（凝聚态物理专业论文）若干弱光非线性光学效应及其应用的研究.pdf

南开大学博士学位论文中文摘要 摘要 随着非线性光学的发展，弱光非线性光学逐渐地细分出来。它是指在入射光电场 小于原子的束缚内电场的情况下产生的菲线性光学效应。在光存储、信息处理、信息 传输等各个方面，弱光非线性光学效应都得到了广泛的应用。随着研究的深入，弱光 非线性光学必将成为新一代光子学器件的重要物理基础之一。 弱光非线性光学一般可以分为稳态和瞬态两大类。对比于稳态情况的普遍研究， 瞬态弱光非线性光学的研究目前还处于起步阶段。因为要了解一个事物，必须了解其 产生和发展的过程。而这些只有通过对瞬态的研究才能够取得。所以，瞬态弱光非线 性光学成为了必须的研究课题。 本论文在介绍作者在稳态弱光非线性光学方面发现的一些新效应和新现象的物理 机理及其应用的同时，努力将对弱光非线性光学的研究推进到瞬态领域。 在第一章中，我们主要辨析了弱光菲线往光学的概念，介绍了它目前的发展状况， 指出了它发展的重要方向，并且说明了作者努力将对弱光非线性光学的研究从稳态推 进到瞬态的重要意义。因为弱光非线性光学的研究总是和光电材料紧密联系在一起的， 所以我们还介绍了本论文所使用的主要光电材料一铌酸锂晶体的基本情况。同时我们 也强调了本论文并不以探测材料的性质为重点，而是更加关注各种新效应和新现象背 后的物理意义及其应用前景。 在第二、三章中，我们主要介绍了在稳态弱光非线性光学的研究中，取得的一些 结果。在第二章中，我们介绍了首次观察到的铌酸锂晶体背向散射的阈值效应，并且 利用这种效应在晶体中写入了微区光栅。利用这种微区光栅的存储特性，我们提出了 一种全新的类点式三维全息光存储方式。在第三章中。我们抓住了在铌酸锂晶体背向 散射的研究中发现的特异散射现象，成功地将背向散射转化成为入射光的位相共轭光。 并且，我们还发现，这种全新的共轭光在晶体中写入了光波导。我们讨论了散射光与 共轭光之间相互转化的原因，发现了相干背向散射效应在其中发挥了重要的作用。我 们还讨论了这种位相共轭光和光波导联台作用的应用前景。 在第四、五、六章中，我们介绍了在瞬态弱光非线性光学的研究中，取得的一些 结果。第四章介绍了铌酸锂晶体的飞秒扇形光散射的情况。我们研究了晶体的不同掺 杂和氧化处理、入射光波长以及激光重复频率对于扇形光散射的影响。我们提出了小 南开大学博士学位篼文中文摘要 极化子自开启的概念来解释这个过程，并且讨论了其在双色光存储中的应用。第五章 介绍了铌酸锂晶体中的飞秒波耦合情况。通过二波耦合，利用我们发现的小极化子自 开启过程，我们成功地在晶体中写入了非泵浦自开启、非挥发、无失配、无散射的光 祈变光栅。通过四波混频过程，我们探索了铌酸锂在飞秒和皮秒量级可能存在的超快 过程。在第六章中，我们主要介绍了臼前的一些工作。其中包括飞秒白光泵浦探测和 超快成像。我们通过飞秒白光泵浦探测技术，在高掺镁近化学配比的铌酸锂中发现了 新的超快过程。我们尤其强调了超快成像系统作为二维超快探测对于瞬态弱光非线性 光学研究的重要意义。 关键词：弱光非线性光学、光折变效应、阈值效应、光感应光散射、相干背散射、相 位共轭、光波导、光存储、铌酸锂、瞬态、二波耦合、四波混频、自光泵浦 探测、超快成像 南开大学博士学位论文英文摘要 a b s t r a c t n o n l i n e a ro p t i c sw i t hw e a kl i g h ti sav e r yi m p o r t a n ts u b f i e l do fn o n l i n e a ro p t i c s i tm e a n s t h en o n l i n e a ro p t i c se f f e c t st h a ta r ei n d u c e dw h e nt h ei n c i d e n tf i e l di ss m a l l e rt h a nt h e i n t e r n a lf i e l de a ( 3 x 1 0 8 v c m ) ，w h i c hb i n d st o g e t h e rt h ee l e c t r o n sa n di o n s n o n l i n e a ro p t i c s w i t hw e a kl i g h ti sb r o a d l ys t u d i e da n du s e di no p t i c a ls t o r a g e ，i n f o r m a t i o np r o c e s s i n g ， c o m m u n i c a t i o n ，a n ds oo n a n dw ec a na n t i c i p a t et h a ti tw i l lb eo n eo f t h eb a s e so f p h o t o n i c s a n do p t o e l e c t r o n i c si nt h ef u t u r e t h e r ea r et w od o m a i n sf o rn