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掺杂铌酸锂晶体体全息存储特性研究 摘要 通过提拉法生长了z n :f e :l i n b 0 3 ,c e :c u :l i n b 0 3 和m g :m n :f e :l i n b 0 3 三种晶体。其中对z n :f e :l i n b 0 3 晶体,研究了不同的掺z n 2 + 浓度对晶体光 折变性能的影响;同时对c e :c u :l i n b 0 3 和m g :m n :f e :l i n b 0 3 晶体切割后, 分别进行了氧化还原处理,研究了不同的处理方式对晶体光折变性能的影 响。 利用二波耦合的实验方法测试了z n :f e :l i n b 0 3 ,c e :c u :l i n b 0 1 和 m g :m n :f e :l i n b 0 3 晶体的体全息存储性能,包括衍射效率、响应时间、擦除 时间等,发现晶体中的掺杂浓度以及晶体的氧化还原状态都影响晶体的体全 息存储性能。 利用透射光斑畸变法测试了c e :c u :l i n b 0 3 晶体和m g :m n :f e :l i n b 0 3 晶 体的抗光致散射能力。通过测试发现晶体的氧化还原对晶体产生光折变效应 的主导机制有所不同,生长态和还原态晶体在光折变过程中是扩散机制和光 生伏特效应共同作用,氧化态晶体以光生伏特效应为主。 本文又对测试后的晶体进行了体全息存储系统的研究。首先是改善实验 光路,研究发现通过减少像差和探测器的噪声能很好的提高存储的质量。其 次,在对晶体进行图像存储过程中发现,晶体的光折变性能直接决定存储质 量的好坏:对于z n :f e :l i n b 0 3 晶体,掺杂z i l 2 + 浓度的增加降低了响应速 度,但是提高了信息的存储时间;对于c e :c u :l i n b 0 3 晶体,氧化还原处理 直接影响响应时问和擦除时间,生长态c e :c u :l i n b 0 3 晶体的存储效果最 好,其次是还原态,氧化态晶体存储效果最差。最后,采用角度复用技术对 晶体进行了复用存储。 关键词l i n b 0 3 晶体;光学体全息存储;衍射效率;抗光致散射 t h er e s e a r c ho nv o l u m eh o l o g r a _ p h i c s t o r a g eo fd o p i n gl i n b 0 3c r y s t a l a b s t r a c t z n :f e :l i n b 0 3 ,c e :c u :l i n b 0 3a n dm g :m n :f e :l i n b 0 3c r y s t a l sw e r eg r o w n b yc z o c h r a l s k im e t h o d a n dt h ei n f l u e n c eo fv a r i e dz n 2 + c o n c e n t r a t i o no nt h e p h o t o r e f r a c t i v ep r o p e r t i e so ft h ec r y s t a l sw e r ei n v e s t i g a t e d a tt h es a m et i m e , c e :c u :l i n b 0 3a n dm g :m n :f e :l i n b 0 3w e r ec u ta n dt h e no x i d i z e da n dr e d u c e d , t h ei n f l u e n c eo fo x i d a t i o na n dr e d u c t i o nt r e a t m e n t so nt h e p h o t o r e f r a c t i v e p r o p e r t i e so ft h ec r y s t a l sw e r ei n v e s t i g a t e da sw e l l t h eh o l o g r a p h i cs t o r a g ep r o p e r t i e si n c l u d i n gd i f f r a c t i o ne f f i c i e n c y , r e s p o n s e t i m ea n de r a s i n gt i m ew e r eo b t a i n e db yt w o b e a mc o u p l i n ge x p e r i m e n t t h e p a p e rp r e s e n t st h a t t h eh o l o g r a p h i c s t o r a g ep r o p e r t i e s o ft h e c r y s t a l sw e r e a f f e c t e db yt h ec o n c e n t r a t i o n so fd o p a n t sa n dt h et r e a t i n gs t a t eo fc r