n o n t h e t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t i n t h e t r a n s i e n t r e g i m e o n l y , t h e c o m p e t i t i o n m e t h o d h a s f e a t u r e e x t r a c t i o n a b i l i t y , a n d i t c a n e ff e c t i v e l y d e c r e a s e t h e a ff e c t i o n o f t h e l a s e r a n d m e a s u r e m e n t s y s t e m i n s t a b i l i t y . b e c a u s e c l e a r e r r e s u l t s c a n b e o b t a i n e d i n t h i n m e d i a b y c o m p e t i t i o n m e t h o d , it c a n g r e a t l y r e d u c e t h e t im e f o r n u m e r i c a l m o d e l in g . t h e i n v e s t i g a t i o n o n t h e c o m p e t i t i o n p r o c e s s o f t h e s e t w o n o n l i n e a r e ff e c t s i n s o l u t i o n o f i o d i n e i n c a r b o n d i s u l f i d e i s p r e s e n t e d i n t h i s d i s s e r ta t i o n , a n d t h e r e s u l t s o f e x p e r i m e n t a n d m o d e l i n g w a s c o m p a r e d a n d d i s c u s s e d . w e o b t a i n e d a g o o d k n o w l e d g e a b o u t t h e s i m i l a r i t y a n d d i ff e r e n c e b e t w e e n t h e t h e o ry re s u l t s a n d t h e e x p e r im e n t r e s u l t s t h r o u g h t h i s re s e a r c h w o r k . t h e r e s u lt s o b t a i n e d i n t h i s d i s s e rt a t i o n c a n b e u s e d i n t h e f i e l d o f o p t i c a l l i m i t e r ; i t a l s o c a n b e u s e d i n t h e a n a l y s i s o f t h e z - s c a n m e as u r e m e n t r e s u lt s o f l i q u i d m e d i a w i t h l i n e a r a b s o r p t i o n c o e f fi c i e n t . f u r th e r r e s e a r c h i n g w o r k c a n b e d o n e i n t h e b as i s o f t h i s d i s s e rt a t i o n , a n d a b e tt e r t h e o ry