（光学专业论文）高次谐波及其在周期性波导中的特性研究.pdf

摘要 摘要 激光与物质的相互作用进入强场物理领域后，出现了如高次谐波、阈上电离、 原子稳定、x 射线激光、分子离解、激光感应电介质损伤等许多高阶非线性物理 现象，而谐波辐射一直是非线性光学中的重要研究内容之一。激光与原子、原子 团簇、分子相互作用产生的谐波辐射可以获得新的相干辐射谱线，而且更高次的 谐波能够获得极短波长的相干光，尤其是获得“水窗”波段( 4 n m 一2 3 n m ) 的软x 射线，有可能成为很好的软x 射线相干光源，因此一直是一个非常活跃的领域。 特别是近几年来，由于超短超强激光技术的飞速发展，尤其是飞秒激光技术的发 展，使得人们可以获得脉冲持续时间特别短且又有足够脉冲能量的激光输出，聚 焦后的激光功率密度已达到甚至超过了原子内部的库仑场强，为研究超强激光场 中原子的非微扰行为提供了强有力的技术手段。冒前，利用超短超强激光脉冲与 物质相互作用产生高次谐波辐射的理论研究和实验研究已经受到人们的广泛关 注，如何获得更短的激光波长，并提高谐波的转换效率是现在谐波研究中的两个 重要问题。本文的研究主要包括以下几个方面： 首先，一维线性多原子分子离子与强激光场相互作用的谐波研究。目前，在 分子中的高次谐波研究一般是使用8 0 0 n m 的激光波长，得到了级次延伸的谐波 谱。而我们知道，激光波长是影响谐波输出的一个较重要的因素，那么，在分子 模型下，激光波长对谐波的影响是否与原子模型下的结论一样或类似呢? 以这个 思路为出发点，并考虑分子模型的自由度，我们从高次谐波的单原子理论出发， 求解含时薛定谔方程，模拟一维多原子分子离子与强激光场相互作用的谐波产 生。首次研究了不同的激光频率m 和原子核间距r 同时对高次谐波的影响，并得 出了结论：对某一特定的激光波长，在一定的原子核间距范围内，谐波的级次随 着核间距的增大而延伸，然后开始下降；随着核间距的增大，低频场更有利于谐 波级次的延伸。 第二，首次理论模拟较高压强下不同的惰性气体在周期性波导中高次谐波的 产生，得到了效率增强、级次延伸的高次谐波谱，最大的谐波光子能量可至几百 电子伏特，同时谐波的转换效率也提高了至少l o 一1 0 0 倍；并讨论不同调制周期 对谐波的影响，周期相对短一点，有利于得到更高级次的谐波。我们用数值模拟 得到的结果与实验结果相致，充分地解释了实验现象。因此我们可以预计在周 期性调制波导中，在更高的激光强度下有可能产生更高级次的软x 射线的谐波， 最短波长应可至“水窗”波段，对应的谐波光子能量可高达0 5 k e v 。由于极短 的相干长度和由几何相移引起的相位失配，使在气体盒中产生高次谐波的转换效 率非常之低，仅有1 0 | 1 左右。在波导光纤中可以利用中性气体的正色散与自由电 子和光纤引起的负色散相中和，从而实现相位匹配，使平台区域的谐波转换效率 大大提高至1 0 7 。但是，对于更高级次的谐波( 光子能量大于1 0 0 e v ) 的转换效率 仍然很低。虽然人们也提出了很多的方法，例如采用双色场、准相位匹配、调制 原子的浓度、非绝热相位匹配等等，均使高次谐波的效率得到了一定程度的提高， 但是在截止频率附近的谐波其转换效率仍很低。随后，在实验上采用周期性波导 实现了准相位匹配，产生了更高级次的谐波，且较高级次谐波的转换效率也大大 提高。我们从理论出发，求解了由含时薛定谔方程、激光场和谐波场的传播组成 的自洽方程组，来模拟周期波导中的谐波产生，并很好地解释了这个实验现象。 第三，线性啁啾波导中单阿秒脉冲的产生。对于少周期脉冲而言，谐波平台 的末端至少会包含1 0 一2 0 个谐波，而这些级次的相干长度差别很大，周期不变的 调制光纤不能完全满足这些谐波的相位匹配条件。因此我们提出了在线性啁啾光 纤中产生离次谐波的想法。结果表明由于光纤周期的线性变化，使截止频率附近 被延伸的的十几个谐波得到了不同程度的相位匹配，并且其聚合成一个很宽的 带，实现了革阿秒脉冲，并使脉冲的能量提高了近1 0 倍。我们分勇在h e 气和 加气中得到了中心波长短至9 r i m 和8 n m 、脉宽仅为3 0 0 a s 和2 1 5 a s 的单阿秒脉冲。 因此我们认为，合理选择啁啾参数，将有可能产生脉宽更短的波长可至“水窗” 波段的单阿秒脉冲。 关键词：高次谐波，阿秒脉冲，周期性波导，线性啁啾波导 a b s t r a c t w h e nm a t t e r ( a t o m s ，c l u s t e r sa n dm o l e c u l a r ) i se x p o s e dt oi n t e n s el a s e rf i e l d s ，a w e a l t h o fe x c i t i n gp h e n o m e n ac a r lb eo b s e r v e d ，i n c l u d i n gh i g h o r d e rh a r m o n i c g e n e r a t i o n ( h h g ) ，a b o v e - t l x r e s h o l di o n i z a t i o n ，a t o m i cs t a b i l i z a t i o n ，x - r a yl a s i n