y s t a l s t h el i g h t s c a t t e r i n g r e s i s t a n c e so ft h ec e :c u :l i n b 0 3a n dm e :m n :f e : l i n b 0 3c r y s t a l sw c i cs t u d i e db yt h et r a n s m i s s i o nf a c u l ad i s t o r t i o nm e t h o d t h e m a i nm e c h a n i s m so fp h o t o r e f r a c t i v ee f f e c ta r ed i f f e r e n tf o rt h eo x i d i z e d ,r e d u c e d a n da s g r o w nc r y s t a l sr e s p e c t i v e l y d u r i n gap h o t o r e f r a c t i v ep r o c e s s ,f o rt h ea s g r o w no rr e d u c e dc r y s t a l s ,b o t ht h ed i f f u s i o nm e c h a n i s ma n dp h o t o i n d u c e dv o l t e f f e c ta c t t o g e t h e r a n df o ro x i d i z e d c r y s t a l s ,p h o t o - i n d u c e d v o l t e f f e c ti s d o m i n a n t i na s g r o w na n dr e d u c e dc r y s t a l st h e l i g h t e x c i t e dc a r r i e ri st h e e l e c t r o n ,a n di no x i d i z e dc r y s t a li ti st h ec a v i t y t h ep a p e ra l s oc o n d u c t sar e s e a r c ho fv o l u m nh o l o g r a p h i cs t o r a g eo nt h e t e s t e dc r y s t a l s i ts t a r t sw i t ht h ei m p r o v e m e n to fo p t i c a lp a t h si nl a b o r a t o r y t h e p a p ef i n d st h a tr e d u c i n ga b e r r a t i o na n dn o i s e so ft h ed e t e c t o ru s e dh e l p si m p r o v e t h es t o r a g eq u a l i t y f u r t h e r m o r e ,i nt h es t o r a g ee x p e r i m e n to fc r y s t a l s ,i ti sf o u n d t h a tp h o t or e f r a c t i v eq u a l i t yo ft h ec r y s t a l sd i r e c t l yd e c i d e ss t o r a g eq u a l i t y f o r z n :f e :l i n b 0 3 ,i n c r e a s i n gt h e c o n c e n t r a t i o no fz n 。+ s l o w sd o w nt h er e s p o n s e i i 堕丝堡堡三查兰王耋堡圭兰堡篁兰 s p e e d h u t i t i r e p r o v e s t h et i m en e e d e df o ri n f o r m a t i o n s t o r a g e f o r c e :c u :l i n b 0 3 ,o x i d a t i o na n dr e d u c t i o nm a i n l yc h a n g et h ec o n c e n t r a t i o n so f d i f f e r e n ti o n si nt h ec r y s t a l s ,a n dt h e s ec h a n g e sw i l ld i r e c t l yi n f l u e n c er e s p o n s e t i m ea n de r a s i n gt i m e t h eb e s ts t o r a g ee f f e c tw a sg a i n e di nt h ea s g r o w n c e :c u :l i n b 0 3 ,a n dt h es e c o n db e s tw a sa c