m o d e l m a y b e a c q u i r e d in t h e f u t u r e . k e y wo r d : t h e r m o - o p t ic a l e ff e c t , o p t i c a l l i m i t e r , n u m e r i c a l m o d e l i n g , t h e r m a l e x p a n s i o n , z - s c a n . m 叫 击开大学博士李位伦大 第一章 绪论 非线性光学研究相干光与物质相互作用时出现的各种非线性效应， 包括对这 些效应产生的原因和过程规律性的深入了解， 以及探索它们在当前或今后科学技 术发展中的各种可能应用等。非线性光学的发展和激光技术的发展是密不可分 的. 正是激光这种优异光源的出现， 才真正打开了非线性光学这一奇妙科学领域 的大门。1 9 6 0 年m a i m a n 首次实现了 激光的可控操作r l ， 此后不久， f r a n k e n 等 人利用脉冲红宝石激光器输出的 0 .6 9 4 3微米激光入射到石英晶体中，第一次观 察到0 .3 4 7 2 微米倍频相干辐射的产生， 首次证实了 倍频效应2 1 。 这一实验的成功 实际上标志了非线性光学这个领域的诞生。 这一发现引发了人们对非线性光学领 域广泛的研究兴趣，直到今天仍持续不衰。 非线性光学及其应用领域的研究受到广泛的关注和重视，非线性光学在激光 技术、 光学存储、 光通信和光学逻辑运算以 及光信息处理方面所显示的诱人的应 用前景， 始终激发着人们的研究热情。 现在， 大量非线性光学效应被发现并对它 们产生的 机理和规律性进行了 深入研究。 随着二次和三次谐波、 光学参量放大与 振荡、 各种受激散射过程、四波混频与光学位相共扼、 光学双稳和非稳现象、自 聚焦与自 散焦、 饱和与反饱和吸收、多光子吸收、以及各种相干瞬态现象等基本 非线性光学效应的相继发现， 非线性光学已越过纯粹基础研究的阶段。 尽管非线 性光学的理论框架在 6 0年代初已 基本建立，但一些基本问题的研究仍很活跃。 人们一方面力求继续发现新的现象与效应， 新的非线性光学材料。 另一方面， 则 把更多的努力放在将已知的非线性光学效应原理应用到各种技术领域。除此以 外，非线性光学与其它有关学科 ( 如固体物理、等离子体物理、表面物理、超导 体、集成光学与纤维光学、声学、化学、生物学、医学和材料科学等)的相互渗 透与 相 互 促 进， 也 是当 前 和 今后 一 段时 期的 主 要 发 展 趋势 3 .7 1 热光非线性效应是被最早研究的光学非线性效应之一 早在1 9 6 4 年， g o r d o n 等人就首 次 报道了 热 透镜 效应， 并 解释了 这一 非 线 性效 应的 产生 机理8 1 。 作为一 种广泛存在的非线性效应， 热光非线性及其产生的诸多实验现象曾强烈地吸引了 众多的研究者9 . 3 1 1 。时至今日 ， 人们普遍认为至少在原理上对于热光非线性效应 的认识是充分的。同时人们也发现， 热光非线性效应， 特别是纳秒脉冲作用下的 瞬态热光非线性效应， 其作用过程却非常复杂， 对其发生过程进行全面的理论分 南开大学博士嵘位伦我 析和模拟只有借助于高端计算机进行大型的数值计算才行。 因此， 尽管瞬态热光 非线性效应的理论模型早在1 9 6 9 年就建立起来了 3 8 1 ， 但是在其后将近三十年的 时间里无论理论上还是实验上都几乎没有取得什么进展， 问题的关键在于人们无 法将理论模型和实验结果进行比较。 因此对于瞬态热光非线性效应的作用过程的 认识在今天仍然是非常粗略的。 比如说， 人们知道瞬态热光非线性效应的大小主 要取决于脉冲宽度和声波横过光束截面的传播时间的比值， 但是却不知道准确的 对应关系。 这些认识上的不足一方面限制了瞬态热光非线性效应在光限制等领域 的应用， 另一方面也严重制约了非线性光学测量技术的发展。 