o n l i n e a ro p t i c sw i t hw e a kl i g h t o n ei st h es t e a d ys t a t e r e s e a r c h ，a n dt h eo t h e ri st r a n s i e n ts t a t er e s e a r c h i nt h ep a s ty e a r s ，t h es t e a d ys t a t ee f f e c t s w e r es t u d i e dw i d e l y , w h i l et h et r a n s i e n ts t a t er e s e a r c hi sj u s ta tb e g i n n i n g b u ti ti sn e c e s s a r y t om a k et h em e c h a n i s mc l e a rt h a tw es h o u l dk n o wt h eb e g i n n i n ga n de v o l u t i o no f t h ee f f e c t s s ot h es t u d yo f t r a n s i e n ts t a t eo f n o n l i n e a ro p t i c sw i mw e a kl i g h ti sr e q u i r e d i nt h i sd i s s e r t a t i o n ，w ei n t r o d u c et h em e c h a n i s ma n da p p l i c a t i o no fs o m en e we f f e c t so f s t e a d ys t a t eo fn o n l i n e a ro p t i c sw i t hw e a kl i g h t ，w h i c ha r ef i r s t l yf o u n db yt h ea u t h o r a n da t t h es a l r l et i m e ，w em a k et h er e s e a r c ha d v a n c ef r o ms t e a d ys t a t et ot r a n s i e n ts t a t e i nc h a p t e ro n e ，w ei n t r o d u c et h em e a n i n g so fn o n l i n e a ro p t i c sw i t hw e a kl i g h ta n di t s p r e s e n ts t a t ea n dp e r s p e c t i v e s w ea l s os h o wt h es i g n i f i c a n c ef o rt h er e s e a r c ho fn o n l i n e a r o p t i c sw i t hw e a kl i g h td e v e l o p i n gf r o ms t e a d ys t a t et ot r a n s i e n ts t a t e f o rt h es t u d yo ft h e n o n l i n e a ro p t i c sw i t hw e a kl i g h ti sa l w a y sc o n n e c t e dw i t ht h ep h o t o e l e c t r i cm a t e r i a l s ，w e i n t r o d u c et h ep r o p e r t yo fl i t h i u mn i o b a t ec r y s t a l ，w h i c hi sm o s t l yu s e di no u re x p e r i m e n t s b u tw ep o i n to u tt h a to u rf o c u s i n gi st h ep h y s i c sm e c h a n i s ma n da p p l i c a t i o no ft h en e w e f f e c t s ，n o to n l yt h ec h a r a c t e ro f t h em a t e r i a l i nc h a p t e rt w oa n dt h r e e ，w ei n t r o d u c es o m er e s u l t so fs t e a d ys t a t e i nc h a p t e rt w o ，w e i n t r o d u c et h et h r e s h o l de f f e c ti nl i g h t i n d u c e db a c k w a r ds c a t t e r i n go fl i t h i u mn l