h i e v e di nt h er e d u c e dc r y s t a l ,w h i l e t h ew o r s tw a sf o u n di no x i d i z e dc r y s t a l a tl a s t ,w ec o n d u c t e dm u l t i p l e x i n g s t o r a g ei nt h ec r y s t a lb ye m p l o y i n gt h ea n g l e m u l t i p l e x i n gt e c h n o l o g y - k e y w o r d sl i n b 0 3c r y s t a l ;o p t i c a l v o l u mh o l o g r a p h i cs t o r a g e ;d i f f r a c t i o n e f f i c i e n c y ;l i g h ts c a t t e r i n gr e s i s t a n c e 1 1 1 哈尔滨理工大学硕士学位论文原创性声明 本人郑重声明:此处所提交的硕士学位论文掺杂铌酸锂晶体体全息存 储特性研究,是本人在导师指导下,在哈尔滨理工大学攻读硕士学位期间 独立进行研究工作所取得的成果。据本人所知,论文中除已注明部分外不包 含他人已发表或撰写过的研究成果。对本文研究工作做出贡献的个人和集 体,均已在文中以明确方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。 作者签名:司匀b 日期:a o o - 1 年3 ) 1 肜日 哈尔滨理工大学硕士学位论文使用授权书 掺杂铌酸锂晶体体全息存储特性研究系本人在哈尔滨理工大学攻读 硕士学位期问在导师指导下完成的硕士学位论文。本论文的研究成果归哈尔 滨理工大学所有,本论文的研究内容不得以其它单位的名义发表。本人完全 了解哈尔滨理工大学关于保存、使用学位论文的规定,同意学校保留并向有 关部门提交论文和电子版本,允许论文被查阅和借阅。本人授权哈尔滨理工 大学可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文,可以公布论文的全部或 部分内容。 本学位论文属于 保密口,在年解密后适用授权书。 不保密d 。 ( 请在以上相应方框内打4 ) 鬣挝 导师签名:荔上意厶 日期:2 0 0 7 年3 月7 f 只 日期:。泖7 年? 月名r 哈尔演理t 大学t 学硕i 。学位论文 1 1 课题背景 第1 章绪论 本课题来源于国防基础科研项目“军用高密度体全息存储及快速相关识 别系统的研究”。 随着当代信息技术的飞速发展,信息的大规模存储、传输和处理一直是 技术研究的热点。在信息存储方面,全息存储具有其独特的优点,因而应用 前景广阔,近二十年来在国际上研究的十分活跃进展迅速。研究表明,全息 存储不仅容量大,而且数据传输速率高,寻址时间短,比其它任何一种同时 具有这些优点的信息存储技术更接近实用化阶段【l 】。 1 2 体全息存储的国内外研究进展 早在全息存储发展的初期,信息的全息存储就引起了广泛的注意。六十 年代末发现光折变响应以后l ”,在光折变晶体中全息存储又一度成为热点, 并曾提出多种设计精巧的存储方案。1 9 7 5 年美国r c a 公司首次报道了在 i c m 3 掺铁铌酸锂晶体中记录了5 0 0 个全息图。 进入八十年代,光学计算研究的热潮重新激起人们对全息存储的兴趣, 国际上争相在存储方法和存储材料等方面加紧进行研究。美国n o r t h r o p 公 司1 9 9 1 年在l c m 掺铁铌酸锂晶体中存储并高保真的再现了5 0 0 幅高分辨率 军用车辆全息图;1 9 9 2 年又在同样的铁铌酸锂晶体中存储1 0 0 0 页数字数据 并无任何错误地复制回数字计算机存储器,1 9 9 3 年在同样体积的晶体中利 用角度复用技术和多页面存储技术存储了5 0 0 0 幅图像例。1 9 9 4 年,美国加 州理工学院在l c m 3 的掺铁铌酸锂晶体中记录了1 0 0 0 0 个全息图【4 1 。同年, 斯坦福大学的研究小组把数字化的压缩图像和视频数据存储在一个全息存储 器中,并再现了这些数据而图像质量无显著下降例。 1 9 9 8 年以后,美国、日本和一些欧洲国家的大公司和科研机构在不断 提高体全息存储的记录密度和发展新型全息复用结构。1 9 9 8 年b e l l 实验室 的k c u r t i s 等利用相关复用技术( c o r r e l a t i o nm u t i p l e x i n g ) 在掺铁铌酸锂中的 存储面密度超过了3 5 0 b i t s , u m 2 。1 9 9 9 年d p s a l t i s 等人又在铌酸锂晶体中记 录了1 6 0 0 0 0 幅全息图;h j e i c h l e r ( b e r l i nt e c h n i c a lu n i v e r s i t y ,g e r m a n y ) 提 出采用微全息盘式存储方案,使用1 t m 光波的激光采用1 0 个波长复用以及 1 6 个角度复用可以在c d 大小的盘上两层共存储1 0 0 g b y t e 的容量。