（等离子体物理专业论文）均匀大气压介质阻挡放电特性及模式研究.pdf

大连理工大学博士学位论文 摘要 均匀大气压介质阻挡放电由于其显著的优点和巨大的工业应用前景，自1 9 8 8 年第 一次被报道以来就一直倍受人们的关注。近年来对均匀大气压介质阻挡放电的实验和模 拟研究已被广泛进行，人们对这种放电的性质也有了一定的了解和认识。但是在这样一 个具有强烈非线性的空间扩展耗散型放电系统中，放电行为是非常复杂的，有许多方面 仍然处于研究讨论之中。在本论文中，我们采用一维流体力学模型，分别对纯氦气、氦 一氮混合气体及纯氮气中均匀大气压介质阻挡放电特性及放电模式进行了数值模拟研 究，具体包括以下几个方面：( a ) 对纯氦气中均匀大气压放电的行为和性质进行了研究， 其中包括氦气放电的基本特性、氦亚稳态在放电中的行为和作用、多脉冲放电的形成原 因、条件和性质及均匀大气压介质阻挡放电的工作模式：( b ) 针对不同的放电模式，研 究了微量杂质对氦气放电的电学性质及放电空间结构的影响：( c ) 研究了氮气均匀介质 阻挡大气压放电的特点、主要机制及多脉冲放电行为等；( d ) 研究了氦气均匀介质阻挡 大气压放电中的复杂非线性动力学行为：倍周期分岔和混沌。 模拟结果显示，对于纯氦气中的均匀大气压介质阻挡放电，在通常的条件下，表现 为狭窄的单脉冲放电，放电的空间结构具有低气压辉光放电特点，即存在明显的阴极位 降区、负辉区、法拉第暗区和等离子体正柱区。放电脉冲的幅度直接受外部参数的影响。 氦亚稳态原子在放电中起重要作用。它们主要产生于放电阶段，且最大产生率出现在高 场强的阴极区，并在整个放电空间内都保持相对高的密度。亚稳态之间的碰撞电离不仅 为放电提供种子电子，而且也产生了高浓度的氦的分子离子h e 2 + 。亚稳态的时空行为随 着放电条件而改变。放电空间亚稳态密度的下降，将导致带电粒子密度的减小，从而可 以引起放电模式的改变。在放电间隙较小的情况下，在外加的电压的每半个周期内可以 出现多个电流脉冲。多脉冲放电形成的主要原因是由于介质表面积累电荷增加而导致的 空间电荷场的增强。多脉冲放电的发生通常需要较小的放电间隙，较低的驱动频率，或 较高的电压幅度。其中小的放电间隙是形成多脉冲放电的必要条件。半个周期内放电脉 冲的数目和幅度取决于驱动电压的幅度和频率。我们发现，在一定的条件下，对于氦气 中的均匀大气压介质阻挡放电，无论是单脉冲放电还是多脉冲放电，都可以存在两种放 电模式，即汤森和辉光模式，甚至在多脉冲放电的同一击穿序列中两种放电模式也可以 并存。两种放电模式具有完全不同的电学性质和放电结构，在合适的参数下两种模式可 以相互转换。 对氦一氮混合气体放电的研究发现，由于氮分子与氦亚稳态原子之间有效的潘宁电 离过程，即使微量的氮杂质也可以对均匀大气压放电产生很大的影响。而且，在不同的 均匀大气压介质阻挡放电特性及模式研究 放电模式下，杂质的影响也不相同。对于辉光放电，氮分子与氦亚稳态原子之间的潘宁 电离使击穿电压降低，引起带电粒子密度的减少和放电电流幅度的降低；在汤森放电的 情况下，因为空间电荷效应较弱，放电行为主要受外加电压的制约，杂质的存在导致电 离率的增加，因而使带电粒子密度和放电电流密度升高，甚至引起放电模式的转换。但 对击穿电压没什么影响。 对氮气中均匀大气压放电的模拟结果显示，氮中的放电具有低气压下汤生放电的特 性。放电电流具有较小的幅度，放电过程中气体电压变化较小。不存在中性等离子体区， 电子不能在放电间隙中被捕获。亚稳态：( 4 3 ：) 和：( a 1 ：) 在整个放电空间都具有非 常高的密度，比电子密度高三个量级以上，它的分布决定了带电粒子在空间的分布。在 两次放电之间，主要是亚稳态之间的潘宁电离为下一次放电提供必需的种子电子，这种 机制使氮中的放电电离水平较低。合适地选择放电参数，多峰放电也可在氮气中获得。 本文对氦气均匀大气压放电中复杂的非线性动力学行为进行了数值研究。我们发现 在一定的条件下，均匀大气压放电可以通过倍周期分岔进入到混沌状态。在混沌区域， 几个周期性窗口以及周期3 窗口的次级分岔现象可以被观察。分岔后的等离子体性质也 发生了变化。无论是倍周期分岔还是混沌态，或者是在混沌区的周期窗口，一个大电流 脉冲放电之后总是跟着一个弱电离的不成熟的辉光放电，其放电结构偏离正常大气压辉 光放电，除此之外放电仍然具有辉光放电的特性。 关键词：等离子体；均匀大气压放电；介质阻挡放电；数值模拟 一j - 大连理工大学博士学位论文 a b s t r a c t u n i f o r ma t m o s p h e r i c p r e s s u r ed i s c h a r g e ( h p d ) c o n t r o l l e db yd i e l e c t r i cb a r r i e r sh a s a t t r a c t e dc o n s i d e r a b l ea t t e n t i o ns i n c ei t si n c e p t i o nb e c a u s eo fi t sa d v a n t a g e o u sp r o p e r t i e sf o r i n d u s t r i a la p p l i c a t i o n s i nr e c e