o b a t ec r y s t a l ， w h i c hw a sf i r s to b s e r v e db yt h ea u t h o r a n du s i n gi t ，w ec a nw r i t em i c r os c a t t e r i n gg r a t i n gi n t h es a m p l e ，w h i c hs h o w san e wp r o m i s i n gw a yt or e a l i z eb i t d a t et h r e e - d i m e n s i o n h o l o g r a p h i co p t i c a ls t o r a g e i nc h a p t e rt h r e e ，w ec h a n g et h eb a c k w a r ds c a t t e r i n gi nl i t h i u m n i o b a t et ot h ep h a s ec o n - u g a t i o no t i n c i d e n tb e a m s i m u l t a n e o u s l yt h ec o n j u g a t ew a v ew r i t e s 一t 南开大学博士学位论文英文摘要 a no p t i c a lw a v e g u i d ei nt h es a m p l e w es t u d yt h em e c h a n i s mo ft h ec h a n g ef r o mb a c k w a r d s c a t t e r i n gt ot h en e wt y p eo fp h a s ec o n j u g a t i o n ，a n df i n d t h ec o h e r e n tb a c ks c a t t e r i n gi s h e l p f u lf o rt h i sp r o c e s s a n dw eg i v es o m ep r e d i c t i o n sf o rt h ea p p l i c a t i o no f t h e s ee f f e c t s ，f o r e x a m p l e ，w a v ef i l t e r , i n t e g r a t e do p t i c s ，a n d s oo n i nc h a p t e rf o u r , f i v e ，a n ds i x ，w ei n t r o d u c es o m er e s u l t so f t r a n s i e n ts t a t e i nc h a p t e rf o u r , w es t u d yt h ef a n n i n gs c a t t e r i n gi n d u c e db yf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s w es t u d yt h ei n f l u e n c e o fd o p i n go ro x i d a t i o no ft h ec r y s t a l ，w a v e l e n g t ho ft h ei n c i d e n tw a v e ，a n dr e p e t i t i o nr a t eo f t h el a s e r w ea t t r i b u t ei tt ot h es e l f - g a t i n go fs m a l lp o l a r o na n df i n di ti su s e f u lf o rt w o s t e p s t o r a g e i nc h a p t e rf i v e ，w ei n t r o d u c es o m er e s u l t sa b o u t w a v ec o u p l i n gi nl i t h i u mn i o b a t eb y f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s f o rt h es e l f - g a t i n ge f f e c to fs m a l lp o l a r o n ，w ew r i t es e l f - g a t i n g n o n v o l a t i l en o n m i s m a t c h i n gn o n s c a t t e r i n gg r a t i n gi nt h es a m p l eu s i n gt w o w a v ec o u p l i n g u s i n gf o u r - w a v em i x i n g ，w es t u d yt h et r a n s i