以上研 究结果表明体全息存储面密度至少能达到几百b i t s , u m 2 ,而现有的二层四面 的d v d 总的面密度也仅近似为2 0 b i t s g i n 2 。显然,体全息存储可使存储容 量较目前光盘呈数量级地提高。1 9 9 8 年,b u s e 6 i 等人和h e s s l i n k 等人分别提 出了在利用具有不同能级施主离子的l i n b 0 3 晶体,利用两种波长的激光进 行记录,以克服利用晶体进行全息存储时存储时自j 短的缺点,这种方法在常 温下就可以实现,比热固定更为方便。2 0 0 0 年a a d i b i 和d p s a l t i s 等用紫 外和红光在双掺锰和铁的铌酸锂晶体上实现了无挥发全息存储。 全息存储技术的实用化已经被提上日程。1 9 9 5 年由美国政府研究局 ( a r p a ) 、i b m 公司的a l m a d e n 研究所、斯坦福大学、g t e 公司等等联合成 立了协作组织,在美国存储工业联合会( n s i c ) 支持下,投资7 0 0 0 万美元, 实施了光折变信息存储材料( p r i s m ) 项目和全息数据存储( h d s s ) 项目。同样 的研究工作法国、英国、德国和日本等国家也在加紧进行f 7 】i s 。欧共体也从 1 9 9 7 年开始组织十几个科研部门大规模地开展三维光学全息存储器的研 制。经过近几年各大公司研究部门的努力,i b m 、o p t i t e k 、r o c k w e l l 等公司 已于2 0 0 0 年推出了他们三维光学全息存储器原型。2 0 0 4 年i b m 公司对 l i n b 0 3 晶体实现数据的全息存储进行了总结i ”。 当前,应该抓住时机,紧跟国际高新技术发展的步伐,以便能获得自主 的知识产权。本课题的研究成果能够为体全息存储系统的实用化和中国今后 制定具有自主知识产权的体全息存储标准奠定良好的理论和实验基础,有助 于我国光存储产业彻底摆脱长期受国外垄断集团制约的痼疾,对中国发展下 一代大容量、高密度体全息存储技术起到了积极的推动作用。 1 3 铌酸锂晶体国内外研究进展 1 3 1 铌酸锂晶体的特点 铌酸锂晶体由于具有较大的电光效应及其他些优良的性质,在光折变 效应的研究中占有重要地位。自1 9 6 6 年美国贝尔实验室的科学家a s h k i n t 2 l 和他的同事在铌酸锂晶体实验中发现光折变效应以来,有关光折变效应的大 哈尔演理t 大学t 学硕 。学位论文 多数工作都集中在这类材料上,而对其他材料如半导体、有机化合物、电光 陶瓷和硅铋族氧化物等的研究工作相对较少。铌酸锂是所有光折变材料中被 研究的最为广泛的一种:一方面是因为光折变效应是在铌酸锂晶体实验中首 次发现,掺杂改性研究也是最早在铌酸锂上进行,许多光折变效应理论也是 在铌酸锂的实验基础上建立起来的,另一方面是因为它具有以下几项特点: 1 与b a t i 0 3 、k n b 0 3 、k t n 等晶体相比,l i n b 0 3 易于生长出大块优 质的晶体,近年有报道l i n b 0 3 的晶体尺寸可达直径d p 4 2 m m ,长3 2 0 r a m t l o l 2 l i n b 0 3 是一维型铁电体,人工单畴化方便; 3 l i n b 0 3 的居里温度t c = 1 2 1 0 。c ,从室温到此温度范围内无相变,晶 体在使用过程中不会出现退极化问题,可反复使用多次; 4 l i n b 0 3 除具有电光和光折变效应之外,还同时具有优良的压电和声 学特性,又是一种应用较多的倍频晶体材料。这些特性意味着l i n b 0 3 可以 在单一介质中提供高效率的光、电、声能之间的相互作用,在器件的设计方 面前景广阔。 1 3 2 铌酸锂晶体本征缺陷结构模型 人们利用不同的手段对l i n b o ,晶体的本征缺陷结构进行了大量的研 究,其中最具有代表性的缺陷结构模型有以下几种: 1 氧空位模型氧空位模型首先由f a y 等人1 提出,其主要观点是晶 体中会产生一定数量的氧空位,以对由于l i 缺乏所形成的u 空位进行电荷 补偿。其化学结构式可表示为:【l j l - 2 。v 。 n b 0 3 。v 。】,其中“v ”表示空位。 该模型由于不能解释晶体密度与l i i n b 之间的关系而被否定。很多人认为 氧空位不是l i n b 0 3 晶体中的主要缺陷,但晶体中可能存在少量的氧空位。 2 铌空位模型铌空位模型于1 9 7 2 年由p e t e r s o n 等人【1 2 i 提出,认为在 l i n b 0 3 中不存在氧空位,l i 不足所形成的空位全由n b 占据,形成反位 铌,即( n b u ) “,而在n b 位形成一定数量的n b 空位来进行电荷补偿。其化 学结构式可表示为:【l i l - s x v 5 。】【n b l 却v 4 ,】0 3 。这一模型由于受到a b r a h a m s 和m a r s h i ”i 在1 9 8 6 年详细的x 射线实验结果的有力支持,曾一度被人们广 泛采用。后来人们发现这一模型无论从理论上还是从实验上都存在问题,所 以虽然它没有被完全否定,但目f | 已很少被人采用。 