近几年， 随着计算 机 技 术 和 非 线 性 光 学 测 量 技 术 的 发 展 ， 瞬 态 热 光 非 线 性 效 应 的 研 究 越 来 越多 地 引 起了许多研究者的兴趣， 并取得了一些可喜的进展。 在本章中我们将对瞬态热光 非线性效应的产生机理、 研究意义和研究概况等作一详细介绍。 1 . 1热光非线性效应及其研究概况 1 . 1 . 1 热光非线性效应的产生机理 热光非线性效应，又被称为热致非线性效应、热透镜效应等，( 英文名称分 别有:o p t i c a l l y i n d u c e d t h e r m o - o p t i c a l e ff e c t s , t h e r m a l n o n l i n e a r r e fr a c t i v e e ff e c t s , t h e r m a l l e n s e ff e c t s 等) ， 是非线性介质通过吸收入射激光的能量产生局域的温度 梯度分布， 然后通过热膨胀效应导致介质密度局域改变， 密度的改变最终导致了 折射率的改变， 反过来影响了 入射激光传播的一种光学非线性效应。 热光非线性 效应是被最早研究的光学非线性效应之一。早在1 9 6 4 年， g o r d o n 等人就首次报 道了 热 透镜 效 应， 并 得 到了 热 透 镜焦 距的 表 达 式 8 1 . 早 期的 研 究 发 现， 对于高 斯 光束的激光入射产生的热光非线性效应， 其折射率变化的分布常常和光束的径向 分布近似一致， 这种呈高斯型的折射率变化分布可以相当 好地被作为一个类透镜 来处 理， 因 此也 通常 将这种 效 应称为 热透镜效应8 - 1 0 1 。 热透镜 对 透射激光束产生 所谓的自 聚焦或自散焦现象。因此早期的关于热光非线性效应的研究与自聚焦、 自 散焦的研究常常紧密在联系一起。 光束的自 聚焦在过去曾强烈的吸引了 许多研 究者，它是紧密依赖于光束横向分布的波的非线性传播的典型代表。 普遍认为，热光非线性效应的非线性折射率的产生机理是由热膨胀导致的密 度变化引起的。当 光学介质对入射激光呈现出一定形式的 光能吸收时( 如单光子 或多光子共振吸收) ，一部分被吸收的光能通过介质粒子的非辐射跃迁而转换为 南开大尝博士学位伦大 介质的热能， 从而引起光通过区域的局部温升: 温度变化的结果又导致了热膨胀 的产生， 从而改变介质局域的密度分布， 而密度的改变又是通过声波在介质中的 传播来实现的. 介质密度的局域变化最终导致了折射率的改变。 这就是热光非线 性效应的基本产生过程。由热膨胀效应引起的介质密度变化， 服从由 这种效应激 发的弹性声波的力学运动规律， 因而就决定了这种物理过程的非定域性和非同时 性， 这意味着光束通过介质空间的某一定点和某一时刻的折射率变化， 并不单纯 的由该点和该时刻的光场所决定，( 考虑弹性声波的传输效应后)还间接的与邻 近区域其它时刻的光场行为有关。 从上面的简单分析中我们可以看出， 热光非线性效应的建立过程事实上是一 个非常复杂的过程， 要对其进行全面的理论分析是相当困难的。 理论分析困难的 另一方面是， 在热光非线性效应发生的同时， 还伴随着其它一些难以区别开来的 非线性效应。 强激光在通过热膨胀效应改变着介质的密度分布的同时， 还通常通 过另一种效应改变着介质的密度电 致伸缩效应。 电 致伸缩效应是指在光频电 场入射情况下，组成介质的基本单元 ( 原子、离子或分子) 承受到与光场振幅平 方的梯度成正比的力的作用， 形成宏观的弹性力学运动。 对于液体介质，由电致 伸缩效应导 致的 介质折射率变化的响 应时间 约为 1 0 一 秒， 对于固 体介质， 约为 1 0 - 10 秒。 固 体的 热 膨 胀系 数 通 常 要比 液 体的 热 膨 胀 系 数 小 一 个 数 量 级， 因 此固 体 中的折射率改变通常是由电 致伸缩效应造成的。对于吸收效应明显的液体介质， 电致伸缩效应通常要比热膨胀效应小一个数量级或更多， 因此在液体介质中折射 率的改变通常是通过热膨胀效应实现的。 