e n tp r o c e s si nl i t h i u mn i o b a t ef r o mf o m t o s e c o n d t op i c o s e c o n d i nc h a p t e rs i x ，w ei n t r o d u c es o m ec u r r e n tw o r k s t h e ya r ef e m t o s e c o n d w h i t e l i g h tp u m p p r o b ea n du l t r a f a s ti m a g i n g w eo b s e r v eaf a s tp r o c e s si nm a g n e s i u m d o p e d n e a rs t o i c h i o m e t r i cl i t h i u mn i o b a t eb yf e m t o s e c o n dw h i t e l i g h tp u m p - p r o b e e s p e c i a l l yw ee m p h a s i z et h eu s eo fu l t r a f a s ti m a g i n gf o rt w od i m e n s i o nn o n l i n e a ro p t i c s w i t hw e a kl i g h t k e yw o r d s ：n o n l i n e a ro p t i c sw i t hw e a kl i g h t ，p h o t o r e f r a e t i v ee f f e c t ，t h r e s h o l de f f e c t , f i g h t - i n d u c e ds c a t t e r i n g ，c o h e r e n tb a c k s c a t t e r i n g ，p h a s ec o n j u g a t i o n ，o p t i c a lw a v e g u i d e ， o p t i c a ls t o r a g e ，l i t h i u mn i o b a t e ，t r a n s i e n ts t a t e ，t w o - w a v ec o u p l i n g ，f o u r - w a v em i x i n g ， w h i t e l i g h tp u m p p r o b e ，u l t r a f a s ti m a g i n g 作者声明 请尊重作者的劳动，引用本论文中的观点和结果请您注明出自本文。 如果要将本论文中的图、表、文字等内容等作为期刊论文、学术会议论文或专著 等学术出版物公开发表，必须有作者的书面授权，否则作者将依据中华人民共和国 著作权法以及中华人民共和国保护知识产权的有关行政法规，保留追究其法律责任 的权利， 论文说明： 由于行文仓促和作者本人书面表达水平所限，文章的某些句子可能条理性不足 也可能存在某些错别字句，但总体上不至造成对论文学术观点的表述不清。如需要论 文的电子版，请与南开大学图书馆联系，或者通过电子邮件w u q i a n g n a n k a i e d u c n 与 作者直接联系。 作者签名：翼琴量 日期：2 0 0 5 年4 月1 8 目 第一章弱光非线性光学及其材料 第一章弱光非线性光学及其材料 弱光非线性光学( n o n l i n e a ro p t i c sw i t hw e a kl i g h t ) 是随着非线性光学的发展而细分 出来的重要方向。现有的弱光非线性光学效应已经普遍应用于光存储、信息处理、信 息传输等各个方面。并且随着近年来，量子相干巨光学非线性效应、瞬态弱光非线性 光学效应等弱光非线性光学效应的研究的深入，弱光非线性光学日益成为光子学和光 电子学研究的一个重要基础。在本章中我们辨析了弱光非线性光学的概念，以及它的 发展状况和前景。因为无论是理论研究还是实际应用，弱光非线性光学总是和光电材 料紧密联系在一起的。所以在本章中我们还介绍了本论文所使用的主要材料一铌酸锂 ( 1 i t h i u mn i o b a t e ) 晶体的基本情况。但是我们需要强调的是，我们的整篇论文并不局限 于对材料性质的探测，而是透过各种实验的表象，努力发掘其背后的物理意义和应用 前景。 1 1 弱光非线性光学 非线性光学是研究光与物质相互作用时候，通过非线性的效应引起的各种新现象 的学科。它研究各种新现象的产生原理、过程、以及其应用前景。非线性光学是与通 常的线性光学相对应的。在线性光学范畴内，光在介质内的传播是相互独立的，不同 的光波可以通过光波的交叉区域继续独立传播，而不受其它光波的影响；并且不同频 率的入射光与介质作用时都不发生能量交换，从而频率不变：介质的光学参数如折射 率、吸收系数等，或表现出来的光学效应如反射、折射、双折射等都与入射光强无关 1 - 1 。