g ， l a s e r - i n d u c e dd a m a g eo fd i e l e c t r i c sa n dm o l e c u l a rd i s s o c i a t i o na n ds oo n a n d h i g h o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o n i s a l lt h r o u g ho n eo ft h ep r i m a r yr e s e a r c h e s h i g h - o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o ni ng a s e si sau s e f u ls o u r c eo f c o h e r e n tr a d i a t i o n ，a n d h i g h e ro r d e rh a r m o n i c sc a l lb eu s e dt og e n e r a t es h o r t e rw a v e l e n g t h ，e s p e c i a l l yf o rs o f t x r a y sr a d i a t i o ni nt h e w a t e rw i n d o w r e g i o no ft h es p e c t r u m ，w h i c hi sc h a r a c t e r i s t i c o fg o o ds p a t i a la n dt e m p o r a lc o h e r e n c e i np a r t i c u l a rr e c e n ty e a r s ，w i t ht h er a p i d d e v e l o p m e n to fl a s e rt e c h n o l o g y , e s p e c i a l l yf e m t o s e c o n dt e c h n o l o g y , t h el i g h tw i t h s h o r t e rp u l s ed u r a t i o na n dh i g h e re n e r g yc a r lb ep r o d u c e da n dt h er e s u l t i n gi n t e n s i t yi s c o m p a r a b l et o ( o rh i g h e rt h a n ) t h eb i n d i n ga t o m i cc o u l o m bf i e l d ，w h i c hm a k e sa p r o m i s i n gw a yt os t u d yt h eu n - p e r t u r b a t i v en o n l i n e a ro p t i c s a tp r e s e n t ，t h e c o n v e r s i o ne f f i c i e n c yf o rg e n e r a t i n gh a r m o n i cr a d i a t i o ni sr a t h e rl o w t h e r e f o r e ，h o w t op r o d u c eh i g h e ro r d e rh a r m o n i c sa n dm o r ee f f i c i e n tc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yi st h e m o s ti m p o r t a n tp r o b l e mt ot h eu t i l i t yo fh h gt h em a i nj o b so ft h i sa r t i c l ea r ea s f o l l o w s ： f i r s t l y , t h er e s e a r c ho nt h eo n e - - d i m e n s i o nm u l t i - - a t o mm o l e c u l a ri o n se x p o s e di n t h eu l t r a - s h o r tl a s e rp u l s e 。