n t l yy e a r s ，e x p e r i m e m a la n dm o d e l i n gs t u d i e so nu n i f o r ma p d h a v eb e e nc a r r i e do u ta n ds o m ep r e l i m i n a r yi n s i g h t si n t ou n i f o r ma p dh a v eb e e no b t a i n e d b u t ，i ns u c has p a t i a l l ye x t e n d e dd i s s i p a t i v es y s t e mw i t hs t r o n gn o n l i n e a r i t y ，t h ed i s c h a r g e b e h a v i o r sa r em o r ec o m p l i c a t e dt h a nt h a th a sb e e nr e p o r t e d m a n ya s p e c t ss t i l lr e m a i nt l l e s u b j e c to fd e b a t e a ni n d e p t hi n v e s t i g a t i o no nh o m o g e n o u sa p d ，e s p e c i a l l yi t sc o m p l e x n o n l i n e a rd y n a m i cb e h a v i o r s ，i si n d i s p e n s a b l et oi t sf a r t h e rd e v e l o p m e n t i nt h i sp a p e r ， o n e d i m e n s i o n a lf l u i dm o d e l sf o rt h eh o m o g e n o u sb a r r i e rd i s c h a r g e sa ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e h a v eb e e nd e v e l o p e d ，r e s p e c t i v e l yi nh e l i u m ，h e l i u mm i x e ds m a l li m p u r i t i e sa n dn i t r i g o n b a s e do nt h e s em o d e l s ，w ef m i s ht h es t u d i e so f ( a ) t h eb e h a v i o r sa n dm e c h a n i s m so fu n i f o r m a p di np u r eh e l i u mi n c l u d i n gt h ee l e m e n t a r yc h a r a c t e r i s t i c so ft h ed i s c h a r g e ，t h er o l eo f h e l i u mm e t a s t a b l ea t o m si nt h e d i s c h a r g e ，t h ef o r m i n g r e a s o n sa n dp r o p e r t i e so f m u l t i p l e p u l s ed i s c h a r g e ，a sw e l la st h eo p e r a t i o nm o d e so f u n i f o r ma p d ；( b ) t h ei n f l u e n c eo f s m a l lm 仃o g e ni m p u r i t i e so nt h ee l e c t r i c a lc h a r a c t e r i s t i c sa n ds p a c es t r u c t u r e so f u n i f o r ma p d i n h e l i u mu n d e rd i f f e r e n td i s c h a r g em o d e s ；( c ) t h ep e r i o dd o u b l i n ge v e n t sa n dc h a o t i c b e h a v i o ro fh o m o g e n e o u sd i e l e c t r i c - b a r r i e rd i s c h a r g ea ta t m o s p h e r i cp r e s s u r ei nh e l i u m ；( d ) t h ep l a s m ad y n a m i c sc h a r a c t e r i s t i c s ，d o m i n a n tm e c h a n i s m sa n ds t r u c t u r e so f u n i f o r ma p di n n i t r o g e n n l es i m u l