而这些表现在非线性光学中都得以改变：两束光在通过交叉区域后，能量会发 生传递；光通过介质后会产生其它频率的光；吸收系数等也是入射光能量的函数等 1 2 1 5 。 人们最早发现非线性光学效应是在1 9 6 1 年。f r a n k e n 等人将红宝石激光发出的波 长为6 9 4 2n n l 的激光入射到石英上，结果产生了一条波长为3 4 7 11 1 1 2 1 的新谱线 1 6 。 即产生光的频率是入射频率的二倍，这就是所谓的光倍频现象。这个现象不同于“光 通过不同媒介时其频率不变”的线性光学定理。随后多种非线性光学现象，如和频、 南开大学博士学位论文 受激拉曼散射、参量放大和振荡、自聚焦、光克尔、光学双稳、相干瞬态光学效应等 等，被陆续发现。 当一个光电场入射到介质体系中时，由于体系是由大量的多电荷粒子，如离子、 电子、原子等构成的，它们在外光电场的作用下会发生位移，这就在介质中产生了感 应的电极化强度。对于线性光学电极化强度p 与入射光电场e 呈线性关系 p ( r ，f ) = 岛) c 1 e ( ，) ( 1 1 ) 其中岛是真空介电常数，z ”是介质的线性极化率。 而对于非线性光学则有 p ( r ，r ) = x 1 e + s o z 2 ：e e + 占o z 3 ；e e e + = p ( 1 + p ( 2 + p ( 3 + ( 1 2 ) 其中z ”、) c ”、 c 3 1 分别为第一、二、三阶极化率，p ”、p ”、p 3 分别为一、二、三 阶极化强度。 由非线性光学理论可以证明 1 2 ，只有 酬蚓 ( 1 3 ) 的情况下，才能明显地表现出来非线性光学效应。而e 。+ 3 x 1 0 8 v c m ，只有高能量 的入射光电场才能够满足条件。所以，非线性光学从产生起就带着强光光学的色彩。 但是，随着非线性光学的迅猛发展，逐渐产生了“弱光非线性光学”的概念 1 7 。 它是指在入射光电场小于原予的束缚内电场的情况下产生的非线性光学效应。目前比 较成熟而具有代表性的一类弱光非线性效应就是光折变效应。在1 9 6 6 年，贝尔实验室 的a s k i n 等人在用l i n b 0 3 和l i t a 0 3 晶体进行倍频实验时，发现了一种特殊的光损伤现 象。这种光损伤后来被广泛应用于光存储、信息处理等各个方面。人们为了与永久性 光损伤相区分，而称之为光折变效应( p h o t o r e f i a c t i v ee f f e c t ) 1 8 。其明显的特征是引 起光折变效应的原因是入射光强的空间调制，而不是绝对的入射光强。所以，对应于 强光的非线性光学效应，光折变效应在弱光( m w ，甚至“w 量级) 情况下，只要照射时 闻足够长，也可以引起很强的非线性效应。近年来，s e g e v 等人由实验和理论证明了部 分非相干光及完全非相干白光的空间光孤子的存在。这一发现表明，相干光入射并不 第一章弱光非线性光学及其材料 是研究非线性光学效应的必要条件。它不仅为非线性光学开辟了非相干光的研究新方 向，而且对弱光非线性光学的研究也具有很强的指导意义。 另外，更应该引起我们注意的是，近期人们又在光场和原子或其它物质形成的量 子相干系统中观察到了相干布居囚禁的量子态或暗态、电磁感应透明与吸收、光速变 慢等 1 9 - 1 3 新型量子相干现象。这些物理机制可以有效地调控介质的非线性光学性 质和操控光在介质中的传播动力学，在非线性光学、全光开关以及量子信息处理等方 面有着巨大的应用前景。尤其是在非常弱的光强，甚至几十或几百个光子的情况下， 就可以产生巨大的非线性光学效应，即“量子相干巨光学非线性效应”。这些新的物理 现象和机制，以及其广泛的应用前景，无疑为非线性光学开创了更加广泛的研究领域。 同时也为弱光非线性光学成为非线性光学重要的分支奠定了基础。而少量光予，几百 个、几十个、甚至几个光子引起的非线性光学效应，是弱光非线性光学研究的重要发 展方向。 弱光非线性光学一般可以分为稳态和瞬态两大类。我们以上介绍的多是稳态的情 况。而瞬态非线性光学，则是随着脉冲激光器的发展而发展的。尤其是近些年来的飞 秒激光器( f e m t o s e c o n dl a s e r ) 的发展更给瞬态弱光非线性光学的研究增加了无限的活 力。我们知道现在的飞秒激光器的一个发展方向是超强，去研究强场电离、解离、库 仑爆炸、等离子、核聚变、裂变等；另外一个方向是以研究事物的超短时问内的行为 为目的，也就是超快。瞬态弱光非线性光学就在第二个方向内。因为要了解一个事物， 必须了解其产生和发展的过程。而这些只有通过对瞬态的研究才能够取得。所以瞬态 弱光非线性光学的研究成为了必然。本论文在介绍作者在稳态弱光非线性光学方面发 现的一些新效应的机理及其应用的同时，努力将对弱光非线性光学的研究推进到瞬态 领域。 另外需要我们关注的是单光子激光器研究的发展。如果能够从半导体单量子点等 材料上成功地实现单光子激光器，那么单光子或少量光子产生的非线性光学效应的研 究就会跨上一个新的台阶。 弱光非线性光学的研究，无论是在理论上还是实际应用中都有非常重要的意义。 从理论研究上来讲，由于其是光与物质相互作用的体现，因而可以利用弱光非线性光 学研究光与物质相互作用的本质、研究物质的结构等。