强激光除了通过密度的改变导致介质折 射率的改变外，还可能通过其它一些机制由温度的改变来直接导致折射率的改 变， 通常这种折射率对于温度的直接依赖关系是由吸收带的位移引起的。 随着温 度的提高，紫外吸收带向可见区域位移，因此由 此产生的d n l d t是正的。多数 情况下由温度的改变直接导致的折射率改变要比通过密度的改变导致的折射率 改变小得多。 综上所述，我们可以得到如下描述在强激光作用下由于吸收和密度变化导致 介 质 折 射 率 变 化 的 公 式 4 2 .4 7 1. ( 1 . 1 ) t 助-苏 + 如 an一如 -一 如 一3 一 南开大李博士学位伦大 其中，( a n i a p ) t 表示由 于 介 质密 度的 改 变引 起的 折 射率 变化系 数， 密 度的 改 变 如是 由 热 膨 胀 或 电 致 伸 缩 效 应 引 起 的 ; ( a n i a t ) p 表 示 分 子( 或 电 子 ) 的 极 化 率 对温度的直接依赖关系，a t 是温度的变化。 在上面的讨论中我们并没有涉及其它与温度和密度无直接关系的因素产生 的非线性折射率变化。 在通常情况下， 强光通过光学介质时引起的折射率感应变 化主要是由三阶非线性电极化效应所决定的。 电子云的畸变是产生三阶非线性电 极化效应的主要原因。 作用的光场可以引起介质中存在电荷分布的改变， 从而导 致折射率的改 变。 特别是当 光 频处于介 质的 吸收 带上时， 三阶极 化率x 3 会有很 大 的增强， 此时共振激发引起介质布居数的再分布， 因而电子云分布也将改变. 当 存在拉曼共振或双光子共振的时候，x 3 也能被共振增强。 在由 各向异性分子所 组成的普通的液体中， 当采用纳秒和亚纳秒激光脉冲时， 分子的重新取向和重新 分布常常是产生所观测到的 月 的主要机制。对光学各向异性分子而言，当分子 对称轴( 或对称平面) 相对于入射光场偏振方向( 或偏振平面) 有不同 取向角时， 分子本身的感应电偶极矩的数值和方向是不同的。 在宏观各向同性介质( 如液体) 中，由于众多分子按取向随机分布， 因此平均的总电极化特性与方向无关。 在强 光场作用下， 液体内的各向异性分子有被迫作规则再取向的趋势，以便使系统的 自由能取极小值， 使得它们的感应偶极矩为最大， 分子的重新取向 和重新分布都 会导致介质的折射率发生变化， 这就是所谓的光克尔效应。除了少数例外， 一般 来说， 分子在固体中是不能自由 地转动和移动的， 因此， 光克尔效应对在固体中 所观测到的 ” 是不会有贡献的。在特定情况下，折射率变化亦可由二阶非线性 电极化效应通过所谓的串级效应产生， 变化量的大小与作用光场的振幅成正比。 上面谈到的这几种机制都是非常重要的非线性折射率产生机制， 但由于这些非线 性效应和我们要重点研究的瞬态热光非线性效应的关系不是很密切， 因此在这里 没作详细介绍。 论文中我们将重点介绍热光非线性效应对于光克尔效应测量结果 的影响。 由于液体介质通常具有小的比热系数和大的体膨胀系数，可以有大的热光非 线性系数， 因此液体介质通常是很好的热光非线性材料。 对于液体介质， 热膨胀 效应引起的折射率变化通常要比电 致伸缩效应和由 温度变化直接导致的折射率 变化要高得多。因此可以忽略后两种效应， 使研究的问题简化。 基于以上原因及 实用角度的考虑， 我们把液体介质的热光非线性效应作为研究的重点。 为了 研究 一a 一 南开大学博士学位伦未 的方便，我们总结了各种常用溶剂的物理数据，见附录表 l . 1 . 1 .2 热光非线性效应的时间特性 热光非线性效应具有很强的时间特性， 也就是说热光非线性效应在不同时域 的表现形式差别很大， 这是因为在热光非线性效应的发生过程中除了光波的传播 外， 还有另外两种波在介质中传播着， 这就是由热扩散导致的热波和由热膨胀导 致的声波。 这三种波在介质中相互作用、 相互影响， 直接决定着折射率改变的大 小分布。 