（材料学专业论文）pmma纳米tio2复合粒子的制备及对pom、pc和pvc耐光老化性能研究.pdf

四川大学博七学位论文 p m m a l 纳米t i 0 2 复合粒子的制备及对p o m 、p c 和p v c 耐光老化性能的研究 材料学专业 研究生扬明娇指导教师淡宜 摘要 在太阳光照射下，高分子材料受紫外光的辐照作用，会发生光化学反应， 导致结构破坏、性质劣化、以至功能丧失。因此，户外使用的大多数高分子材 料基体中都会添加各种有机紫外光稳定剂。然而，有机紫外光稳定剂普遍存在 一些不足：与高分子材料基体相容性较差，在高分子材料加工和使用过程中容 易挥发和迁移；本身也是一种有机物，也会被紫外光侵害，影响其使用的持久 性；具有一定的毒性。与有机紫外光稳定剂相比，有些无机纳米材料( 如纳米 z n o 、t i 0 2 粒子等) 可屏蔽紫外光、无毒、不迁移，能较好地克服上述有机紫 外光稳定剂的不足。随着纳米技术的发展，应用某些具有紫外光屏蔽性能的无 机纳米粒子作为紫外光稳定剂已经成为近年来研究的热点之一。但将无机纳米 粒子应用在高分子材料领域中，需要解决无机纳米粒子在聚合物基体中的分散 和聚合物与无机纳米粒子间的界面结合等关键问题。 本文通过原位乳液聚合法，在具有较强的紫外光屏蔽能力的无机纳米 t i 0 2 粒子表面接枝上光稳定性良好的丙烯酸酯类聚合物，制得一种新型的紫 外光稳定剂聚丙烯酸酯，纳米t i o z 复合粒子以聚甲醛( p o m ) 、聚碳酸 酯( p c ) 和聚氯乙烯( p v c ) 为改性对象，将复合粒子作为改性剂填料添加 到这些聚合物基体中，研究聚丙烯酸酯，纳米t i o z 复合粒子对高分子材料耐光 氧老化性能的影响，为无机纳米粒子在高分子材科中的应用开拓更广阔的前 四川大学博士学位论文 景，为提高高分子材料的耐光氧老化性能提供新思路。 采用带烷氧基和乙烯基的偶联剂对纳米t i 0 2 粒子进行表面改性，得到带 不饱和双键的、表面亲油疏水的改性纳米t i 0 2 粒子，为丙烯酸酯类单体在纳 米t i 0 2 粒子表面进行接枝聚合提供必要条件。利用红外光谱仪( f t 取) 和x 射线光电子能谱仪( x p s ) 定性研究偶联剂分子与纳米t i 0 2 粒子间的相互作 用，证明偶联剂分子化学接枝到了纳米t i 0 2 粒子表面，且偶联剂分子中的羰 基( c = 0 ) 与纳米t i 0 2 粒子表面的羟基( - o h ) 间有强的氢键相互作用。通 过分子模型计算并结合f r l r 和热重分析( t g a ) 等方法对纳米t i 0 2 粒子表 面接枝的偶联剂分子进行了定量分析，证实有3 5 左右的偶联剂分子化学接 枝在纳米t i 0 2 粒子表面。 在改性纳米t i 0 2 粒子存在下，丙烯酸酯类单体原位乳液聚合，得到基于 共价键结合的聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子。利用f r l r 和t g a 等手段研究 了复合粒子中聚合物与纳米t i 0 2 粒子间相互作用，证实丙烯酸酯聚合物与纳 米t i 0 2 粒子间以共价键结合。系统研究了偶联剂的种类、单体与改性粒子的 比例、引发剂浓度、乳化荆浓度、单体种类等因素对聚合反应的影响，结果表 明：通过合理控制这些影响因素，可以得到稳定的聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合 乳液，制得具有高接枝率和接枝效率的聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子。在变 量实验的基础上，探讨了基于化学键结合的聚丙烯酸酣纳米t i 0 2 复合粒子的 形成机理，为制备同类复合粒子提供参照。 采用x p s ，广角x 射线衍射( w a x r d ) 、凝胶渗透色谱( g p c ) 、差示 扫描量热分析( d s c ) ，透射电子显微镜( t e m ) 、激光粒度分析仪( l s d ) 和原予力显微镜( a f m ) 等测试手段研究了聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子的 结构，结果表明：纳米t i 0 2 粒子为金红石型，聚甲基丙烯酸甲酯( 髓仇执) ， 纳米t i 0 2 复合粒子中纳米t i 0 2 粒子的物相结构并未因表面接枝聚合物而发生 改变，这对于充分、有效地发挥纳米t i 0 2 粒子优异的抗紫外光性能十分必要 和重要；聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子具有以纳米 r i 0 2 粒子为核，聚合物为 壳的核壳结构，复合粒子的平均粒径在6 0 , - 8 0 n m 左右；复合粒子中p m m a 的 分子量可以高于纯p m m a 的分子量，分子量分布前者较后者窄，m m a 与纳 米t i 0 2 粒子比例对复合粒子的壳层p m m a 的分子量及分子量分布影响不大； 四川大学博士学位论文 聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子中的t i 0 2 粒子起交联点的作用，使丙烯酸酯聚 合物分子链的运动受到限制，提高了丙烯酸酯聚合物的玻璃化转变温度。 