而且少量光子引发的非线性效 应作为众多效应的时间起点，更会有其独到的物理意义。弱光非线性光学的研究也为 南开大学博士学位论文 介观量子相干系统的研究提供了有效的途径。目前，现有的弱光非线性效应已经在光 存储、信息处理、传输等各个方面得到了广泛的应用。随着研究的深入，它必将成为 新一代光子学器件的重要物理基础之一。 1 2 弱光非线性光学材料及铌酸锂晶体 非线性光学的研究一直和与其相作用的材料紧密联系在一起，弱光非线性光学的 研究同样也离不开材料的研究。在晶体、高分子聚合物、半导体量子阱、冷原子气等 材料中，弱光非线性光学都得到了广泛研究。在本论的研究中，我们主要使用了铌酸 锂晶体。 铌酸锂( l i n b 0 3 ) 晶体长期以来一直被广泛研究 1 1 4 ，1 ，1 5 。这一是因为它具有 众多而优越的物理性能，如压电效应、弹光效应、声光效应、热光效应、电光效应、 光折变效应等。二是因为它的热、化学、机械稳定性强，易于生长，价格低廉，很利 于实际应用。所以在q 开关、倍频、光波导、全息存储、图像放大、以及非线性参量 放大与参量振荡等方面都有广泛的应用。使其在应用领域有“通用型”( v e r s a t i l e ) 和聪 明( c l e v e r ) 晶体的美誉。在2 1 世纪光子学候选材料的预测中，铌酸锂晶体自然身列其 中，甚至有“光学硅”( o p t i c a ls i l i c o n ) 的称号。在英国自然杂志网站的m o n t h l y m a t e r i a l 栏目里2 0 0 2 年1 1 月专门介绍铌酸锂晶体在非线性光学里的应用，称铌酸锂为“最为 成功的全能型非线性光学晶体” 1 1 6 。今年，在法国还专门为铌酸锂的生长和应用 召开了一次国际会议 1 1 7 。 1 2 1 铌酸锂晶体的结构 铌酸锂晶体的熔点为1 2 4 0 。c 左右，密度为4 7 0 x 1 0 3 k g m 3 ，莫式硬度为6 。是现 在已知居晕点最高( 1 2 1o9 c ) 和自发极化最大( 室温时约0 7 0c m 2 ) 的铁电体。铌酸锂 晶体分子式属于a b o 型，但是其结构偏离了a b 0 3 的普遍结构一钙钛矿型结构。铌酸 锂晶体的特征结构是氧八面体以共面形式堆垛，金属离子l i 位于两个共面八面体的公 共面中，而n b 都处于氧八面体中。高于居里点温度时，铌酸锂是顺电相，空间群为 r 3 c ，l i 和n b 分别化于氧平面和氧八面体中，无自发极化( 如图1 1 ( a ) ) 。低于此温度 第一章弱光菲线性光学盈其材料 时，则为铁电相，空间群为r 3 c ，l i 和n b 均沿+ c 轴发生偏移，前者离开氧八面体的 公共面，后者离开氧八面体中心，形成了沿c 轴的电偶极矩，发生自发极化( 如图 】1 ( b ) ) 。其铁电相点群为3 m 。 ( a ) 维0 狼札 p - 一 一 蛳s | ￥ 蟑 叭嘲目王 幻 i l 一 _ i t 图1 1 铌酸锂晶体结构示意图。横线代表氧平面，实心小球代表“离子，半实心大球代表n b 离子。 图( a ) 表示顺电相( r t ) 时候的结构情况t 图( b ) 表示铁电相( r t ) 时候的结构情况。 1 2 2 铌酸锂晶体的缺陷结构 无论是铌酸锂晶体的优越性还是其无法克服的弱点都与它的缺陷结构分不开。所 以，我们有必要详细说明一下铌酸锂晶体的缺陷结构。 一、本征缺陷。 在铌酸锂晶体中，l i + 年 1 n b 5 + 具有类似的离子半径和晶格环境，但是n b ”一0 2 。键要 比l i + 一0 。键强得多，所以铌酸锂晶体具有严重的缺锂倾向。通常用提拉法生长的铌酸 锂晶体中，锂铌摩尔比为【l i 】： n b 】z4 8 6 ：5 1 4 1 1 8 。严格按化学成分配比的铌酸锂 晶体很难得到，但是近年来人们发展了一系列的技术，可以得到近化学配比的铌酸锂 晶体。一种方法是用后处理技术一气相平衡法( v a p o r f r a n s p o r t se q u i l i b r a t i o n ，简称v t e 技术) ，把铌酸锂晶体薄片放入富锂的气氛中进行高温处理，锂离子就会扩散到晶格中， 提高晶体的铌锂比 1 1 9 。一种方法是在熔融体中加入一定量的k 2 0 ，作为助熔剂，采 假f 南开大学博士学位论文 用提拉法生长 1 2 0 。另外一种是双坩锅提拉法，利用连续补充消耗的熔体成分将晶 体的生长点控制在同一位置 1 2 1 。 通常的铌酸锂晶体由于严重缺锂，晶体中形成了大量的本征缺陷以保持电荷平衡。 可能存在的缺陷有反位铌a 噬；，锂空位_ ，+ ，铌空位。，铌占结构空位筇+ ，锂占 空间空位上芒，氧空位吆：，空隙氧q 。图1 2 显示了在铌酸锂中可能的缺陷及其电荷 补偿情况。 a ol i o n b。o 。v 。d v “ 5 n b l 十4 v o o c o o 弩g 。粤 。a9i 咆j 毫 x de 电j o a 电 咆i d 咆 3n b 2 0 si n s t e a do f5l i n b 0 3 2n b 丑1 l 2n b v 十3 手3 蜉。 