3 钛铁矿结构s m y t h i “1 首先从理论上对铌空位模型提出质疑。按照 铌空位模型,以 l i l n b = o 9 4 2 计算。c l n 晶体中应该有5 9 t o o l 反位铌和 4 7 m 0 1 铌空位。l i n b 0 3 晶体中存在如此大量的高电荷( 5 价) 的反位铌,从 能量的角度上看是不合适的,所以他提出了钛铁矿l i n b 0 3 结构的概念。在 正常的l i n b 0 3 晶格中,l j 和n b 的排列顺序沿+ c 方向可表示为: l i n b a l i n b o l i n b o :而钛铁矿铌酸锂的排列顺序为n b l i n l i n b n n b l i o ,其 中“口”表示晶体中的空位。这样在正常l i n b 0 3 晶格中含有( n b u ) 4 + 和v 3 n b , 排列顺序为l i n b o n b “v n b 口l i n b ,在钛铁矿l i n b 0 3 晶格中就变成了 l i n b 口n b v u 口l i n b ,即含有锂空位v 。u 。s m y t h 认为,正常l i n b 0 3 晶格中 存在众多钛铁矿微区,它们的出现使高电荷补偿的复合缺陷结构( n b l i ) 4 + 和 v n b 变成了简单的一价锂空位。 然而到目前为止,还没有在正常l i n b 0 3 晶体中发现钛铁矿型l i n b 0 3 晶体结构的报道;并且s m y t h 提出钛铁矿型l i n b 0 3 晶体结构的出发点是为 了解决铌空位模型中铌空位的问题,现在越来越多的结构实验表明锂空位模 型更为合适,而在锂空位模型中并不存在铌空位。 4 锂空位模型锂空位模型是在1 9 6 8 年由l e r n e r 等人【”1 首先提出, 其主要观点是:l i n b 0 3 晶体中不存在氧空位,“的缺少导致l i 空位的形 成,且有部分n b 进入l i 位,形成反位铌,进行电荷补偿。其化学结构式 可表示为【l i l 5 。v 4 :n b , n b 0 3 。 铌空位模型与锂空位模型都认为l i n b 0 3 晶体中不存在氧空位,都肯定 了反位铌的存在。铌空位模型中反位铌的数量大约是锂空位模型中反位铌的 5 倍。在铌空位模型中不存在l i 空位,而锂空位模型中不存在n b 空位。虽 然锂空位模型的提出比铌空位模型早,但a b r a h a m s 和m a r s h 详细的实验结 果使铌空位模型在一段时问内占据了统治地位。后来大量的实验结果包括射 线和中子衍射、核磁共振及r a m a n 光谱等表明锂空位模型更为合适。所以 目前锂空位模型被大多数研究者所接受。 仅就上述的四种缺陷结构模型来看,锂空位模型目前占据了主导地位。 l i n b 0 3 晶体的一些基本实验现象用锂空位模型也能给出较好的解释。关于 l i n b 0 3 晶体中是否存在钛铁矿结构问题,目i j i 还没有直接的实验证据。此 外,对l i n b 0 3 晶体的缺陷结构还存在其他的解释,如n b 2 0 5 束结构等。 1 3 3 铌酸锂晶体的掺杂 尽管纯铌酸锂晶体具有优良的铁电、压电、声光、和非线性光学性能, 但是在不同应用中要术不同的性能:比如在全息存储中要求晶体具有优良的 哈尔滨理t 大学t 学硕l 学位论文 光折变性能;在光开关、信号调制器和准位相匹配等方面的应用中要求晶体 具有强的抗光损伤( 光折变) 能力;在作为固体激光基质材料时,需要掺进 不同的激活剂,如果要获得可大功率输出的介质,还需要这种材料同时具有 高抗光损伤能力。由于这种晶体易于掺杂的特性可调节晶体的性能,所以人 们对这种晶体的掺杂进行了广泛的研究,而且一直都是研究的热点。主要包 括以下两方面 1 为了增强晶体的抗光损伤能力,扩大其在倍频、0 开关、电光调 制、光波导等领域的应用。这方面的突破性进展是1 9 8 0 年z h o n g 等人 1 6 1 提 出的高掺m g o ( 4 6 m 0 1 ) 的方法,结果可使晶体的抗光损伤能力提高两 个数量级。1 9 9 0 年。v o l k 等人【1 7 1 又提出高掺z n o ( 6 m 0 1 ) ,可以获得与 高掺m g o 相同的效果。这之后,v o l k 等人 l s l 和k o n g 等人【1 9 1 掺i n ( 3 m 0 1 ) 铌酸锂晶体中也发现了这种现象。y a m a m o t o 等人【刎发现在掺 入s c ( 3 m o l ) 在铌酸锂晶体中也可以提高晶体的抗光损伤能力。 对于抗光损伤离子的作用机理,已经进行了较深入的研究1 2 1 - 2 5 j ,从大量 的实验事实中得出了一个比较一致的结论:抗光折变离子进入l i n b 0 3 晶 格,首先置换“反位置”的铌( n b ,占l i + 位的n b 5 + 离子) ,结果使得光 电导值增大两个数量级,而光伏电流不变,导致内电场短路,光折变效应大 大削弱,抗光损伤能力增加。另外,从所测得晶体的红外光谱的o h 。振动情 况和紫外可见吸收光谱的吸收边位置,可以确定掺杂抗光损伤离子的阈值 浓度。 目前人们在抗光损伤离子掺杂铌酸锂晶体的基础上,正努力探索制作性 能更优良的倍频器件、光波导基片及晶体光纤等材料。 