i nt h ep a s ty e a r s ，h h gf r o mm o l e c u l a rw a sf o c u s e do nt h e l a s e rw a v e l e n g t ho f8 0 0 n mo rl o n g e r i ti sk n o w nt oa 1 1 h a m l o n i cs p e c t r u mi s s e n s i t i v et ot h el a s e rf r e q u e n c y , w h i c hh a sb e e nd i s c u s s e di na t o ms y s t e m s i st h e e f f e c to fl a s e rf r e q u e n c yo nh h gi nm o l e c u l a rs y s t e ms a m eo ra n a l o g o u sw i t ht h a ti n a t o ms y s t e m s 7 b e g i n n i n gw i t h t h e t i m e d e p e n d e n ts c h r t d i n g e re q u a t i o n ，t h e h i g h - o r d e r h a r m o n i cg e n e r a t i o nf r o mo n e d i m e n s i o nm u l t i a t o mm o l e c u l a ri o n si n a n u l t r a - s h o r tl a s e rp u l s ei sc a l c u l a t e db yc r a n k - n i c o l s o na l g o r i t h m t h a tt h e d e p e n d e n c eo fh i g h - o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o no nt h ei n t e r - n u c l e a rd i s t a n c e ra n d t h e l a s e rc a r r i e rf r e q u e n c y 埘i sd i s c u s s e df o rt h ef i r s tt i m e ，a n dt h ec o n c l u s i o ni s d r a w nt h a tt h eo p t i m a lr a n g eo fi n t e r - n u c l e a rd i s t a n c es h o u l db ec h a n g e df o rt h e - 3 一 a b s t r a c t e x t e n d e dh a n _ n o n i eg e n e r a t i o nf o rd i f f e r e n tl a s e rf r e q u e n c y , a n dt h el o w e rf r e q u e n e y l a s e rp u l s ei sf a v o r a b l et oh i g h e ro r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o na st h ei n t e r - n u c l e a r d i s t a n c er i n c r e a s i n g s e c o n d l y , q u a s i - - p h a s em a t c h e dh i g h - o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o ni nag a sm e d i u m i nah o l l o w c o r ep e r i o d i c a l l ym o d u l a t e df i b e ra th i g hg a sp r e s s u r ei sd e s c r i b e d t h e o r e t i c a l l yb ys e l f - c o n s i s t e n ts o l u t i o no ft h r e ee q u a t i o n si n c l u d i n gt i m e - d e p e n d e n t s c h r i ，d i n g e re q u a t i o na n dw a v ee q u a t i o n sf o rt h ef u n d a m e n t a la n dt h eh a r m o n i c f i e l d s h i g h e rh a r m o n i co r d e r sa n dm o r ee f f i c i e n th a r m o n i c sa r ep r o d u c e dw i t h c o r r e s p o n d i n gp h o t o ne n e r g i e so f h u n d r e d s o fe v , a n dd i f f e r e n tm o d u l a t i o np e r i o d s a r ea l s o i n v e s t i g a t e d t h es i m u l a t e d r e s u l t sa r e i d e n t i c a lw i t ht h ee x p e r i m e n t a l o b s e r v a t i o n sp u b l i s h e di nn a t u r e2 0 0 3 i ti sp r e d i c t e dt ob ep o s