a t o nr e s u l t ss h o wt h a tt h eh o m o g e n e o u sd i e l e c t r i c b a r r i e r d i s c h a r g e a t a t m o s p h e r i cp r e s s u r ei nh e l i u mi su s u a l l yc h a r a c t e r i z e db yo n ec u r r e n tp e a kp e rh a l fc y c l eo f t h ea p p l i e dv o l t a g e n es p a c es t r u c t u r eo ft h i sd i s c h a r g ei ss i m i l a rt ot h a to fl o wp r e s s u r e g l o wd i s c h a r g e ，i e t h e r ee x i s tf o u rs p e c i f i cr e g i o n s ：t h ec a t h o d ef a l l ；t h en e g a t i v eg l o w ；t h e f a r a d a yd a r ks p a c e ；a n d t h ep o s i t i v ec o l u m n n ep r o p e r t i e so fd i s c h a r g ec u r r e n ta r e d e t e r m i n e db yt h ee x t e m a lc o n d i t i o n s 1 1 1 em e t a s t a b l eh e l i u ma t o m sp l a ya ni m p o r t a n tr o l ei n t h ed i s c h a r g e t h e ym a i n l yp r o d u c e di nt h ea c t i v ep h a s eo ft h ed i s c h a r g ea n dk e e pi t s r e l a t i v e l yh i 曲c o n c e n t r a t i o nt h r o u g h o u tt h ed i s c h a r g e n o to n l y c a nm e t a s t a b l ea t o m c o l l i s i o n sp r o v i d es e e de l e c t r o n sf o rd i s c h a r g e s b u ta l s op r o d u c em u c hm o r eh e 2 + i o n s t h e b e h a v i o r so fm e t a s t a b l ea t o m sc h a n g ew i t l lt h ed i s c h a r g ep a r a m e t e r s ar e d u c t i o no f m a t e s t a b l ea t o md e n s i t yr e s u l t si nt h ed r o po fc h a r g e dp a r t i c l ed e n s i t i e sa n dc a u s e sa q u a l i t a t i v ec h a n g eo fd i s c h a r g ep a r e r n s i nt h ec a s eo fs m a l l e rg a pw i d t h , m u l t i p l ec u r r e n t p u l s e sc a l lb ef o r m e di ne a c hh a l f - c y c l eo ft h ea p p l i e dv o l t a g ed u ot ot h ei n c r e a s e so fs u r f a c e d e n s i t yo ft h ea c c u m u l a t i o nc h a r g e s l e a d i n g t ot h ee n h a n c e m e n to ft h er e d u c e de l e c t r i cf i e l d n l ed e v e l o p m e n to fm u l t i p l ec u r r e n tp e a k su s u a l l yr e q u i r e s s m a l l e rg a pw i d t h ，l o w e r iil+t 均匀大气压介质阻挡放电特性及模式研究 e x c i t a t i o n 丘e q u e n c ya n dh i g h e rv o l t a g ea m p l i t u d e m o r e o v e r ，s m a l l e rg a pw i d t h i st h e n e c e s s a r yc o n d i t i o no fm u l t i p