利用紫外一可见漫反射光谱( u v - v i s ) 和g p c 研究了p m m a 纳米t i 0 2 复合粒子的紫外光屏蔽性能，证实复合粒子具有极强的紫外光屏蔽能力，可屏 蔽约9 5 的2 1 0 4 0 0 n m 的紫外光；p m m 纳米t i 0 2 复合粒子的抗紫外光性 能显著优于f m m a ，表现为，经过紫外光辐照1 0 0 0 小时后，纯p m m a 的数 均分子量从辐照前的5 0 5 8 x ! 0 5 下降为0 7 0 9 1 0 5 ，分子量分布指数从辐照前的 1 5 3 2 上升为5 1 2 9 ，分子量分布明显变宽：而复合粒子中p m m a 的数均分子 量从辐照前的1 0 6 4 x 1 0 5 降为0 9 6 9 x 1 0 5 ，分子量分布指数从辐照前的2 1 4 4 变 为2 1 6 4 ，只有微小变化。 将所制备的聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子添加到p o m 、p c 、p v c 等聚 合物基体树脂中，考察复合粒子作为新型光稳定剂对聚合物材料耐光氧老化性 能的改性作用。 ( 1 ) 经复合粒子改性的p o m 的综合抗紫外光性能优于未改性p o m 、苯 并三唑类有机光稳定剂u v 3 2 7 改性p o m 和t i 0 2 改性p o m 的抗紫外光性能 经紫外光辐照5 0 0 小时后，未改性p o m 的断裂伸长率从辐照前的4 9 5 8 下降 为2 6 5 2 ，保持率仅为5 3 5 ，复合粒子改性p o m 、u v 3 2 7 改性p o m 和t i 0 2 改性p o m 的断裂伸长率分别从辐照前的6 6 6 6 、4 8 1 2 和5 2 3 1 降为 5 5 6 0 、4 1 0 6 和4 0 7 2 ，保持率分别为8 3 4 、8 5 3 和7 7 8 ；未改性 p o m 的缺口冲击强度从辐照前的5 8 1m m 2 下降为2 0 0k j m 2 ，保持率仅为 3 4 4 ，复合粒子改性p o m 、u v 3 2 7 改性p o m 和t i 0 2 改性f o m 的缺口冲击 强度分别从辐照前的5 9 2l d m 2 、5 8 5k j m 2 、5 7 7k j m 2 下降为4 5 8i o m 2 、3 3 8 k j m 2 和3 6 5k j m 2 ，保持率分别为7 7 4 、5 7 8 和6 3 3 紫外光辐照后， 未改性p o m 的色差值1 5 0 4 ，复合粒子改性p o m 的色差值为4 5 8 。复合粒子 改性p o m 优异的酎光氧老化性能源于复合粒子与p o m 基体良好的界面结合 复合粒子与p o m 间的相容性良好，界面模糊，且复合粒子在p o m 基体中呈 纳米级均匀分散复合粒子在p o m 的结晶过程中起到异相成核作用，使p o m 晶体细化，结晶度降低，这有利于p o m 韧性的提高。 ( 2 ) 聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子对p c 抗紫外光性能改性的测试结果 i l l 四川大学博士学位论文 i i 表明：复合粒子可以提高p c 的抗紫外光性能。经紫外光辐照2 0 0 小时后，未 改性p c 的缺口冲击强度从辐照前的9 2 7 1 d i m 2 下降为8 4 0k j m 2 ；聚丙烯酸酯 ，纳米t i 0 2 复合粒子改性p c 的冲击强度从辐照前1 4 5 7i o i m z 下降为1 3 9 8 k j m 2 ；纳米t i 0 2 粒子改性p c 的冲击强度从8 7 6k j m 2 下降为8 0 8k j m 2 。复 合粒子除了可以提高p c 的抗紫外性能外，还可在一定程度上提高p c 的缺口 冲击强度，与纳米t i 0 2 粒子相比，聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子的加入，使 p c 的缺口冲击强度从未改性的9 2 7k j m 2 提高到1 4 5 7k j m 2 ，而纳米t i 0 2 粒 子的加入，使p c 的缺口冲击强度从未改性的9 2 7k j m 2 下降为8 7 6l d m 2 。 ( 3 ) 聚丙烯酸酯纳米t i 0 2 复合粒子对p v c 抗紫外光性能改性的测试结 果表明，复合粒子可以显著提高p v c 的抗紫外光性能，经紫外光辐照2 0 0 小 时后，未改性p v c 色差值为4 5 1 7 ，复合粒子改性p v c 的色差值为1 4 8 2 。 聚丙烯酸酯，纳米t i 0 2 复合粒子既可以提高聚合物基体抗紫外光性能又可 以提高聚合物基体韧性，可望在高分子材料耐光氧老化改性中得到广泛的应 用。 关键词l 纳米t i 0 2 粒子，p m m a 纳米t i 0 2 复合粒子，接枝效率，乳液聚合， 抗紫外光性能 i v 四川大学博士学位论文 p r e p a r a t i o no fp m m a n a n o - t i 0 2c o m p o s i t e p a r t i c l e sa n dt h e i ra p p l i c a t i o ni np o m ，p ca n d p v ca sp h o t o s t a b i l i z e r m a t e r i a i ss c i e n o e g r a d u a t em i n g j i a oy a n ga d i v s o ry id a n a b s t r a c t w h e np o l y m e r sa l ee x p o s e dt ot h es u n