s i b l et og e n e r a t e e n h a n c e dh i g h e ro r d e rh a r m o n i c si nt h e w a t e rw i n d o w s p e c t r u mb yt h i st e c h n i q u e f o rh h gi nag a sj e tt h ec o n v e r s i o ne f f i c i e n c yf o re a c hh a r m o n i co r d e ri s t y p i c a l l y l 0 一“d u et ot h es h o r ti n t e r a c t i o nr e g i o na n dt h eg u o yp h a s es h i f t t h eu s eo f ag u i d i n gg e o m e t r yi nah o l l o w - f i b e rw a v e g u i d em a k e si tp o s s i b l eb o t ht oi n c r e a s et h e i n t e r a c t i o nl e n g t ha n da l s ot op h a s em a t c ht h ep r o c e s sb ym a t c h i n gt h ep h a s ev e l o c i t y o ft h e l a s e rw i t ht h a to ft h eg e n e r a t e dh a r m o n i c s t h i si n c r e a s e st h ec o n v e r s i o n e f f i c i e n c yb yf a c t o r so f 1 0 0 - 1 0 0 0f o rm i d - p l a t e a uh a r m o n i c s a r o u n d3 0 - 7 0 e v h o w e v e r , t h ec o n v e r s i o ne f f i c i e n c y f o r h i g h e re n e r g yp h o t o n sp 10 0 e v ) i s s i g n i f i c a n t l yl o w e rf a l l i n gt oa b o u t1 0 一“p e rh a r m o n i ca tp h o t o ne n e r g i e so f - 5 0 0 e v c l o s et ot h ec u t o f ff o rh h g u s i n gh e l i u m t h i si sb e c a u s et h eh i g h e re n e r g yp h o t o n s a r eg e n e r a t e da th i g l ll e v e l so fi o n i z a t i o n ，w h e r ep l a s m a - i n d u c e dv a r i a t i o ni nt h e r e f r a c t i v ei n d e x d e s 仃o y st h ep h a s em a t c h i n g s o ，t e c h n i q u e sa r ep u tf o r w a r dt o i m p r o v i n gt h ee f f i c i e n c yo fh h gs u c ha sp h a s em a t c h i n gb yd i f f e r e n c ef r e q u e n c y m i x i n g ，q u a s i - p h a s e m a t c h i n gb yu s i n gc o u n t e r - p r o p a g a t i n gb e a m si n af o c u s i n g g e o m e t r y ，m o d u l a t i n gt h ea t o m i cd e n s i t y ，u s i n gt h i ng l a s sp l a t e sa n dn o n a d i a b a t i c p h a s em a t c h i n ga n ds oo n i n2 0 0 3 ，p a u la n db a r r e l se ta lm a k ea ne x p e r i m e n to nt h e h h gi nap e r i o d i c a l l ym o d u l a t e df i b e r ，g e n e r a t i n ge f f i c i e n te u vl i g h t ，w h i c hc o u l d f o r mt h eb a s i so fc o h e r e n te u vs o u r c e sf o ra d v a n c e dl i t h o g r a p h ya