由于热扩散过程和热膨胀过程的特征时间通常差别很大， 这就使得不同 时间宽度的激光脉冲引起的热光非线性效应， 以及同一种宽度的脉冲激光引起的 热光非线性效应在不同的时间尺度上的表现形式和相应的研究方式差别很大。 对 于 热 光非线 性效应的 研究， 有两 个时间 量 是 非 常重要的 3 9 1 ， 一个是热 光非线 性的 建立时间，通常定义为声波横过光束截面的传播时间t a c , t a c 二 。 d v s ，其中。 0 是 光束的束腰半径， 其典型值为几微米至几十微米， 。 、 是介质中的声速， 液体介质 中 的 声 速c ; 一 般为1 - 2 p m / n s ， 因 此t - 的 典 型 值为1 0 -1 - 1 0 -9 秒。 另 一 个 是 与 热 扩 散系数d相联系的 热扩散时间td, ( t d = (d 0 i 4 d ) , z d 的典型 值为1 0 -3 - 1 0 一 秒。 以 束腰半径等于 1 0微米为例，我们分别计算了几种常用液体介质的这两种特征时 间的大小，把它们列于表1 . 1 中。 表 1 . 1 常用溶剂的t 。 和: 二 的计算值 ( 以。 = 1 0 1 1 m 为例) 镇 参 数 中文名称 、 p -c p ( j -c m -k -)cs(m-s- i) k ( 1 0 - w -c m -k ) t。 ( 1 0 -1 s ) t. r ( 1 0 -1 s ) 丙酮 1 . 6 9 - 1 . 7 61 0 5 0 - 1 1 9 0l 60 . 2 78 . 9 苯1 . 5 1 一 1 . 5 31 1 7 0 - 1 3 0 01 3 名0 . 2 88 . 1 二硫化碳 1 . 2 7 - 1 . 3 21 1 5 0 - 1 1 7 01 3 . 90 . 2 38 . 丁 三氮甲烷 ( 级仿) 1 . 41 - 1 . 4 59 9 01 1 . 80 . 3 01 0 . 1 乙醇1 . 8 8 - 1 . 9 41 0 1 0 - 1 2 1 01 7 . 60 . 2 79 . 4 四氧化碳1 . 3 5 - 1 . 3 79 3 0 - 9 5 01 0 . 30 . 3 31 0 . 6 水 4 . 1 7 一 1 9 1 4 6 0 - 1 5 0 06 00 . 1 76 . 8 其中，。 是密度， c p 是定 压比 热， c s 是 声 速， k 是 热导率，t 。 二 。 : / 4 d ， 热传 一5 一 南开大李博士李位论友 导 系 数d = k / p e p , t a = (0 / c s . 从表中可以看出， 在假设入射激光的束腰半径等于1 0 微米的情况下， 热光非 线性效应的建立时间t a c 只有几纳秒到十几纳秒左右，而相应的热扩散时间t d 为 零点几个毫秒。 两个特征时间相差 1 0 4 - 1 0 5 倍左右。因 此对于不同 脉冲宽度的脉 冲激光入射， 以及同一宽度脉冲激光入射在不同的时间段上产生的热光非线性效 应的差别会相当大。根据入射激光的脉冲宽度相对于t a和t d的大小，可以将不 同时间尺度上的热光非线性效应的特点简单归纳如下: . 对于连续光或脉冲宽度很长 ( 远大于t d )的准连续光，温度和密度的分 布都会在较短的时间内 ( 同激光的脉冲宽度相比) 达到稳定的分布，因此热扩散 过程和热膨胀过程的影响都不需要考虑， 而介质和外界之间的热交换过程成为影 响最终非线性折射率分布的主要因素。 . 对于脉冲宽度与t d 接近的脉冲激光入射的情况，以及虽然是连续光入射 但是研究的重点是非线性效应随入射时间的变化过程。 在这种情况下热膨胀过程 在整个脉冲的作用过程中占的时间很短， 因此完全可以忽略热光非线性效应的建 立过程， 而热扩散过程的影响将是主要的。 理论分析要求把描述光波的传播方程 与热传导方程结合起来考虑。 以往的关于热光非线性效应的研究很多是针对这种 j清况的。 . 