l i g h t , t h eu l l r a v i o l e t ( u v ) r a d i a t i o n s o o n d o i l a t e ri n d u c e sc h e m i c a lr e a c t i o n s ，a sar e s u l to ft h e s er e a c t i o n s ，t h e m e c h a n i c a l ，c h e m i c a lo ro p f i c a lp r o p e r t i e so fap o l y m e r i cm a t e r i a lc a l lb e c o m e w o r s e t os o l v et h e s ep r o b l e m s ，m a n yo r g a n i cp h o t o - s t a b i l i z e r sa r e a p p f i e d t r a d i f i o n a i l y h o w e v e r , t h e yh a v e n 峙s h o r t c o m i n g s ：( 1 ) t h eo r g a n i cs t a b i l i z e r s m i g r a t ee a s i l yt ot h es u r f a c eo fp o l y m e r i cm a t e r i a l sd u et ot h eb a dc o m p a t i b i l i t y a n dr e l a t i v e l yl o wm o l e c u l a rw e i g h t ；( 2 ) o v e rl o n gp 耐e d so ft i m e 。t h eo r g a n i c s t a b i l i z e r st h e m s e l v e sc a l lb ec o n s u m e d ；( 3 ) s o m eo r g a n i cs t a b i l i z e r sm o r eo rl e s s a r e n o x i o u s m a n yi n o r g a n i cn a n o p a r t i c l e s , s u c ha sn a l l oz i n co x i d e ( z n o ) 。 t i t a n i u mo x i d ef f i 0 2 ) p a r t i c l e s 。c a l ls h i e l du vl i g h tc o m p a r e dw i t ho r g a n i c s t a b i l i z e r s i n o r g a n i cn a n o p a r t i c l e sa l ei n n o x i o u sa n dd 0n o tm i g r a t ei nap o l y m e r m a t r i x t h u st h e yc a l lo v e r c o m eo r g a n i cs t a b i l i z e r s s h o r t c o m i n g s w i mt h e d e v e l o p m e n to fn a n o t e c l m o l o g y t h ea p p l i c a t i o no fi n o r g a n i cn a n o p a r t i c l e sa su v l i g h ts t a b i l i z e rh a sb e e nt h eo b j e c to fm a n ys t u d i e s h o w e v e r , w h e ni n o r g a n i c n a n o p a r t i c l e sa r ea p p l i e di np o l y m e r , t h ed i s p e r s i o no fi n o r g a n i cn a n o p a r t i c l e si na v 四川大学博士学位论文 p o l y m e rm a t r i xa n dt h ei n t e r f a c ec o m b i n a t i o nb e t w e e ni n o r g a n i cn a n o p a r t i c l sa n d p o l y m e r a l et h ek e yp r o b l e m s i nt h i sp a p e r , t h ep o l y a c r y l a t e n a n o - t i 0 2c o m o s i t e p a r t i c l e sw e r ep r e p a r e db y s u r f a c eg r a f t i n go fa c r y l a t em o n o m e r sf r o mt h es u r f a c eo fn a n ot i 0 2p a r t i c l e sw i t h s t r e n g t hu vl i g h ts h i e l d i n gp r o p e r t yv i ai n - s i t ue m u l s i o np o l y m