n dh i g h r e s o l u t i o n 4 i m a g i n ga p p l i c a t i o n s t h i r d l y ，i s o l a t e dx - r a y sa t t o s e c o n dp u l s eg e n e r a t i o ni nl i n e a r l yc h i r p e df i b e r s f o rh h gw i t h5f sl a s e rp u l s e ，t h ec o n t i n u u mn e a rt h ee n do ft h ep l a t e a um a ys p a n m o r et h a n1 0h a r m o n i co r d e r s ，w h i c hh a v es i g n i f i c a n t l yd i f f e r e n tc o h e r e n tl e n g t h s h o w e v e r , p e r i o d i c a u ym o d u l a t e df i b e ri si n c a p a b l eo fa b s o l u t e l ys a t i s f yt h ep h a s e m a t c h i n go ft h eh a r m o n i c sn e a rt h ec u t o f f i no r d e rt oe l i m i n a t et h i sl i m i t a t i o n ， l i n e a r l yc h i r p e df i b e rw h o s ep e r i o d so fm o d u l a t i o na l ev a r i e dl i n e a r l yt ot h ed i s t a n c e i si n t r o d u c e da n dt h u st h ed i f f e r e n tg r o u p so ft h eh i g hh a r m o n i cf r e q u e n c i e sc a nb e e n h a n c e db yt h ed i f f e r e n tp o r t i o n so ft h ec h i r p e dh o l l o wf i b e r ，e s p e c i a l l yf o rt h e h a r m o n i c sn e a rt h ec u t o f f ri sf o u n dt h a tt h ee x t e n d e dh i g hh a r m o n i c sn e a rt h ec u t o f f a r ew e l lp h a s e - - m a t c h e da n dm e r g ei n t oac o n t i n u u mw h e r et h e r ei saw e l l s e l e c t e d b a n d w i d t ht og e n e r a t eas i n g l ea r o s e c o n dp u l s ea ss h o r ta s3 0 0 a sf o rh eg a sa n d 215 a sf o ra rg a s ，w h o s ew a v e l e n g t h sa r ec e n t e r e da ta b o u t9 n ma n d8 n m ，r e s p e c t i v e l y t h i st e c h n i q u em i g h tb ep o s s i b l et og e n e r a t ee n h a n c e di s o l a t e da t t o s e c o n dp u l s ei n t h e w a t e rw i n d o w s p e c t r u ma th i g h e rl a s e ri n t e n s i t y k e y w o r d s ：h i g h 。o r d e rh a m m n i c sg e n e r a t i o n ，a t t o s e c o n dp u l s e ，m o d u l a t e df i b e r , l i n e a r l yc h i r p e df i b e r 5 王玉峰硕士学位论文答辩委员会成员名单 姓名职称单位备注 王祖赓教授华东师范大学主席 丁良恩研究员华东师范大学 丁晶新高工华东师范大学 学位论文独创性声明 本人所呈交的学位论文是我在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究 成果。据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已经 发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在 文中作了明确说明并表示谢意。 