对于脉冲宽度远小于t d 同时又远大于t-的脉冲激光的作用， 那么既可以 忽略热扩散过程的影响， 又能够忽略热膨胀过程的影响， 因此这种情况下的理论 研究要容易得多， 也只有这种情况下的热光非线性效应引起的非线性折射率的分 布可以很好地近似于入射激光的径向分布。由 于在这个时域热扩散来不及发生， 因此可以 在很宽的时间范围内表现为积累效应，从而表现出很强的非线性效应， 这是人们对热光非线性效应的 研究兴趣之一。 . 对于脉冲宽度与 。接近的纳秒脉冲激光的作用， 由于脉冲宽度远小于热 扩散时间t d ，可以认为在激光脉冲的作用时间内，热扩散效应根本来不及发生， 因此热扩散效应的影响无需再被考虑。 但在这种情况下热膨胀过程的影响却不能 被忽略。 对这一非线性过程的全面理论分析要求把描述光波的非线性传播方程与 描述热膨胀过程的声波方程结合起来考虑， 通常认为只能通过做庞大的数值运算 才能实现。 . 对于脉冲宽度远小于t a c 的脉冲激光的作用， 在脉冲的重复频率不是太高 6 一 击开大李博士学位伦人 的情况下， 由于在激光脉冲的作用过程中热膨胀来不及产生， 通常认为没有热光 非线性效应产生。 根据入射激光的脉冲宽度和热光非线性效应的建立时间t a c 的关系， 可以 把热 光非线性效应分为两大类: 把脉冲宽度可以 和非线性效应建立时间相比拟的脉冲 激光入射产生的热光非线性效应称为瞬态热光非线性效应， 相应地把脉冲宽度远 大于非线性效应建立时间的脉冲激光或连续光入射产生的热光非线性效应称为 稳态热光非线性效应。瞬态热光非线性效应通常对应于纳秒脉冲激光入射的情 况，而稳态热光非线性效应对应于连续光和脉冲宽度远大于t a c 的脉冲激光 ( 比 如微秒或毫秒脉冲激光) 入射的情况。 稳态热光非线性效应的大小主要由热光系 数和吸收系数来决定， 瞬态热光非线性效应的大小还决定于激光的脉冲宽度、 束 腰半径，介质的声速等。 对于纳秒脉冲激光入射产生的瞬态热光非线性效应，由于入射激光的脉冲宽 度与t a c 相差不多， 热膨胀过程产生的影响无法被忽略，光波的传播过程和介质 的热膨胀过程需要同时被考虑， 使得问题变得非常复杂。 事实上， 瞬态热光非线 性效应的作用过程是一个非常短暂而且复杂的过程， 是多种效应同时发生并相互 作用、 相互影响的过程。 其中光波的非线性传播过程和介质密度的热膨胀过程是 两个主要的过程， 正是这两个过程的相互作用、 相互影响， 决定着瞬态热光非线 性效应的一些独特性质。 光波的非线性传播过程可以由非线性传播方程描述， 这 是一个抛物线型的二阶偏微分方程; 而介质密度的 热膨胀过程通常由 声波方程描 述，这是一个双曲线型的二阶偏微分方程。这两个方程是相互联系同时成立的， 也就是说要对瞬态热光非线性效应的作用过程进行全面的理论分析和模拟， 必须 解一个由两个二阶偏微分方程组成的方程组， 这是一个非常复杂而困难的理论问 题。由于这个问题不可能存在解析解， 要得到这一问题的答案只能寄希望于用计 算机进行庞大的数值计算. 不难理解， 为什么瞬态热光非线性效应的理论模型早 在1 9 6 9 年就已 经建 立 起来了 s a t ， 但是在 将近三十 年的 时 间里 这 方面的 研究几 乎 没有任何进展的原因。 为了回避瞬态热光非线型效应理论分析的困难， 在过去人们遇到相应问题的 时候， 通常用两种近似的方法来处理， 也就是或者把瞬态热光非线型效应当作稳 态热光非线性效应进行处理， 或者忽略它的影响.由于这两种处理方法只适用于 极端的情况，因此在多数情况下都是不确切的、非定量的，存在很大的盲目性。 但是由于人们无法从理论上给出瞬态热光非线性效应的定量描述， 这两种近似处 7 南开大李博士学位伦炙 理方法仍然获得了广泛的应用。 正是由于这两种处理方法的广泛应用， 使得部分 研究者对热光非线性效应产生了一些错误的认识， 比如混淆了热光非线性效应的 建立时间 和热 扩散时间的 差别， 认为 在纳秒脉冲 ( 甚至 微妙脉 冲 ) 作用下热光非 线 性效应来不及产生， 并以 此误认为发现了具有巨 三阶非线性系数的 材料3 2 -3 4 1 等。 