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Ni-CoHZSM-5催化剂制备与催化性能研究中期报告中期报告一、制备方法及表征结果1.制备方法选用水热法制备Ni-CoHZSM-5催化剂。先将Ni(NO3)2、Co(NO3)2和HZSM-5分别浸泡在去离子水中,得到浸渍液A、B、C。然后将浸渍液A、B、C混合,加热蒸发至干燥,得到前驱体。最后将前驱体经过水热处理,得到Ni-CoHZSM-5催化剂。2.表征结果对Ni-CoHZSM-5催化剂进行了XRD、TEM、N2吸附-脱附及NH3-TPD表征。(1)XRD分析结果从XRD图谱(图1)可知,催化剂具有典型的HZSM-5晶型,出现了明显的(002)、(111)、(220)衍射峰,表明Ni-CoHZSM-5催化剂结构完整,无明显晶格畸变。(2)TEM分析结果从TEM图像(图2)可知,Ni-CoHZSM-5催化剂呈现出小颗粒分散的状况,颗粒大小均匀,平均粒径约为20nm,没有出现聚集现象,符合HZSM-5的形貌特征。(3)N2吸附-脱附分析结果从N2吸附-脱附等温线(图3)可以看出,Ni-CoHZSM-5催化剂表现出类似于孔隙分布的孔径分布,呈现出“V”型孔径分布,有较大的孔径,且孔道较为均匀。(4)NH3-TPD分析结果从NH3-TPD曲线(图4)可知,催化剂具有较多的酸性中心,峰值出现在200-400℃范围内,表明催化剂的酸性中心主要为弱酸性。二、催化性能测试及分析1.CO+CH4催化氧化考察了Ni-CoHZSM-5催化剂对CO+CH4的催化氧化活性。反应条件为:反应温度400℃,总流量为60mL/min,CO和CH4的摩尔比为1∶1,H2O/N2的流量比为20%。(1)不同气体速率下的反应活性反应三小时后,各自记录CO转化率和选择性(表1)。从表1可以看出,随着气体速率的增加,CO转化率和CO2选择性略有不同程度地下降,说明在高流速的条件下,反应物在催化剂表面停留的时间较短,反应难度较大。(2)不同反应温度下的反应活性随着反应温度的升高,CO转化率和CO2选择性都呈现出增加的趋势(表2)。在400℃反应温度下,CO转化率为75.2%,CO2选择性为98.9%。2.CH4燃烧催化活性考察了Ni-CoHZSM-5催化剂对CH4燃烧的催化活性。反应条件为:反应温度600℃,CH4流量为40mL/min,氧气流量为20mL/min,催化剂质量为0.1g。反应三小时后,得到了CH4转化率和CO2选择性的结果(表3)。在反应温度为600℃时,CH4转化率为68.4%,CO2选择性为85.6%。三、结论(1)通过水热法制备的Ni-CoHZSM-5催化剂,具有完整T菲型结构,并显示出HZSM-5的形貌特征。(2)催化剂表现出类似于孔隙分布的孔径分布,且孔道较为均匀。(3)通过CO+CH4氧化和CH4燃烧两种反应的催化试验,表明催化剂具有良好的催化活性,在其中400℃反应温度下,CO转化率为75.2%,CO2选择性为98.9%;在600℃反应温度下,CH4转化率为68.4%,CO2选择性为85.6%。综上所
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