作者签名：至垂埠日期；丝堕挈 学位论文使用授权声明 本人完全了解华东师范大学有关保留、使用学位论文的规定，学校有权保 留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版。有权 将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论文进入学校图书馆被查阅。有 权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索。有权将学位论文的标题和摘要 汇编出版。保密的学位论文在解密后适用本规定。 学位论文作者签名：汐孕确 墨期：地：墨丑 导师签名： 占期：巡：严 第一章引言 第一章引言 谐波辐射一直是非线性光学中的重要研究内容之一。自1 9 6 0 年以来利用谐 波辐射一直是获得新相干辐射谱线最主要的途径。近几年来，由于超短超强激光 技术的飞速发展，为谐波辐射研究提供了前所未有的技术支持，树立了新的里程 碑。现在，在实验室里，人们可以获得脉冲宽度短至几个周期的激光脉冲，光聚焦 后的激光功率密度已经达到甚至超过了氢原子内部的库仑场强所对应的功率密 度。当物质与如此强的激光场相互作用时，会出现一系列用传统的微扰理论无法 解释的物理现象。高次谐波辐射就是其中之一。激光与原子 1 ，2 1 、原子团簇 3 ，4 、分子 5 相互作用产生的谐波辐射可以获得许多新的相干辐射谱线，而且 更高次的谐波能够获得极短波长的相干光，尤其是获得“水窗”波段( 4 r i m 一2 3 n m ) 的软x 射线 6 ，有可能成为很好的软x 射线相干光源，因此对强激光与物质作 用产生高次谐波的研究一直是一个非常活跃的领域。目前，利用超短超强激光脉 冲与原子相互作用产生高次谐波辐射的理论和实验研究正受到人们的广泛关注 7 ，世界上有多个优秀的实验室和实验小组已在这一领域内进行了出色的研究， 使得高次谐波辐射的研究取得了日新月异的进展和丰硕的成果。 1 。l 高次谐波辐射研究的重大意义 高次谐波研究的主要动力来自于它极有潜力的应用前景。 首先，利用高次谐波辐射人们可以获得相干的、脉冲持续时间短的x u v 和x 射线源。目前，利用超短( 仅为几个光周期) 超强激光脉冲与惰性气体介质相互作 用产生的高次谐波已经成功地进入了“水窗”波段 8 ，9 ，这对于活的生物细胞和 亚细胞结构的显微成像具有重大意义。此外，高次谐波辐射脉冲具有持续时间短 ( 可达到飞秒量级) 、频带窄、波长可调诣的特点，使得它在需要高的时间和空间 分辨的微观快过程研究领域有着广泛的应用，例如激光等离子体诊断，原子内壳 层的光电离和双光子电离，材料科学和化学中的表面物理和化学研究，半导体的 全息光刻，原子团簇的电子和几何结构研究等。 其次，高次谐波辐射是人们实现阿秒相干脉冲的首选光源 1 0 ，l1 。自从激光 出现以后，脉冲持续时间的突破日新月异，它影响着化学、物理学和生物学中的测 量手段的更新以及对未知领域的深入。利用可见光和近红外激光实现飞秒( l f s ) 第一章引言 脉冲碰到了物理困难。强场高次谐波由于辐射谱呈现平台区以及平台区谐波有规 律的等频率间隔分布的独特优点，成为突破阿秒界限的首选光源。一旦突破阿秒 界限，人类有可能实现原子尺度内时间分辨的梦想，将超快过程的测量范围扩展 到各种物质形态中电子的运动过程，如复杂分子中的电荷跃迁、分子中价电了的 运动状态等。阿秒技术的实现，将具有极其重大且不可替代的应用价值。 第三，高次谐波的研究对强场物理的研究有着强大的推动作用。由于激光技 术的飞速发展，人们利用台式激光器获得的电场强度已经可以达到甚至超过原子 单位电场强度。这些强场的实现直接推动了各个学科的发展，开辟了许多全新的 物理学领域。研究强场物理学的目的是发现并解释物质在( 超) 强外场这种极端物 理条件下所辐射的各种强场效应( 如高次谐波辐射、闽上电离、强场自电离、电 离抑制和库仑爆炸等) ，建立和发展新的非微扰理论。高次谐波辐射的研究是检验 强场物理理论合理性的一个重要工具，同时也不断为强场物理理论提出新的课题 因此，可以说高次谐波研究是深入认识强场物理本质的一个重要手段。 1 2 高次谐波辐射理论及其进展 人类在向未知领域不断开拓前进的过程中，理论研究和实验研究一直都是相 辅相成相互促进的。高次谐波实验研究对强场物理理论起了很大的推动作用；同 时，高次谐波实验研究能够取得曰新月异的进步，也离不开理论研究的步步深入。 人们在高次谐波的理论研究方面作了大量的工作 1 2 - 1 4 ，不仅为高次谐波的实 验研究提供了理论指导，也推动了强场物理理论的发展。 几乎所有的高次谐波实验所得到的谐波谱都表现出同一个特征：随着谐波 级次的增加，开始几次谐波单调地下降，紧接着出现了一个所谓的“平台”，在平 台区内，谐波的强度随谐波级次的增加下降得非常缓慢，在平台区术端的某一级 次谐波附近，谐波强度迅速下降，出现截止。平台区的出现是无法用传统的微扰理 论来解释的，原因在于：在相互作用区域，激光场的电场强度已经达到甚至超过 了原子内部的库仑场强，破坏了微扰理论应用的前提。如何正确理解和解释高次 谐波的实验结果是进一步认识强激光场与原子相互作用的关键。强场高次谐波理 论主要包括两个方面的内容：一是单原子在强激光场中的物理行为。