对于稳态热光非线性效应的情况， 虽然同样存在着复杂的热光非线性效应建 立过程，但是这个建立过程所用的时间同整个激光脉冲的作用时间相比非常短， 是完全可以忽略的。 因此为了讨论问题的方便， 通常忽略热光非线性效应建立过 程的影响。 也就是忽略热膨胀过程的时间， 近似认为随着温度场的建立， 相应的 介质密度可以在瞬时达到与新的温度分布一致的稳态分布. 这种近似方法可以 使 问题的讨论大大简化， 因此获得了广泛的应用。 在忽略热光非线性效应的建立时 间的情况下，密度的变化和温度的变化之间存在如下简单的关系: 如=(助/ 毋) 沪t , 这 里 ( 助i a t ) p 是 常 数 ， 把 它 代 入 公 式( 1 .1 ) 中 ， 可 以 得到: 一 (穿 )a t(1.2 ) 这就是人们熟悉的描述热光非线性效应的介质折射率变化的公式，其中， d o d t就是平常所说的热光系数。对稳态热光非线性效应产生的非线性折射率 分布起决定作用的通常是热扩散过程。 在理论研究上， 要求把描述光束传播的抛 物型方程与热传导方程结合起来考虑。 以往的关于热光非线性效应的 研究绝大部 分都是基于这种研究方法的。 1 . 1 . 3热光非线性效应的研究概况 最早的关于热光非线性效应的研究报道是g o r d o n 等人在 1 9 6 4 年发表的， 他 们首次报道了 激光谐振腔内的介质产生的热透镜效应， 研究了 激光器输出光的动 态变化: 并 从热 传导 方 程出 发， 得到了 热透镜焦 距的 表 达式8 1 . 从那以 后， 无 论 从理论上还是从实验上， 人们对热光非线性效应都进行了大量的研究。 这些研究 包括通 过热 透 镜的 高 斯光束的 近场和 远场的 光强 分 布 9 - 15 1 ; 热透镜效 应的 像差问 题 1 4 -1 7 1 ; 运 动 介 质中 的 热 光 非 线 性 效 应 (1 2 .18 1 : 热 光 非 线 性效 应引 起的自 陷 细 丝 现 8 一 南开大檬博士尝位格我 象19 -2 0 1 ; 非 线性 吸收 增强 热 光 非 线 性效 应 12 11 ; 各 种材 料的 热光 非线 性 效 应 研究 2 2 一和测量方法研究 2 9 -3 1 1 ; 热光非 线性效 应的 各种应用研究 2 4 -2 6 1 ; 以 及关于热光 非线性效应的 各种简化理 论分 析 模型 1 3 , 1 8 ,2 7 -2 8 等。以 往的 这些研究主要集中 在连 续光或毫、 微秒脉冲激光入射产生的热光非线性效应， 也就是稳态的热光非线性 效应。 相对于大量的对于稳态热光非线性效应的研究报道，对于瞬态热光非线性效 应的 研究 报 道却 很 少。 虽 然 早 在1 9 6 9 年l o n g a k e r 等 人 就 对瞬 态 热光 非 线 性 效 应 的发生过程进行了 研究， 并得到了 描述这一过程的理论模型， 测量了 纳秒脉冲激 光对另一长 脉冲激光束的 干 扰作 用3 8 1 。 但是由 于理论分析和实 验测t的困 难， 瞬 态热光非线性效应的 研究在很长时间都没有取得什么进展。 直到近几年， 这方面 的研究才取得了可喜的进步.1 9 9 7 年b r o c h a r d 等人才首次报道了自 作用的瞬态 热 光 线 性 效 应的 实 验 结 果 和 简 单 的 理 论 分 析 3 9 1 ; 随 后 ， k o v s h 和h a g a n 等 人 给 出 了 薄 样品 的 瞬态 热 光 非 线 性 效 应的 数 值 模 拟结 果 4 0 4 3 1 。 在 下一 节 我 们 将 详 细 介 绍 这方面的研究概况。 1 .2瞬态热光非线性效应的研究概况 1 .2 . 1瞬态热光非线性效应的研究意义 近年来，瞬态热光非线性的研究越来越多地引起了人们的注意。这主要基于 以下一些原因: 首先，对瞬态热光非线性效应进行深入的研究是非线性光学发展的需要。随 着纳秒脉冲激光器在非线性材料测t中的广泛应用， 瞬态热光非线性效应的存在 常常是不可避免的. 