e r i z a t i o n a s r e s e a r c ho b j e c t s ，p o l y o x y m e t h y l e n ef p o m ) ，p o l y c a r b o n a t e ( p c ) a n dp o l y v i n y l c h l o r i d e ( p v c ) w e r em o d i f i e db yt h eo b t a i n e d t h ep o l y a c r y l a t e n a n o - t i 0 2 c o m p o s i t ep a r t i c l e st oe x a m i n et h eu vl i g h tr e s i s t a n c ee f f e c to ft h ec o m p o s i t e p a r t i c l e so np o l y m e r i cm a t e r i a l s t h em a j o rc o n c l u s i o n sa t e 鹪f o l l o w s ： t h e r i o ：p a r t i c l e sw e r em o d i f i e db yt h es i l a n ec o u p l i n ga g e n t , m a k i n gt h e s u r f a c eo ft i 0 2p a r t i c l e sh y d r o p h o h i c ，w h i c hi sc r u c i a lt oe n s u r et h a t a c r y l a t e m o n o m e r sr e a c to nt h es u r f a c eo ft h en a n ot i 0 2p a r t i c l e s t h ei n t e r a c t i o no f c o u p l i n ga g e n tm o l e c u l e sa n dt h et i 0 2p a r t i c l e si sc h a r a c t e r i z e db yf t i ra n dx p s ； i ti sp r o v e dt h a tt h ec o u p l i n ga g e n tm o l e c u l e sa r eg r a f t e do nt h es u r f a c eo f t h et i o z p a r t i c l e s a n dt h a tt h e r ei ss t r o n gh y d r o g e nb o n di n t e r a c t i o nb e t w e e nc a r b e x y l g r o u p0 1 1t h ec o u p l i n ga g e n tm o l e c u l e sa n dh y d r o x y lg r o u po nt h es u r f a c eo ft h e t i 0 2p a r t i c l e s t h ec o n t e n to ft h ec o u p l i n ga g e n tg r a f t e do nt h es u r f a c eo ft h et i 0 2 p a r t i c l e si sa n a l y z e dq u a n t i t a t i v e l yb ym o l e c u l a rm o d e lm e t h o d ，f f i ra n dt g a ； t h er e s u l t ss h o wt h a t3 5 c o u p l i n ga g e n ti sg r a f t e d n 峙p o l y a c r y l a t e n a n o - t i 0 2c o m p o s i t ep a r t i c l e s w c l e p r e p a r e db yg r a f t p o l y m e r i z a t i o no fa c r y l a t em o n o m e r sf r o mt h es u r f a c eo ft i 0 2p a r t i c l e s n e i n t e r a c t i o nb e t w e e np m m aa n dt i 0 2 p a r t i c l e si sc h a r a c t e r i z e db yf f i ra n dt g a ； t h er e s u l t ss h o wt h e r ei sc o v a l e n tb o n di n t e r a c t i o nb e t w e e nt h et i 0 2p a r t i c l e sa n d p o l y a c r y l a t e s e v e r a l f a c t o r s a f f e c t i n g t h e r e s u l t i n gp o l y a c r y l a t e n a n o - t i 0 2 c o m p o s i t es y s t e m ，s u c h 勰t h et y p eo fc o u p l i n ga g e n t s 。