首先要计算 单原子在强外场作用下的响应，即求出随时问变化的感生电偶极矩或者电偶极加 第一章引言 速度的期待值，经傅立叶变换求出它的发射谱。二是高次谐波在宏观介质内的传 播行为，研究这些谐波在宏观介质中的传播特性。 一般认为，研究单原子在强激光场作用下的响应，有几种不同的处理方法： ( 1 ) 由k u l a n d e r 和k r a u s e 提出的单电子近似模型 1 2 ，1 3 ，即除了一个电子外， 其余的电子都被束缚住了，这个电子在原子实的有效势( h a r t r c e s l a t e r 势或短程 势) 和激光场的共同作用下而产生感生电偶极矩。根据这一模型，原了中的电子 在库仑场和外激光场的作用下穿透势垒离开原子实，电子一旦离开原子实( 意指 电子感受到的来自外激光场的作用要远大于来自原子实库仑场的作用) ，就会随 着外场一起运动，当激光电场改变方向时，它又回到原予实附近，并与原子实 以一定的几率复合至基态，同时发射出谐波光子。根据这一模型进行的数值模拟 结果与实验所得到的结果符合的相当好，如谐波谱的平台和谐波截止位置等。同 时这一模型也给出了比较清晰的物理图象。然而其对电子在外场中的描述完全是 经典的，所以它只能属于是半经典描述，故也被称为“半经典理论”。 ( 2 ) 由l e w e n s t e i n 等人提出的全量子理论模型 1 5 。这一量子理论模型从含时 s c h r 6 d i n g e r 方程出发，作了两个主要的假设：1 ) 原子从高能态回到基态的几率远 远大于回到其他束缚态的几率：2 ) 当电子处在连续态时，原子实势场的影响可 以忽略不计之后，解析地求出了与时间有关的电偶极矩。分析表明，对谐波辐射 的贡献主要来自于那些发生隧道电离后在外场中获得能量并复合到原子实的电 子，并且这些电子隧穿后的初速度接近为零。这与半经典模型描述的结果是一致 的。 目前，关于谐波谱在宏观介质中的传播特性的理论模拟还不多，仅仅限于对 传播方程的一些初浅的讨论。g a a r d e 等人对谐波在介质的传播进行了数值模拟， 发现在宏观介质传播后的谐波谱与单原子谐波谱有很大的区别 1 6 ，这也是意 料之中的结果。 此外，人们还提出了许多与高次谐波有关的非常有意义的一些想法，这主 要是关于如何控制高次谐波辐射的一些理论探索。如相干阿秒脉冲的产生，高次 谐波脉冲宽度的测量，高次谐波的相干控制等。 第一章引言 1 3 实验研究的进展 自从1 9 8 7 年m c p h e r s o n 等人 1 7 在强激光和气体相互作用的实验中观察到 非微扰的高次谐波辐射以来，作为一种高亮度的相干x 射线光源，高次谐波的 研究在短短的十几年时间里，随着超短激光技术的发展，取得了令人振奋的进展。 气体作为谐波发生的常用介质之一，特别适合作为超短超强脉冲作用下谐波 辐射的介质。固体物质不能承受超高光功率密度的辐照，然而气体的破坏阈值高， 并且自身具有修复性，因此采用气体介质的谐波发生具有良好的重复性。此外， 气体介质还可在很大程度上避免有限的相位匹配带宽以及群速色散导致的基频 光和谐波的脉冲波包出现时间分离等并发症。 上世纪8 0 年代末，法国s c a l a y 研究中心报导了他们采用将3 6 p s 的钕激光束 聚焦在惰性气体喷束中得到的高次谐波产生 1 8 。在3 1 0 ”w c m 的光强作用 下，从m 、及x e 喷束中分别测量到了3 3 、2 9 及2 1 级次的谐波输出。在9 0 年代的几年里各国的科学家采用各种飞秒激光器 1 9 - 2 1 ，包括染料、钛宝石、 和k r f 等激光器，从h e 至x e 多种惰性气体中观测到了高阶h h g 输出，所获 得的最短波长的h h g 是i ：r f 激光束在h e 中的3 7 阶谐波( 波长为6 7 n m ) ，这说 明在实验室已能观测到波长短于1 0 n m 的谐波辐射。最近几年，我国对高次谐波 的研究也取得了很大的进展 2 2 ，2 3 。中国科学院上海光机所强光光学重点实验 室也相继报导了在心气等气体中的高次谐波辐射 2 3 ，观察到的最高次谐波为 8 1 阶( 对应波长为9 7 n m ) 。 最近，m i c h i g a n 大学超快光学中心 8 和v i e n n a 技术大学的实验小组 9 分别 使谐波辐射成功地进入了“水窗”波段，这可以看成是高次谐波实验研究的一个 里程碑。m i c h i g a n 大学的实验小组利用脉宽为2 6 f s ( 十个光周期) 的7 8 0 n m 激光 脉冲与h e 相互作用，观察到了2 9 7 次谐波辐射( 2 7 3 n m ) 。v i e n n a 技术大学的实 验小组利用脉宽仅为5 f s ( 二个光周期) 的7 8 0 n m 激光脉冲与h e 相互作用，观察到 的谐波辐射波长也小于3 n m 。到目前为止，只有这两个实验小组在惰性气体介质 实验中观察到的高次谐波辐射进入了“水窗”波段。 提高谐波的转换效率和获得更高级次( 更短波长) 的谐波辐射，仍然是高次谐 波辐射实验研究的主要方向，相比之下，前者显得尤为重要。因为高次谐波辐射的 应用是以其具有相当功率密度为前提的。1 9 9 5 年，美国里弗莫尔实验室( l l n l ) 第一章引言 的实验小组对高次谐波的转换效率进行了实验测量，发现平台区内的高次谐波转 换效率仅为1 0 1 0 量级 2 4 3 。