2 为了提高晶体的光折变性能,引入杂质缺陷能级,这方面的掺杂离 子大多选用过渡金属离子如f e 、c u 、m n 、c r 、c o 、n i 、r h 、u 以及稀土 离子c e 等。它们可以给出和再捕获d 电子或f 电子,在能隙中形成杂质缺 陷能级,从而影响光折变过程。值得注意的是影响性能的不仅是杂质的种类 和浓度,杂质的价态,即对晶体进行氧化,还原等化学处理的条件,也有重 大影响,以f e :l i n b 0 3 为例【”】:未经处理的样品衍射效率1 0 4 ,于5 0 0 。c 在l i 2 c 0 3 粉未中还原2 4 h 的样品为7 2 1 ,于5 5 0 。c 在l i 2 c 0 3 粉末中还原 3 0 h 的样品为8 2 o ,而于1 1 5 0 。c ,在n b 2 0 5 粉末中氧化处理2 4 h 的样品衍 射效率仅为5 6 。以上实验数据说明,合适的掺杂剂还要与合适的氧化还 原条件相结合,才能取得更好的效果。 1 4 本文研究内容 本论文从存储材料、存储光路、信息的写入和读出以及角度复用等方面 对掺杂铌酸锂晶体体全息存储系统进行研究。作者的工作主要包括: 1 掺杂铌酸锂晶体的制备及处理 我们通过提拉法制备了z n :f e :l i n b 0 3 、c e :c u :l i n b 0 1 和m g :m n :f e : l i n b 0 3 晶体,对晶体进行极化、切割、氧化、还原处理,分析掺杂浓度、 氧化处理和还原处理对其光折变性能的影响。 2 掺杂铌酸锂晶体光折变性能的研究 我们研究中用到的存储介质主要是铌酸锂晶体及其各种掺杂,而晶体的 各种性能指标直接影响着存储的效果,因此有必要对晶体的各种性能进行测 试。测试内容主要包括晶体的衍射效率、存储时间、擦除时间、抗光损伤能 力等性能。 3 体全息存储实验 在各种基础工作做好之后,设计体全息存储实验系统。这一部分主要包 括:光路的设计、系统各个部分的协调等。根据对存储材料性能的测试,找 到晶体各种性能与体全息存储的关系,从而提高存储容量和存储信息质量, 同时利用角度复用技术存储一些信息。 坠尘圣竺三垒兰:耋堡! :兰竺堡三 第2 章体全息存储的基本原理与技术 2 1 体全息存储的原理 全息存储是利用光的干涉原理,在记录介质上以全息图的形式记录信 息,并在特定的条件下以衍射形式恢复所存储的信息。全息存储同时存储了 物光的强度分布和位相分布,即记录了物体的全部信息。 全息存储按存储介质的厚度可分为平面全息存储和体积全息存储。平面 全息存储材料对光照的响应主要反映在存储介质表面,而不是在介质内部的 体积内。 当记录介质较厚( 厚度比记录的干涉条纹间距大的多) 时,两相干光束在 介质内相互作用,形成三维光栅状全息图,就是体积全息。再现时,仅当满 足布拉格条件时,衍射振幅才最大。如图2 - 1 所示。 r | ) 记录光路b ) 再现光路 a ) r e c o r d i n go p t i c a lp a t h b lr e c u r r i n go p t i c a lp a t h 图2 - 1 体全息存储原理图 f i g 2 - 1s c h e m a t i cd i a g r a mo fh o l o g r a p h i cs t o r a g e 由于体全息图的特性由布拉格定律确定,它对照明光束显示出角度和波 长的选择响应,从而使其以高的存储容量成为多重全息存储的主要方式。 2 1 1 体光栅与布拉格衍射 两束光在介质中干涉形成如图( 2 1 ) 所示的三维光栅,按照三维光栅的 衍射理论,为使连续散射波同位相相加,以便使总的衍射波振幅达到最大 值,则照明光束的波长a 、照明光束与峰值条纹面之间的夹角口及条纹面之 间的间距 三者必须满足布拉格定律 2 a s i n 日一a ( 2 1 ) 式中,a 为记录介质内的波长。也就是说,物光波d 和参考光波r 在记录 介质内形成的体积全息图,当再现满足布拉格条件时,能再现原物光波。一 为布拉格角。体积全息图的这一布拉格选择性,不仅与记录介质的厚度有 关,而且与光栅间距和布拉格角有关。 体积全息图的一个优点是能够抑制不需要的衍射级,因此,当在布拉格 角附近一个很小的范围内再现时,仅有一个有效的衍射级。当且仅当满足布 拉格角时,衍射效率最大。 由布拉格( 2 1 ) 定律表明,如果再现光的波长和光栅间距已被确定,则 再现光的入射角便唯一确定;或者,如果再现光的入射角和光栅间距已被确 定,则再现光的波长便唯一确定。否则,任何违反布拉格条件的角度和波长 改变都将导致衍射效率的明显下降。因此,体积全息图的煎熬度和波长的选 择性要求很高。 2 1 2 耦合波理论 k o g e l n i k t z n 首先将耦合波理论用于分析体光栅的衍射,其主要思想是从 麦克斯韦方程出发,根据记录介质的电学和光学常量,直接求解描述照明光 波和衍射光波的耦合微分方程组,得到衍射效率。 先做如下假设: 1 光栅被恒定振幅的平面光波形成和再现; 2 折射率和吸收常数的空间调制是按正弦规律变化的; 3 照明光波以布拉格角或在其附近入射,因此介质内仅出现照明光波 和衍射光波,而忽略其它所有的衍射级; 4 光波复振幅的变化与其波长相比是很小的,因此,光波振幅的二阶 微分也可以忽略。 