t h e l n a s sr a t i oo ft h e m o n o m e rt ot h em o d i f i e dt i 0 2p a r t i c l e s ，t h ee m u l s i f i e rc o n c e n t r a t i o na n dt h e i n i t i a t o rc o n c e n t r a t i o n ，e t e ，w e r es t u d i e ds y s t e m i c a l l yb yt h em e a s u r e m e n to f c o n v e r s i o no fm o n o m e r s ，t h eg e lc o n t e n to fp o l y m e r s ，t h ep e r c e n t a g eo fg r a f t i n g a n dt h eg r a f t i n ge f f i c i e n c y ；t h er e s u l t ss h o wt h a tt h e s ef a c t o r sh a v eg r e a ti n f l u e n c e s v l 四川大学博士学位论文 o ns t a b i l i t yo fc o m p o s i t ee m u l s i o na n do np e r c e n t a g eo fg r a f t i n ga n d g r a f t e f f i c i e n c yo fc o m p o s i t es y s t e m , t h es t a b l ec o m p o s i t es y s t e mw i t hh i g l ig r a f t i n g e f f i c i e n c y c a l lb eo b t a i n e db yo p t i m i z a t i o no ft h e r i p e b a s e d o rt h e e x p e r i m e n t s ，t h ef o r m a t i o nm e c h a n i s mo fp o l y a c r y l a t e n a n o - t i 0 2c o m p o s i t e p a r t i c l e sw a sp r o b e d ，p r o f i d i n gr e f e r e n c e sf o rp r e p a r a t i o no ft h es i m i l a rc o m p o s i t e p a r t i c l e s t h es t r u c t u r eo ft h ec o m p o s i t ep a r t i c l e sw a sc h a r a c t e r i z e db yw i d ea n g l ex r a yd i f f r a c t i o n 州( r i ) ) ，x p s ，t r a n s m i s s i o ne l e c t r o n i cm i c r o s c o p ef r b m ) ， a t o m i cf o r c em i c r o s c o p e ( a f m ) a n dl a s e rs i z ed i s t r i b u t i o na p p a r a t u s ( l s d ) ，g e l p e r m e a t i n gc h r o m a t o g r a p h y ( g p c ) a n dd i f f e r e n t i a ls c a n n i n gc a l o r i m e t e r ( d s c ) t h er e s u l t si n d i c a t em a tt h ec r y s t a l l i n ef o r mo fn a n o - t i 0 2p a r t i c l e si sm t i l e 。w h i c h i sn o tc h a n g e d b ys u r f a c e 乒a f tp o l y m e r i z a t i o no fa c r y l a t em o n o m e r s ；t h e r e i st i t t l e b a r en a n o - t i 0 2p a r t i c l e sa f t e rs u r f a c eg r a f t i n go fp o l y a c r y l a t e , a n dt h en a n o - t i 0 2 p a r t i c l e si se n c a p s u l a t e db yt h ep o l y a c r y l a t e ，f o r m i n gc o r e - s h e l ls t r u c t u r e ，t h es i z e o ft h ec o m p o s 硷p a r t i c l e si sa b o u t6 肌8 0 n l n ：t h em o l e c u l ew e i g h to fp m m a g r a f t e