e a kd i s c h a r g e t h ea p p l i e dv o l t a g ea n d 丘e q u e n c yc a n i n f l u e n c e t h en u m b e ra n dt h ea m p l i t u d eo fc u r r e n tp u l s e s w ef m d ，a tc e r t a i nc o n d i t i o n s ，w h e t h e rs i n g l e p e a kd i s c h a r g e o rm u l t i p e a kd i s c h a r g e ，e v e nt h es a m eb r e a k d o w ns e r i e so fm u l t i p e s k d i s c h a r g e ，c a no p e r a t ei nt w od i f f e r e n tm o d e s ，i e t o w n s e n da n dg l o wm o d e s t h i st w o j d i s c h a r g em o d e sh a v ec o m p l e t e l yd i f f e r e n te l e c t r i c a lc h a r a c t e r i s t i c sa n ds p a t i a ls t r u c t u r e s 】 t h ed i s c h a r g em o d e sl i eo nt h el e v e lo fi o n i z a t i o n t h et r a n s i t i o nb e t w e e nt h e mc a nb e c o n t r o l l e db yt h ee x t e m a lp a r a m e t e r s t h es t u d yr e s u l t si nh e - n 2d i s c h a r g es h o wt r a c en i t r o g e ni m p u r i t i e sh a v eal a r g ee f f e c to n t h eb e h a v i o r so fu n i f o r ma p di nh e l i u md u et ot h ee f f e c t i v ep e n n i n gi o n i z a t i o no fn i t r o g e n m o l e c u l e sb yh e l i u mm e t a s t a b l e s i nd i f f e r e n td i s c h a r g em o d et h ei n f l u e n c eo fi m p u r i t i e si s c o m p l e t e l yd i f f e r e n t f o rg l o wd i s c h a r g e ，s m a l li m p u r i t i e sr e s u l ti nt h eb r e a k d o w nv o l t a g e d r o p p i n ga n dt h u sc a u s et h ed e c r e a s e i n c h a r g e dp a r t i c l e d e n s i t i e sa n dd i s c h a r g ec u r r e n t d e n s i t y i nt h ec a s eo ft o w n s e n dd i s c h a r g e ，n i t r o g e ni m p u r i t i e sc a nl e a dt ot h ei n c r e a s eo f c h a r g e dp a r t i c l ed e n s i t i e sa n dd i s c h a r g ec u r r e n td e n s i t y , a n de v e nt h ec h a n g eo fd i s c h a r g e m o d e t h es i m u l a t i o nr e s u l t sh in 2s h o wt h a tt h ed i s c h a r g ea p p e a r sm o s t l ya sal o w p r e s s u r e t o w n s e n dd i s c h a r g e t h ea m p l i t u d eo fd i s c h a r g ec u r r e n ti ss m a l la n dt h eg a sv o l t a g ec h a n g e s s l o w l yd u r i n gt h eb r e a k d o w np h a s e e l e c t r o n sa r en o tt r a p p e di nt h eg a sg a p t h e r ei s n o q u a s i n e u t r a lp l a s m ad o m a i n t h ed e n s i t i e so f m e t a s t a b l es t a t e sn 2 ( a i ：) ，n 2 ( a 。