建立坐标系,设肥为入射面,条纹平面与该平面正交,并假设照射光 哈尔滨理t 人学t 学硕j 。学位论文 波和衍射光波的复振幅分别为e ,和e ,。k o g e l n i k 从麦克斯韦波动方程 v 2 e + q 2 et 0( q 为空间变化的传播常量) 出发,在上述简化假设的条件下,得到耦合波方程 盟d z + 矗c o s 卜,壶c o s e( 2 - 2 ) 只 。 以 、 7 生+坠堕e-一,土巨(2-dzc o s 03) c o s 0 , , 式中,口为记录介质的吸收系数,只,b 分别为衍射光波和再现光波与z 轴 的交角,- - r 为耦合系数, j r 。t r a n 一i a a f 2 - 4 1 a2 式中,l 和a a 分别为折射率和吸收常量的空间调制振幅。6 是由于照射光 波不满足布拉格条件而产生的相位失配。 耦合常数是耦合波理论中一个重要参数,它描述了照明光波和衍射光波 之间耦合的强弱,其值越大,耦合越强烈。当r = 0 没有耦合,也就没有衍 射。 从耦合波方程还可以看出衍射过程的物理本质。光波振幅沿着z 的改变 是由于介质的吸收或一个光波对另外一个光波的耦合而引起的。对于偏离布 拉格条件的情况,照明光波和衍射光波不再同步,耦合强度减弱,相位失配 因子增大,使衍射光波的振幅逐渐减小,直至为零。 2 2 光折变效应 光折变效应首先是由贝尔实验室的a s h k i n 等人于1 9 6 5 年发现的。他们 用l i n b 0 3 和l i t a 0 3 晶体进行倍频实验时意外地发现,由于光辐照区折射率 的变化破坏了产生倍频的相位匹配条件,从而降低了倍频转换的效率。当时 把这种不期望的效应成为“光损伤佃p t i c a ld a m a g e ) 。这种“光损伤”在光辐照 停止后仍能保持相当长的时问,正是基于这种性质,1 9 6 8 年,c h e n 等口8 j 人 首先认识到利用这种“光损伤”可以进行光信息存储,并深入研究了这种效应 的物理机制,提出了光激发载流子的漂移模型,从此引起了人民对它的普遍 关注和极大兴趣。 由于“损伤”及“复原”是指光照下晶体折射率的变化及复原过程,它是一 种可逆的损伤。为了区别于永久性的光损伤,现在人们普遍将这种效应称为 光折变效应。此后人们又相继在b a t i 0 3 、k n b 0 3 等铁电氧化物, b ia 2 s i 0 2 0 ( b s o ) 、b i l 2 g e 0 2 0 ( b g o ) 等立方硅铋族氧化物,g a a s 、i n p 、c d t c 等半导体材料,以及电光陶瓷p l z t 和有机聚合物等材料中发现了光折变效 应。 2 2 1 光折变效应的物理机制及特点 目前光折变效应已被认为是电光材料的通性,光折变效应是发生在电光 材料内部的一种复杂的光电过程。在光辐照下,具有一定杂质或缺陷的电光 晶体内部形成与辐照光强分布对应的空间电荷分布,并由此产生相应的空间 电荷场。光折变过程如图2 2 所示。 光场 强度 自由电 子密度 电场 折射率 变化 图2 2 光折变过程示意图 f i g 2 - 2s c h e m a t i cd i a g r a mo fp h o t o r e f r a c t i v ep r o c e s s 光折变效应的基本物理过程可以描述如下:首先,电光晶体内的杂质、 缺陷和空穴作为电荷的施主或受主。在不均匀光辐照下,施主杂质被电离产 生光激发载流子。然后光激发载流子( 在导带中的电子或价带中的空穴) 通过 浓度扩散或在# t - j n 电场或光生伏打效应下的漂移而运动。迁移的载流子又可 以被陷阱重新俘获,它们经过激发、迁移、俘获,再激发、直至到达暗区 被处于深能级的陷阱重新俘获。形成了正、负电荷的空自j 分离,这种空自j 电 哈尔演理t 大学t 学硕f 学位论文 荷的分离与光强的空间分布相对应。这些光致分离的空间电荷在晶体内建立 了相应的空间电荷场。空间电荷场又通过电光效应在晶体内形成了与光强的 空间分布相对应的折射率变化,即折射率调制的位相光栅。 光折变的物理过程可以概括为,非均匀分布的光激发载流子的过程;光 激载流子迁移和被俘获导致空间电荷场产生的过程;空间电荷场通过线性电 光效应引起折射率调制的过程。 对于光生载流子的迁移机制,首先由c h e n 等人提出在外加电场或晶体 中的内电场作用下的漂移机制。随后a m o d e i 等人又提出了光生载流子由光 强梯度分布引起的扩散迁移机制。之后,g l a s s 等人又提出了一种新的自由 载流子迁移机制光生伏打效应,它是均匀铁电体材料在均匀光照下,产 生沿自发极化方向的光生伏打电流的一种异常光生伏打效应。 不同的光折变材料,这三种电荷迁移运动各自占的比例不同。电荷迁移 的结果造成了正负电荷中心的分离。另一方面,运动着的载流子又可能重新 被离子等陷阱中心俘获,还可再吸收光子进行再激发。经过一系列的激发一 迁移一俘获一再激发过程,载流子最终离开光照区,在暗区定居下来,此时 光激发过程不再进行。这样运动的结果,在晶体内形成了与光强的空间分布 相对应的电荷空间分布。 