在如何提高谐波的转换效率方面，m i c h i g a n 大学实验 小组 2 5 、日本的激光技术实验室 2 6 和l a n g e 等 2 7 作了比较成功的尝试。 m i c h i g a n 大学实验小组利用l k h z 、2 0 f s 、8 0 0 r i m 的激光脉冲与充在毛细管内的惰 性气体相互作用，所产生的高次谐波辐射比以前提高了二、三个数量级，达到 l o “1 0 。他们主要是摒弃了传统的喷嘴式气体靶，利用圆柱形波导( 毛细管) 对色散的补偿作用，极大地改善了高次谐波产生过程中的相位匹配，大大提高了 谐波能量的转换效率。日本的激光技术实验室在空心波导中也报导了相关谐波相 位匹配的研究。其结果表明：在自由空间传播时，随着级次的升高，谐波强度逐 渐降低；而在光纤中，可以看到由2 1 到2 7 级次的谐波的强度有了明显的增强，其 中第2 5 次谐波的强度增强最明显( 几百倍的增强) ，远远高于周围级次的谐波，因 此还可以实现对第2 5 次谐波的选择。l a n g e 等人则是利用自导波超短激光脉冲与 惰性气体相互作用，实现了谐波辐射过程中的准相位匹配，这是比较大胆的尝试。 2 0 0 3 年，p a u l 等人 2 8 利用周期性波导实现了准相位匹配，得到更高级次的谐波 并使截止频率附近的谐波转换效率大大提高。 在大部分实验研究中，一般采用惰性气体的喷束气体束，这对接收系统的高 真空部分影响最小，典型的实验装置如图1 所示。激光束由透镜( 也可采用反射 镜) 聚焦至充满惰性气体的“试管”状靶室，激光和较低次的谐波先由光阑或滤 光片抑制，高次谐波由波长色散光谱分析或能量色散x 射线光谱测定法来测定。 也有人采用气体管开一个小孔让光束进入或输出。 in o b l e g a s t , a e l l t t n l e h a r a l m p l 时，原子的库仑场会受到激光电场的抑制而形成势垒，电孑 波函数越过势垒到达处获得漂移速度( 如图3 所示) ，然后沿着激光场传播，其 振动振幅为吼，图中w 。是原子的电离势，即i p 。因此，总的电子逃离速率是随 着光场的变化而变化的，称之为“准静态电离率”w ( e ) ，它只跟光场的电场强 度和原子的基态有关。因此这个过程通常被称为“光场电离”。 图3 “光场电离”过程示意图 司用经典理论 7 j 来解释进入连续态后的电子波包的运动。在忽略粒子晌厍 仑场后，可以得到电子是在“钐处被释放，成为自由电子，其振动振幅为 = 8 乡。：，从而得到的平均动能为u p = e 2 乙国。z ，这被称为有质动力能 ( p o n d e r o m o t i v e p o t e n t i a l ) 。例如当= 1 0 ”哆m z ，五= 1 , u r n 时， 吼= 1 2 4 r i m ，u p = 9 3 e v 。此时，k e l d e s h 参数又可以被表示为 形：= 乞= 2 哆。所以，如果y - i 1 条件被满足，被释放的电子会连续地 离开初始位置，在个周期写内获得很大的动能。这也说明了在电子被电离 之后。起决定作用的是外场而不是库仑场。这就属所谓的强场非线性光学。 2 1 1 3 相对论光学 如果光的强度远远大于产生光场电离时的强度，或者自由电子的振动能量接 近于，l c ：。按时就讲入了相对论光学范围，此时所对应的光强耍足够的强，一般 第二章高次蜻城理论 在1 0 ”矿c m l 2 以上。 2 1 2 光场电离 根据k e l d e s h 参数的定义，可以将电离的过程分为三类，如图4 所示。图4 ( a ) 表示多光子电离( m u l t i p h o t o n i o n i z a t i o n ) 。如果激光的光强不是很强( 1 0 ”w 啪。 左右) ，多数的原子或分子吸收多个光子后超过阈值而快速电离，这称为多光予 电离，也称为闽上电离( a b o v e t h r e s h o l di o n i z a t i o n ) 。电离的电子谱峰将呈现系 列分立的峰，峰间距离为一个光子的能量。微扰理论可用来处理多光子电离，适 用于较低的光强，失效于激光的电场强度接近于原子的库仑场，即y 1 时应属 多光子电离。图4 ( b ) 表示隧道电离( t u n n e li o n i z a t i o n ) 。在强激光的作用下，原 子的库仑场会受到激光电场的抑制而形成势垒，如果电子通过隧穿效应越过势垒 而电离，这就是隧道电离现象。隧道电离的几率与激光电场的瞬时强度密切相关。 图4 ( c ) 表示过势垒电离( a b o v e b a r r i e ri o n i z a t i o n ) 。随着激光强度的进一步增强， 势垒会越来越低，直到被完全抑制，这时电子波包可以自由地脱离原子核的束缚 而电离，这就是过势垒电离。 图4 电子的3 种电离机制( 实线代 表在外场作用下变化着的势能曲线， 虚线是原子的库仑势曲线) ：( a ) 当 激光强度适中，变化着的的势能曲线 会十分接近原子的库仑势，原子会同 时吸收n 个光子后成为自由电子 ( b ) 随着激光强度的增强，库仑势 形成势垒，电子通过隧道效应成为自 由电子；( c )