：) a r ea t 1 e a s tt h r e eo r d e rh i g h e rt h a nt h a to fe l e c t r o n t h em a x i m u mm e t a s t a b l ed e n s i t i e sa r ec l o s et o t h ea n o d e ，w h i c hd e t e r m i n et h es p a c es t r u c t u r eo fn 2d i s c h a r g e s e e de l e c t r o n sn e e d e di n d i s c h a r g ea r em a i n l yp r o v i d e db yp e n n i n gi o n i z a t i o n sb e t w e e nm e t a s t a b l em o l e c u l e s w h e n c h a n g i n gd i s c h a r g ec o n d i t i o n sp r o p e r l y ，m u l t i p l e p e a kd i s c h a r g ec a n b eo b t a i n e di nn 2 t h ec o m p l e xn o n l i n e a rd y n a m i cb e h a v i o r si nu n i f o r ma p di nh e l i u ma r ei n v e s t g a t e d n u m e r i c a l l y w ef i n dt h a t ，u n d e rc e r t a i nc o n d i t i o n s ，av e r yc l e a rp e r i o d d o u b l i n gs e q u e n c et o c h a o sc a nb eo b t a i n e d s e v e r a lp e r i o d i cw i n d o w se m b e d d e di nc h a o s ，a sw e l la st h es e c o n d a r y b i f u r c a t i o nf r o mt h ep e r i o d 3s t a t ev i ap e r i o dd o u b l i n gc a na l s ob e e no b s e r v e d t h ed i s c h a r g e c h a r a c t e r i s t i c sa f t e rb i f u r c a t i o na r ed i f f e r e n t i np e r i o dd o u b l i n ga n dc h a o sd i s c h a r g e ，al a r g e c u r r e n tp u l s ei sa l w a y sf o l l o w e db yaw e a ka n dp r e m a t u r ed i s c h a r g ep u l s e i no r d i n a r y c i r c u m s t a n c e s ，t h ed i s c h a r g eh a st h es t r u c t u r eo fg l o wd i s c h a r g ew h i l e i tp e r f o r m sa n o s c i l l a t i o ni nt i m e k e yw o r d s ：p l a s m a ；h o m o g e n o u sa t m o s p h e r e p r e s s u r ed i s c h a r g e ：d i e l e c t r i c 。b a r r i e r d i s c h a r g e ：n u m e r i c a lm o d e l l i n g 独创性说明 作者郑重声明：本博士学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工 作及取得研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外， 论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得大连理 工大学或者其他单位的学位或证书所使用过的材料。与我同工作的同志 对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 作者签名： 蔓i 型至日期：芝= ：! 大连理工大学博士研究生学位论文 大连理工大学学位论文版权使用授权书 本学位论文作者及指导教师完全了解“大连理工大学硕士、博士学位论文版权使用 规定”，同意大连理工大学保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子 版，允许论文被查阅和借阅。