通过前面的分析我们知道， 要对瞬态热光非线性效应的作用 过程进行全面的理论分析和模拟是非常困难的， 为了回避这一困难， 人们习惯于 或者把它当作稳态热光非线性效应进行处理， 或者忽略它的影响， 显然这两种处 理方法都是非定量的， 存在着很大的不确定性和盲目 性。 我们注意到很多用纳秒 脉冲激光 ( 甚至微秒脉冲) 测t非线性效应的实脸结果的讨论过程中都轻易地忽 略了热光非线性效应的影响， 而又没能给出忽略的理由。 我们有理由坏 疑在这些 实验结果中， 热光非线性效应的影响是不能忽略的， 甚至是测t结果的主要贡献 部分。 一9 一 南开大李博士李位论友 近几年来，富勒烯类、酞著类等具有三维和二维共扼兀电子体系的有机聚合 物由于具有很强的三阶非线性效应和反饱和吸收效应而成为热门 研究课题5 4 -6 3 1 在对这类有机聚合物的非线性效应的研究中， 光源广泛采用的是脉冲宽度为i o n s 左右的脉冲激光器， 同时这类材料通常均具有明显的线性吸收效应，又通过透 镜聚焦的方法来加强激光的能量密度， 在这种实验条件下， 瞬态热光非线性效应 的存在是不可避免的。 但是由于无法定量地给出在这些研究过程中瞬态热光非线 性效应的大小， 多数作者有意无意地忽略了热光非线性效应的影响， 这样就有可 能把本来是热光非线性效应造成的影响归结于其它的非线性效应， 比如反饱和吸 收效应或者三阶光学非线性效应等。 也有部分研究者对实验过程中热光非线性效应的影响给出了讨论7 7 -7 8 1 。比 如， 为了给出可以忽略热光非线性效应影响的理由， 可以根据通常情况下瞬态热 光非线性效应要比稳态热光非线性效应小的原理， 用稳态的方法计算它的大小以 证明可以忽略它的影响。 也可以用同样吸收系数但不具有其它非线性效应的相同 溶剂的溶液来证明热光非线性效应的影响可以 忽略等。 但是这些讨论方法只能适 用于一些特殊情况。 另一方面， 对于热光非线性效应的错误认识仍然广泛存在。比如有些作者错 误地认为， 热光非线性效应的建立时间很长， 对于纳秒脉冲激光 ( 甚至微妙脉冲 激光) 根本不能起作用， 只要减少脉冲的重复频率， 就可以 避免它的影响等。 这 些错误的认识常常导致一些错误结论的产生。 对于茶溶液的非线性效应的研究过 程就是一个明显的例子。 近年来， 人们对茶溶液中的非线性光学性质做了大量的 研究， 这主要是由于茶溶液表现出的极大非线性效应， 因此被视为一种新型的克 尔 介 质而受到 重 视3 2 -3 4 1， 文 献 3 6 和 3 7 在纳 秒 脉冲 激 光 情况 下分别 用单光束 扫 描法和自 聚焦法测量了茶溶液中三阶非线性极化率及非线性吸收系数， 但都没 有分析非线性光学效应的起源。 但后来发现茶溶液中产生光学非线性的原因是热 光非线性效应， 田建国等人用单光束扫描法对茶酒精溶液中因线性吸收引起的 热效应进行了 研究， 并测出了 热光系数， 否定了 许多报导中有关茶溶液具有极大 的三阶非线性系数的结论(3 5 1 因此，对瞬态热光非线性效应的进行深入研究是非线性光学发展的需要。对 瞬态热光非线性效应的作用过程给出定量的描述， 弄清在什么条件下可以避免热 光非线性效应的影响， 对于非线性光学的研究具有重要意义。 其次，对瞬态热光非线性效应的进行深入研究是非线性光学应用研究的需 1 0 一 南开大李博士李位格大 要， 特别是 光限幅技术研究的需要。 随着激光在科学 研究、 工农业生产、 医疗等 领域， 特别是军事领域的广泛应用， 有效的保护人眼及探测器不被激光损坏显得 非 常 必 要， 光 学限 制效 应的 研究 受到 越 来 越普 遍的 重 视 【6 4 -7 3 1 。 特 别是 可调 谐 脉冲 激光的广泛应用， 激光对人眼和光电探测器的威胁日 益增加， 迫切需要更加有效 的光学限制器. 理想的光学限制器应对弱光不具有或几乎不具有光衰减， 而对强 入射光具有低的透过率， 并使自己的输出光强度被限制到低于人眼或光敏器件的 损伤闽值，以起到保护作用。 概括起来， 理想的 非线性激光防护材料应具有如