o d 吾 o q l i v + 、，v m + n b v n b “十4v l ， l i n b + n b u n b “+ v n b + l l 图1 2 铌酸锂晶体可能的本征缺陷示意图。( a ) 指理想晶格，( b ) ( c ) 指可能存在的非化学比缺陷 ( d ) 可能存在的不打破化学比的本征缺陷。 。o。d。j】oo 。o。o。o。o。 b y 。d。o。o。o。o 。o。o。o。o。0。 。o。o。o。q。o 。o。o。o。 气o。p。o。o 。o。o。o。o。q。 第一章弱光非线性光学及其材料 人们先后提出了氧空位模型 1 2 2 、铌空位模型 1 2 3 、锂空位模型 1 2 4 来解释这 种缺陷结构。氧空位模型预言的晶体密度与实际测量相反，所以被人们否定了。一开 始的x 射线衍射实验支持铌空位模型，但是现在越来越多的实验，包括铌酸锂晶体的 n m r 谱 1 2 5 、拉曼光谱 1 2 5 、中子衍射和精细x 射线分析 1 2 7 等，都显示了锂 空位模型的正确性。 在锂空位模型中，存在着大量的反位铌缺陷，形成了很多与宏观光学效应相关的 缺陷结构 1 2 8 一1 3 0 。目前认为比较重要的有以下几种： 1 、空穴束缚中心0 一。在铌空位附近的d 2 一俘获一个空穴形成( ) 一。 2 、电子束缚中心n b 2 。反位铌朋右俘获一个电子后，由于晶体沿f 轴的自发极化，形 成了自发极化电场，从而表现出一定的极性，所以通常被称为小极化予。 3 、电子对束缚中心配j 一磕。由一个反位铌离子和一个正常位的铌离子分别俘获一 个电子形成。通常被成为双极化予。 二、非本征缺陷。 正是因为铌酸锂晶体中含有大量的本征缺陷，所以在保障晶体的良好光学性质的 时候，还可以在晶体中掺杂大量的杂质离子。现在，人们经常人为地在铌酸锂晶体中 加入一些杂质离子，以得到非本征缺陷，使晶体拥有一些非常好的性能或者减弱人们 不想要的效应。有人称之为铌酸锂的掺杂工程 1 3 1 。 一般在铌酸锂晶体中的掺杂离子可以分为四大类： 1 、可变价的过渡金属离子，如铁、铜、锰等。这样在晶体的禁带形成大量的缺陷能级， 以加强光折变效应。 2 、不可变价的金属离子，如镁、铟、锌等。这样使得铌酸锂晶体的本征缺陷大大减少， 以提高晶体的抗光折变能力。 3 、扩散钛。在晶体中形成波导。 4 、稀土离子，如铒等。以研究其发光特性。 1 2 2 铌酸锂晶体的光学和电光常数 一些常用激光器的输出波长处，按同成分和化学计量比熔体生长的铌酸锂晶体的折 南开大学博士学位论文 射率n o 和n 。值在表1 1 1 3 2 中列出。 表1 1 铌酸锂晶体对于不同波长的折射率 4 4 1 6 4 5 7 9 4 6 5 8 4 7 2 7 4 7 6 5 4 8 8 0 4 9 6 5 5 0 1 7 5 1 4 5 5 3 0 0 6 3 2 8 6 9 3 4 8 4 0 0 1 0 6 0 0 2 3 9 0 6 2 3 7 5 6 2 3 6 9 7 2 3 6 4 6 2 3 6 1 8 2 3 5 3 3 2 3 4 7 0 2 3 4 3 5 2 3 3 7 0 2 3 2 9 0 2 2 9 l o 2 2 7 7 0 2 2 5 5 4 2 2 3 7 2 2 2 8 4 l 2 2 7 1 5 2 2 6 6 4 2 2 6 2 0 2 2 5 9 6 2 2 5 2 3 2 2 4 6 8 2 2 4 3 9 2 2 3 8 7 2 2 3 2 3 2 2 0 0 5 2 1 8 8 6 2 1 7 0 3 2 1 5 5 0 2 3 8 7 5 2 3 7 2 5 2 3 6 5 3 2 3 5 9 7 2 3 5 6 8 2 3 4 8 9 2 3 4 3 4 2 3 4 0 1 2 3 3 2 6 2 3 2 4 7 2 2 8 6 6 2 2 7 2 6 2 2 5 0 7 2 2 3 2 3 2 2 8 8 7 2 2 7 6 0 2 6 9 9 2 2 6 5 2 2 2 6 2 7 2 2 5 6 1 2 2 5 1 4 2 2 4 8 6 2 2 4 2 2 2 2 3 5 5 2 2 0 2 8 2 1 9 0 9 2 1 7 1 9 2 1 5 6 1 1 1 5 0 0h e n e 2 3 2 0 22 1 5 0 6 2 2 2 2 52 1 5 1 9 铌酸锂常用的光学和电光常数如表1 2 所示 1 3 3 删m m心血时m心时m m 新一m h h 红 g 第一章弱光非线性光学及其材料 袁1 2 铌酸锂晶体的光学和电光常数表 材料点群 工作波长 电光系数，1 0 _ m y 9折射率介电常数点群电光系数， 。12 折射率介电常数 ( r n ) l i n b o 3 m06 3 3 11 5 3 - 3 9 ( d ，= 9 6 ( s ) ，= 8 6 r 2 2 = 6 8 r 2 2 = 3 4 r 3 ，= 3 0 9 ，= 3 0 8 l = 3 2 6r 5 l = 2 8 r = 2 1 1 ( 1 ) t 2 = 5 4 f = 1 9 ( t ) r 2 2 = 3 i ( s ) = 2 8 = 1 8吃2 = 3 1 3 = 6 5 l = 2 3 “o = 2 2 8 6 ( 1 ) 蜀= s 2 = 7 8 r = 2 2 0 0 毛= 3 2 ( s ) = 毛= 4 3 = 2 8 n o = 2 2 2 9 心= 2 1 5 0 = 2 1 3 6 = 2 。