光折变效应存在两个特点,首先,光折变效应的大小只与入射光子的能 量有关,而与光强无关:另外光折变对光强的非空间定域响应,折射率光栅 与入射的光强分布之间存在一个相位差,它是光束在晶体内耦合作用的结 果。 光折变材料的光学、电学以及结构特性变化非常大,但不管是绝缘体、 半导体还是有机材料,都有共同特点,就是品格较易被扭曲,品格有缺陷。 这些缺陷主要是杂质原子( 或离子) 占据晶格格位,或在本征原子附近附着杂 质离子,也可能是品格结构某处原子的空位缺陷( 如氧空位) 、自陷电子以及 色子、还有晶体内的本征品格缺陷,晶体内这种缺陷的密度在1 矿的数量级 就可以有效地表现出光折变效应。 2 2 2 光折变效应基本方程 k u k h t a r e v 等人于2 0 世纪7 0 年代给出了描述光折变效应的一种动力学 方程组,人们把这个理论模型称为带输运模型。由于该理论模型曾对光折变 现象给出了另人信服的结论,目前普遍接受为描述光折变效应的理论。该理 哈尔滨理t 大学t 学硕 学位论文 论还可描述光折变效应的暂态和随时间演化过程以及非静态记录的各种情 况,从而说明许多动态现象。与此同时,f e i n b e r g t 2 9 1 等人也提出另外一种十 分清晰的物理图像电荷跳跃模型。该理论对稳态光折变现象给予了同样 好的解释,但它所解答的问题有一定的局限性。 + v b 图2 - 3 单电荷单中心传输模型 f i g 2 - 3s i n g l cc h a r g es i n g l ec e n t e rt r a n s m i s s i o nm o d e l 带输运模型认为晶体内施主( 或受主) o e 心受调制光的照射,被电离产生 激发电子( 或空穴) ,而且电子和电离的施主( 空穴和俘获的受主) 的密度分布 也是调制的( 如图2 3 所示) ,被激发的电子( 或空穴) 在导带( 或价带) 内成为电 荷自由载流子。自由电荷载流子( 电子或空穴) 因浓度梯度会引起扩散运动, 因外加电场会引起漂移运动以及因光伏特效应引起的光生伏打电流。由于上 述的载流子迁移运动,最后在暗光区被陷阱( 或受主) 俘获,导致空间电荷分 离,从而产生调制的空间电荷场,并通过线性电光效应调制晶体的折射率。 基于这种思想,可给出描述光折变过程的基本动力学方程组。 为了简单起见,假设光激发单一载流子电子,如图2 - 3 所示,假定导 带电子密度nc t n ,n 。一n a ,;一n 。,且自由电子在导带的平均寿命 h - o 。n 。) “远小于光栅建立时间k ,此时满足线性产生和复合条件,即 线性产生率g ( z ) 一( n d - n d + ) ( 盯+ 卢) ;线性电子俘获率r 。+ 厅,其中,口 是决定光折变效应的杂质密度数,+ 是电离的施主( 受主) 数密度,、r 。是对 暗区的电荷d + 补偿的负离子数密度( 无光照下负电荷数:s l 是光激发概 率,是光强,s 是光激发常数;卢是热激发概率,也是常数;y 。为复合常 数。 描述光折变效应的基本动力学方程: 自由电子连续性方程 哈尔演理t 人学t 学硕f 学位论文 a n 。型+ 一1 v ,j mo te 不动的电离施主中心变化率方程 掣。( 。一d + k + 卢) n 。+ n a f ” 。”。 电流方程 j e d v n + e l m e + j 口i 光波场方程 v 2 毛+ 吉矿箬- o ( 2 5 ) ( 2 6 ) ( 2 7 ) ( 2 8 ) 泊松方程 v ( e e ) - p ( d + 一n a - n )( 2 - 9 ) 折射率方程 n :- n z o z ( 1 一斗柚y 硝e ”)( 2 - 1 0 ) 或近似为 丹;- 甩:o 一 n :o y 酊e 。 ( 2 1 1 ) 这是一组非线性耦合方程,精确解难以得到,而且过分复杂的运算, 结果会使得物理意义变的很不直观,为此对不同的实验条件采取相应的近似 条件来讨论。 为了简化,取式中的d ,肛和为标量,d 和n a 也为常数,且只考 虑一维情况, 詈- 半+ 钟云o n + o n e + 生e1 ( 2 - z ) 西a f 越i把j 、7 对时间求导,注意为常数得到, 昙( 止) + 田罢+ p m e + j 一j 。 ( 2 1 3 ) 衙、7以 ” 、7 式中,_ ,。为积分常数,可由给定的边界条件确定,方程描述了光致空间电 荷场随时间的演化过程。 哈尔滨理t 大学t 学顾i 学位论文 2 3 二波耦合效应 m 1 b s m l ,m 2 ,m 3 :反射镜,b s :分束镜,k l :k r + 激光器,d :探测器,i 和1 1 0 :物光和参考光 图2 4 二波耦合实验光路图 f i g 2 - 4e x p e r i m e n t a ls c h e m a t i co ft w ow a v cc o u p l i n g 当两束相干光入射到光折变晶体上时,将在晶体内相干后形成光强分布 的光栅,进而形成折射率分布栅。对于光折变材料,这两个分布栅的相位是 不一致的,它们存在z 2 的相位差,由于这一相位差的存在,这两束相干 光将产生能量转换现象。当此两束光

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