本人授权大连理工大学可以将本学位论文的全部或部分内 容编入有关数据库进行检索，也可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论 文。 作者签名：至i 垒! 鬟 导师签名 出! 年上月2 尘b 大连理工大学博士学位论文 第一章绪论 均匀大气压放电通常产生于介质阻挡电极之间，是一种低温、横向均匀的非平衡态 交流气体放电，也被称为大气压辉光放电( a p g d ) 。由于其显著的优点和巨大的工业 应用前景，自从1 9 8 8 年日本的s o k a z a l ( i 等人第一次报道在介质阻挡放电系统获得大 气压辉光放电后，这种放电形式一直倍受人们的关注。尤其是1 9 9 8 法国的m a s s i n e s 等 人【2 】对均匀大气压介质阻挡放电的实验和理论研究取得的突破性进展，使人们对这种放 电机制有了进一步的认识，同时也在世界范围内掀起了一个研究热潮，目前均匀大气压 放电已成为等离子体领域的又一个研究热点。本文从理论上系统地研究了在氦气和氮 气中均匀大气压等离子体的性质和其复杂的动力学行为。 1 1 介质阻挡大气压放电 介质阻挡放电( d b o ) ，又名无声放电，其主要特点是至少个电极表面被绝缘介质 覆盖或在放电空间插入绝缘介质，当在放电电极上加上交流高压后，电极间的气体将被 击穿而形成放电。典型的介质阻挡放电的电极结构如图1 - 1 所示口“。 h i g hv o l t a g e 昏辟 ( a )( b ) 图】1 介质阻挡放电的典型电极结构 f i g 1 】t y p i c a ld i e l e c t r i c - b a r r i e td i s c h a t g ec o l o r i o n ( c ) 图f a ) 是很实用的电极结构，常用于制造臭氧发生器；其特点是结构简单，而且一侧 裸露的金属电极可以有效地散发放电产生的热量。图( b ) 的特点是放电发生在两层介质之 间，避免了等离子体与金属电极的直接接触，对于具有腐蚀性气体或高纯度等离子体， 这种结构具有独特的优势。图( c ) 结构的特点是可以在介质两边同时产生两种不同成分的 等离子体。本论文中所研究的放电系统是采用图( b ) 中的结构。此外，圆筒型电极也 是d b d 中常用的一种结构。介质阻挡放电的击穿与其他放电相似，在外电场的作用下 电子从电场中获得能量，通过与周围原子分子碰撞，电子把自身的能量转移给它们，使 孙罴 均匀大气压介质阻挡放电特性及模式研究 它们激发电离，产生电子雪崩。当气体间隙上的电压超过气体的击穿电压时，气体被击 穿。但由于电极间介质层的存在，放电产生的电荷积累在电介质表面形成一个与外加电 场方向相反的内建电场，限制了电流的自由增长，因而也阻止了放电向火花或弧光放电 的过渡。在介质阻挡放电中，气压p 与气体间隙宽度d 的乘积p d 的变化范围很大可以 从几t o r tc m 到几百t o r to m 之间变化。两极间所加正弦电压的频率可以达到m h z 。 介质阻挡放电系统是典型的非线性耗散系统，存在着非常复杂的动力学现象。根据 已有的研究结果【3 1 ，在大气压或高气压下，在不同的放电条件下，特别是不同的p d 乘积， 介质阻挡放电系统可以展现出不同的放电形式：丝状放电、自组织斑图和均匀的介质阻 挡放电。 丝状放电通常出现在p d 较高的情况下，是介质阻挡放电中最常见也是最易形成的 一种放电模式，目前d b d 的大多数工业应用也都是工作在这种模式口4 】，其中规模最大 的是用于产生民用水源消毒处理的臭氧，早期的介质阻挡放电就是以臭氧发生器为研究 背景而展开的。丝状放电的特点是放电是由很多放电丝( 又称微放电) 组成的，其击穿 机理为流光击穿。第一个电子雪崩产生的大量空间电荷聚集在雪崩头部向阳极方向运 动，由于高本征电场的作用，雪崩中高能部分的电子将进一步得到加速，它们的逃逸引 起击穿通道向阳极传播。一旦这部分空间电荷到达阳极，在那里建立的电场会向阴极方 向返回，这样就会有一个更强的电场波向阴极方向传播过来。在传播过程中原子和分子 进一步得到电离，：并激励起向阴极传播的电子反向波，这样一个导电通道非常快地通过 放电间隙造成气体的击穿，形成微放电。微放电的直径约为o 1 l l l l n ，在每个外加电压 半周期内，微放电的寿命为1 0 1 0 0 n s ，而电流密度却可高达0 1 到1 k a c m 2 。微放电在 放电空间和时间上都是随机分布的，如图1 2 所示，许多学者己对丝状放电的产生和性 质进行了广泛的实验和理论研究“”j 。 图12 大气压下丝状介质阻挡放电 f i g1 2f i l a m e n td i e l e c t r i c b a r r i e rd i s c h a r g ea ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e 大连理工大学博士学位论文 近年来，一些研究者相继发现，在适当的条件下，这些放电丝相互作用可以形成稳 定的自组织斑图【2 0 锄j 。