0 7 3 1 3 本章小结 在本章中我们明确了弱光非线性光学的概念一入射光电场小于原子的束缚内电场 的情况下产生的非线性光学效应。指出了目前发展的状况以及将来的重要发展方向一 少量光子引发的非线性光学行为。并且说明了作者努力将弱光非线性光学效应从稳态 研究推向瞬态研究的重要意义。我们还介绍了本论文所使用的一种重要弱光非线性光 学材料铌酸锂晶体的基本性质。 南开大学博士学位论文 第二章铌酸锂晶体光感应背向散射的阈值效应及其应用 光波进入介质的时候，介质中的电子( 自由的或被束缚在原子、分子中的电子) 发 生受迫振动，产生子波。这些子波携带了入射光的一部分能量，向各个方向散射。由 于介质不可能完全由单一分子或原子均匀排布，其中存在的杂质、密度不均匀等情况 造成这些子波在偏离光束传播方向上相干叠加后不是相消的，从而产生了散射。所以 光散射实质上是光与物质相互作用的基本过程，一直是相当活跃的研究领域。而近年 来一种新型的弱光非线性光散射一光感应光散射( 1 i g h ti n d u c e ds c a t t e r i n g ) 成为了研究的 热点 2 1 ，2 2 。 2 1 光感应光散射及其阈值效应 光感应光散射的本质不同于通常由大量散射中心或是材料的不均匀性引起的光散 射，而是一种非线性光散射过程。当激光入射到晶体的时候，由于晶体中的杂质、位 错、生长条纹、不均匀性或者光生伏打电流的不均匀性等散射中心( s c a t t e r i n gc e n t e r ) 的 存在，便产生了微弱的散射光，我们称之为种子光( s e e dl i g h t ) 2 3 ，2 4 。科，子光通过 某种放大机制( 二波耦合 2 5 2 1 0 、三波耦合 2 7 ，2 11 - 2 1 3 、四波耦合 2 1 4 ， 2 1 5 、多波耦合 2 1 6 ，2 1 7 等) ，被强烈的放大而形成了散射光，同时在晶体中写 入散射光栅。 我们也可以通过布拉格的自衍射来理解这个过程。入射光和散射光写入散射相位 栅的同时，入射光作为读出光，通过布拉格自衍射，向散射光转移了能量，从而得到 散射光。所谓布拉格自衍射就是指在写入光栅的同时读出光栅而产生的衍射。由于读 出光就是写入光，所以自动满足布拉格衍射条件。 由于光感应光散射是伴随着激光在晶体中的传播而产生的，所以在光存储、光信 息处理等过程中总是自动存在的，以至于影响了误码率、图像清晰度等重要指标，是 需要人们用各种方法去克服或者减弱的。另一方面，这个过程又被广泛应用于光限幅、 自泵浦相位共轭器等各个方面。还有光感应光散射反应了材料的一些基本性质，是材 料性质探测的一种重要手段。尤其它的产生过程是与材料的放大机制紧密相连的，我 第二二章铌酸锂晶体光癣应背向散射的阀值效应及其应用 们可以通过对光感应光散射的研究去了解材料的光放大机制。所以，光感应光散射无 论是从它的正面效果还是负而作用来看，都是一种非常重要的现象，需要大量的工作 去研究 2 卜2 3 。 光感应光散射按其散射光的空间分布可以分为扇形光散射( 前向散射光放大) 、背 向光散射( 背向散射光放大) 和光爬行效应( 9 0o c 散射光放大) 和散射光锥( 锥形分布的 散射光放大) 四大类。光爬行效应的产生主要是晶体的全内反射造成的影响，而散射光 锥则是在散射光和入射光满足了在晶体中的三波混频或四波混频的配置的时候发生的 光散射行为。我们在这里对这两类特殊的散射不加以详细讨论，而主要讨论普遍存在 的扇形光散射和背向光散射。 2 1 1 光感应前向散射和背向散射 扇形光散射( 光感应前向散射) 是指入射激光和前向散射光在晶体中发生光耦合， 并写入光栅，导致了近前向上产生了具有一定空间分布的、被放大的散射光扇的现象。 在这个过程中，光栅的写入光就是晶体中的入射光与其周围的散射光。因为晶体中有 着多束的散射光，所以同时写入了多组的相位栅。由于散射光在空间的无规分布，因 此这些相位栅也是无规的叠加，被称为噪音栅。入射光在写入噪音栅的同时也读出噪 音栅，产生自衍射。散射光就是入射光在这些噪音栅上的自衍射光。由于读出光就是 写入光，所以b r a g g 条件得以自动满足。 根据散射表现形式的不同，一般扇形光散射可以分为以下两类： 1 、不对称的扇形光散射。 对于扩散型电荷迁移机制的散射，其表现是单向的扇形散射，且散射光与入射光 偏振方向相同。这是因为这种电荷迁移机制下，噪音光栅与光强相干条纹之问存在9 0 。 的相移，造成了在晶体的二波耦合过程中，只能沿单方向放大 2 7 ，所以只有一侧的 散射种子光能够被放大。整个过程是非局域型响应。图2 】给出了用s b n ：c e 晶体得到 的不对称的扇形光散射 2 2 。 南开大学博士学位论文 晶体c 轴 一 图2 1s