df r o mt h es u r f a c eo ft h et i 0 2p a r t i c l e s 啪b eb i g g e rt h a nt h a to fp u r e p m m aa n dt h em o l e c u l ew e i g h td i s t r i b u t i o no ft h ef o r m e rc a l lb en a l t o w e rt h a n t h a to ft h el a t t c r ：i ti st i 0 2p a r t i c l e s c r o s sl i n k e dr o l ei np o l y m e r i z a t i o np l i i c c $ $ t h a tl e a d st oah i g h e rg l a s st r a n s i t i o nt e m p e r a t u r eo fp o l y a e r y l a t e t h eu v l i g h ts l i i e l d i n gp r o p e a i e so ft h ec o m p o s i t ep a r t i c l e sw e r ed e t e c t e db y u l l r a v i o l e tv i s i b l es p e c t r u m ( u v v i s ) a n dg p c ，o v e r9 5 u vl i g h ta t2 1 0 - - 4 0 0 n m w a v e l e n g t hi ss h i e l d e d , t h eu vt i g h ts h i e l d i n gp r o p o s e so ft h et i 0 2p a r t i c l e si s l i t t l ea f f e c t e db yg r a f tp o l y m e r i z a t i o no fa c r y l a t em o n o m e r s t h eu vl i g h t r e s i s t a n c eo fp m m a n a n o - t i o zc o m p o s i t ep a r t i c l e si sb e t t e rt h a nt h a to fp u r e 聊钿a a f t e ru vl i g h tr a d i a t i o nf o r1 0 0 0h o u r s ，t h en u m b e rm o l e c u l a rw e i g h to f p u r ep m m a d e c r e a s e sf r o m5 0 5 8 x l 旷t o0 7 0 9 x 1 0 5 ，a n dt h ei n d e xo fm o l e c u l a r w e i g h ti n c r e a s e sf r o m1 5 3 2t o5 1 2 9 ；w h i l et h en u m b 盯m o l e c u l a rw e i g h to f p m m a g r a f t e df r o mt h es u r f a c eo fn a n o - t i 0 2p a r t i c l e sd e e r e a s e 粥f r o m1 0 6 4 x l 矿 t 0 0 9 6 9 x 1 0 5 ，a n d t h e i n d e x o f m o l e c u l a r w e i g h t i n c r e a s e s f r o m 2 1 4 4 t 0 2 1 6 4 a b s f r a c 7 p o m p ca n dp v cw e r cm o d i f i e db yt h ep o l y a e r y l a t e n a n o - t i 0 2c o m p o s i t e p a r t i c l e st oe x a m i n et h eu vl i g h tr e s i s t a n c ee f f e c to ft h ec o m p o s i t ep a r t i c l e so n p o l y m e r i cm a t e r i a l s ( 1 ) t h eu vl i g h tr e s i s t a n c eo ft h em o d i f i e dp o mb yt h ec o m p o s i t ep a r t i c l e si s b e t t e rt h a nt h a to ft h eu n m o d i f i e dp o ma n dt h a to ft h em o d r e dp o m b yo r g a i l i c l i g h ts t a b i l i z e ru v 3 2 7a n db yn a n o - 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t i 0 2p a r t i c l e sa n dp o mm a t r i x t h e d i s p e r s i o no fc o m p o s i t ep a r t i c l e si nt h ep o m m a t r i xw a so b s e r v e db ys c a n n i n g e l e c t r o nm i c r o s c o p e ( s e m ) 。