目前多种结构的时空斑图已被观测到，其中包括类六边形斑图、 条纹斑图、螺旋波斑图、正方网格斑图、点线斑图及迷宫斑图等等，图1 3 给出了两种 常见的斑图结构。众所周知，斑图是非线性系统中由于对称性自发破缺而产生的自组织 行为，是由系统中微观的相互作用而导致宏观量的有序分布，在物理、化学、生物、工 程甚至金融等很多领域都已被观察到。但是与其他非线性系统相比，介质阻挡放电系统 中形成的斑图具有独特的优点。它形成的时间短，只需要几分钟甚至几秒的时间1 2 ”， 影响斑图形成的控制参数可以方便的调解，而且便于对斑图单元进行单独测量【2 9 j ，从而 为斑图动力学提供了很好的可视化研究对象。介质阻挡放电系统中产生的这些自组织斑 图结构，有望应用在未来的信息处理、材料的局域性生长等方面，因而，目前介质阻挡 放电中斑图形成动力学的研究也是倍受人们关注的课题。 图1 3 大气压下介质阻挡放电中的自组织斑图 f i g 1 3s e l f - o r g a n i z a t i o np a t t e r n si nd i e l e c t r i c b a r r i e rd i s c h a r g ea ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e 均匀介质阻挡放电与丝状放电和斑图完全不同，发生在较低的p d 值下，放电机制 为汤森击穿，击穿电压遵循帕邢定律。放电沿电极表面是均匀的，气体温度接近室温， 放电的空间结构通常与传统低气压辉光放电相同，因此也被称为大气压辉光放电，如图 1 4 所示。图中比较了法国m a s s i n e s 等人在实验中拍摄的氦气中丝状放电和辉光放电的 照片。两张照片明显不同，图( b ) 中的放电均匀覆盖整个电极表面，可以清楚地分辨出 三个光强不同的区域：在阴极附近光强最强，即所谓的阴极位降区；紧接着是一个比较 暗的区域，即法拉第暗区；然后是一个范围较大且光强均匀的区域，即为等离子体正柱 区。这些正是辉光放电所特有的结构。在大气压下，由于碰撞频率非常高，倍增的电子 雪崩在很短的距离内就能产生相当高的电荷密度，很容易发生流光击穿，形成丝状放电， 均匀大气压介质阻挡放电特性及模式研究 只有在特殊的条件下才能出现均匀的辉光。目前通常的做法是采用击穿电压较低的气体 作为工作气体，如氦、氮、氖或一些混合气体等，使气体击穿在较低的电场下进行，从 而避免电子雪崩的快速增长【2 3 0 3 2 l 。此外，对于这样一个复杂的非线性系统，外部控制 参数的选择也是非常重要的，驱动电压的幅度、频率等等都会直接影响放电性质。由于 均匀大气压辉光放电在工业应用中具有巨大的优势，长期以来一直是等离子体领域众多 学者关注和研究的目标。 图1 4 大气压下氦中丝状放电和辉光放电的1 0n s 曝光照片 f i g 1 41 0a se x p o s u r e t i m e p i c t u r e o f a ) a f i l a m e n t a r y d b db ) a g l o w d b d i n h ea ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e 1 ，2 均匀大气压放电的应用及研究意义 众所周知，气体放电低温等离子体技术在材料、微电子、化工、机械及环境保护等 众多学科领域中有着广泛的应用，已经形成一个崭新的工业等离子体工业。例如在 材料学科中，采用等离子体物理气相沉积( p v d ) 和增强化学气相沉积( p e c v d ) 及等离 子体源离子注入( p s i i ) 等技术可以制备一些发光、光电、微电子、耐蚀、耐磨及超硬 等新型功能薄膜材料f ”彤】。利用等离子体进行材料表面改性，改善材料表面的可湿性、 吸水性、可染性、粘着性和导电性等，更是常见的工业技术；在化工工业中，采用等离 子聚合技术，可以印刷和制备出高分子薄膜材料；低温等离子体在微电子工业中的应用 更加引人瞩目，目前微电子工业的全球销售额已达几千亿美元，其中三分之一以上的微 电子器件设备是采用等离子体技术。在超大规模集成电路的生产工艺中，等离子体刻蚀 技术可以实现高刻蚀速率、高纵横比、高选择比、微观不均匀性小和低能量损伤的刻蚀 过程1 3 6 - 3 8 】。在沉积无缺陷、附着力大的微电子薄膜材料以及微小器件晶片的清洗方面， 等离子体技术也显示出了很大的优势。可以说，低温等离子体己与现在高新技术的发展 紧密联系在一起，因而对低温等离子体物理和其应用技术的研究也变得尤为重要。 大连理工大学博士学位论文 然而，目前所用的低温等离子体大部分都是由低气压辉光放电产生的，但对于大规 模的工业生产而言，低气压等离子体存在以下两个突出的缺点： ( 1 ) 由于放电和反应室都处于低气压状态，需要庞大而复杂的真空系统和相应设 备。而工业化的真空系统所需要的投资和运行费用比较昂贵。 ( 2 ) 在工业应用中需不断打开真空室取出成品，添加试品，然后重新抽真空，充 入工作气体。因此只能采取分批处理的方式，难于连续生产，生产效率较低。这条是 企业比较难以接受的致命缺点。 在大气压下产生低温均匀等离子体直是人们追求的目标。近年来随着非平衡态化 学的发展，产生了一种崭新的大气压下非平衡等离子体技术，其中介质阻挡均匀大气压 等离子体的产生给等离子体工业带来了新的生机，尤其是均匀大气压等离子体的获得使 低温等离子体物理和技术在很多方面取得了突破性进展。与常用的低气压非平衡等离子 体相比，均匀大气压等离子体不仅可以达到节约技术、节约设备费用、提高生产速度和 进行连续生产的效果，而且它还能非常有效地形成大量的自由基分子、准分子等种类繁 多的活性粒子。另外，它比其他大气压等离子体均匀性好，且功率密度适中。在环境去 污、杀毒灭菌、薄膜沉积、刻蚀、材料表面改性、大面积紫外辐射源、大屏幕彩电显示 器、飞行器减阻和隐形等多个领域都显示出广泛的应用前景，正因为如此，对均匀大气 压等离子体的研究也如雨后春笋般在世界范围内展开，成为等离子体领域的又一个研究 热点。目前，对上述各种潜在工业应用的探索性研究己在实验室中进行，并取得了一 系列有价值的成果【3 9 枷】。图1 5 概括了已在实验室中实现的一些工业应用。 图15 均匀大气压等离子体应用研究概况 f i g 1 5s c h e m a t i cd i a g r a ms u m m a r i z i n gt h ea p p l i c a t i o ns t u d yo f t h ea t m o s p h e r e u n i f o r mp l a s m a 均匀大气压介质阻挡放电特性及模式研究 以均匀大气压等离子体在消毒方面的应用研究为例，均匀大气压空气等离子体产生 的多种活性种类，如带电粒子、紫外光予、单原子氧、臭氧、氧化氮、羟基化合物和其 他高氧化种类等，可以有效地杀死多种微生物，其中包括对抗生索、消毒剂有抵抗力的 细菌、真菌病原体和孢子【4 川。图1 6 中的照片是美国的r o t h 等人对大肠杆菌的杀菌效 果，带菌样品在均匀大气压等离子体中暴露3 0 秒后，可以明显看出样品上的细菌已被击 碎，边际模糊不清。图1 7 中曲线描述了细菌的存活数量随消毒时间的变化，前2 0 秒细 菌的数量按指数规律减少，2 0 秒后细菌的存活数快速减少很快下降到零。这两幅图清楚 地表明采用大气压等离子体消毒的高效性。 图16 扫描电镜照片：( a ) 消毒前的样品( 大肠杆菌) ；( b ) 消毒后的样品 f i g 16 s c a n n i n ge l e c t r o nm i c r o g r a p hs e mi m a g e so t ( a ) ec o l i ；a n d ( b ) 3 0 so fe x p o s u r et ot h e o a u g d p ( o n ea t m o s p h e r eu n i f o r mg l o wd i s c h a r g ep l a s m a ) 051 0l52 02 53 0 t i m ef s c c ) 图17 含有大肠杆菌的样品在大气压均匀等离子体中的特征存活曲线 f i g 1 7 c h a r a c t e r i s t i cs u r v i v a lc u r v e f o ras a m p l ec o n t a i n i n g ee o l i ( 6 x 1 0 6 。) c e l l se x p o s e d t o o a u g d p 们 饰 帖 舛 暑； m 噼 哪 吁 瓣 哪 时 大连理工大学博士学位论文 大气压等离子体消毒的研究成果主要包括以下几个方面：f 1 1 医疗方面。不仅可以对 医疗器械表面直接进行消毒，而且对封装在塑料消毒袋里的物品仍然有很好的消毒效 果，这对易碎的医疗器械来说是一种方便快捷的消毒方法。另外均匀大气压等离子体还 能满足外科手术室的空气消毒需要；( 2 ) 食品方面。可以除去食品表面的污染，其中包括 水果、肉类、种子和谷物等；( 3 ) 军事方面。均匀大气压等离子体可以有效杀死生物战争 中最有威胁力的芽孢杆菌和天花病毒，因此它在生物战争防御中也是一个有竞争力的技 术；( 4 ) 材料方面。可以用作原料材的加工和纺织品制造业的消毒济；( 5 ) 环保方面。采 用大气压等离子体技术制成的空气过滤器，可以俘获和杀死室内空气中的有毒物质和微 生物。这种技术也可以用在宇宙飞船仓里的空气过滤。与其他消毒技术相比，均匀大气 压等离子体的明显优势是简便、经济、高效、快速、安全。 除了图1 5 中所示的应用研究外，最近用均匀大气压等离子体剥离光刻胶、制作无 汞大气压荧光灯等研究也已在实验室中成功地完成。总之，随着研究的不断深入，均匀 大气压等离子体在各个领域的应用前景日益凸现，正如美国r o t h 等人所预言的：只要 不需戛长的平均自由程，任何低气压辉光放电所能完成的任务都可以由均匀大气压等离 子体来实现。 由耄可见，低温大气压均匀等离子体将成为工业发展中又一个非常有竞争力的技术。 但目前它的许多应用还处于实验室研究阶段，要想将均匀大气压等离子体很好地应用于 工业，必须充分了解均匀大气压等离子体的产生机理以及放电中的物理化学过程，掌握 等离承体的基本参数，如放电气体中的电场、各种粒子密度的分布等等。因此，对均匀 大气压等离子体的理论研究具有十分重要的意义。 1 3 均匀大气压放电的研究概况 均匀大气压放电的研究起始于二十世纪3 0 年代，长期以来人们一直在努力探索实 现均匀大气压放电的方法。1 9 3 3 年德国的y o ne n g e l 等人第一次利用裸电极在个大气 压下的空气和氢