a n dt h ei m a g e sd c m o u s t r a t eab e t t e rd i s p e r s i o no ft h e c o m p o s i t ep a r t i c l e si nt h ep o m m a t r i xi nn a n o s c a l e t h ee f f e c to ft h ec o m p o s i t e p a r t i c l e so nt h ec r y s t a l l i z a t i o no fp o mw e r ec h a r a c t e r i z e db yp o l a r i z i n gl i g h t m i c r o s c o p e ( p l m ) a n dd s c ，i ti sp r o v e dt h a tt h ec o m p o s i t ep a r t i c l e sp l a ya h e t e r o p h a s en u c l e a t i o nr o l e i nt h ec o o r s eo ff o mc r y s t a l l i z a t i o n ，r e s u l t i n gi n t h i n n e rs p b e r u l i t e sa n dl o w e rc r y s t a l l i n i t y , w h i c hi sv e r yu s e f u lf o re n h a n c e m e n to f t o u g h n e s so fp o m ( 2 ) t h em e a s u r e m e n tr e s u l t so fp cs a m p l e si n d i c a t et h a tt h ec o m p o s i t e 四川大学博士学位论文 p a r t i c l e sc a nd i s t i n c t l yi m p r o v et h eu vl i g h tr e s i s t a n c eo fp c a f t e ru vu g h t r a d i a t i o nf o r2 0 0h o u r s t h ei z o di m p a c ts t r e n g t ho ft h eu n m o d i f i e dp cd e c r e a s e s f r o m9 2 7k j i m 2t o8 4 0k j m 2 ；w h i l et h a to ft h em o d i f i e dp cb yt h ec o m p o s i t e p a r t i c l e sa n db yn a n o - t i 0 2p a r t i c l e sd e c r e a s e sf r o m1 4 5 7k j m 2a n d8 7 6k j m 2t o 1 3 9 8k j m 2a n d8 0 8k j i m 2 , r e s p e c t i v e l y t h ec o m p o s i t e p a r t i c i e sc a n a l s oi m p r o v e t h et o u g h n e s so fp ct os o m ed e g r e e c o m p a r e dw i t ht h en a n o t i 0 2p a r t i c l e s t h e i z o di m p a c ts t r e n g t ho ft h em o d i f i e dp cb yt h ec o m p o s i t ep a r t i c l e si n c r e a s e sf r o m 9 2 7k j i m zt o1 4 5 7k j m z ；w h i l et h a to ft h em o d i f i e dp cb yn a n o - t i 0 2p a r t i c l e s d e c r e a s e sf r o m9 2 7k j i m 2t o8 7 6k j i m 2 ( 3 ) t h em e a s u r e m e n tr e s u l t so fp v cs a m p l e si n d i c a t et h a tt h ec o m p o s i t e p a r t i c l e sc a nd i s t i n c t l yi m p r o v et h eu vl i g h tr e s i s t a n c e o fp v c t h ec o l o r d i f f e r e n c eo ft h eu n m o d i f i e dp v ca n dt h em o d i f i e dp v cb yt h ec o m p o s i t e p a r t i c l e si s4 5 2a n d1 4 8 ，r e s p e c t i v e l