CN114639447B 一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛选方法 （北京科技大学）

一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛本发明公开了一种催化分离双功能MOFs的中筛选出有前途的具有催化分离双功能的MOFs方法筛选同时考虑了催化活性和副产物的及时2S1、提取来自CoRE数据库的MOFs的次级结构单S2、采用分子动力学对S1得到的MOFs结构模型进行分子水平上的结构优化，并通过Voronoi分解法解析获得MOFs材料的几何结构参量，然后筛选几何结构参量中孔道限制直和1.0e-5~1.0e-4⃞,结构优化S3、采用分子动力学和蒙特卡洛分析CO2和H2O在S2筛选的MOFs材料孔道内的物理吸附S4、采用DFT结合完全线性同步度越方法和二次同步度越方法，在S3筛选的MOFs材料并使用有限位移法计算MOFs材料相关构型的吉布斯自由能，并分析不同MOFs材料的催化2加氢的反应路径以及CO2加氢制甲醇的活化能垒的分析的条件包括：选取，Monkhorst-Pack格点取样精度设定为高，自洽收敛阈值为1.0e-7/atom到1.0e-5/34[0002]CO2的高效转化利用对缓解能源危机以及实现“碳中和”目标具有重要的战略意2加氢制甲醇是最具H=-49.5H/mol(1)(3)[0008]催化材料能够有效调控CO2加氢路径并提升甲醇选择性，因此[0009]金属有机框架(MOFs)，也被称为多孔配位聚合物或多孔配位网络，是由金属(原作用。5[0011]然而针对MOFs这类结构多变的大体系材料来说，当下的理论模拟还只能就数个开发一种高通量筛选催化分离双功能MOFs材料的方法[0012]本发明要解决的技术问题是提供一种催化分离双功能MOFs的高通量计算筛选方[0016]S2、采用分子动力学(MD)对S1得到的MOFs结构模型进行并通过Voronoi分解法解析获得MOFs材料的几何结构参量，然后筛选几何结构参量中孔道良好的MOFs材料及其催化CO2加氢过程中可能存在的过渡态，并使用有限位移法计算MOFs[0020]其中，优选地，S2中，所述分子水平上的结构优化的条件包括：力场采用通用分采用Ewald法，结构优化中能量的收敛阈值、力的收敛阈值和位移的收敛阈值分别为2.0e-7~1.0e-5kcal/mol/⃞、1.0e-3~1.0e-2kcal/mol/A和1.0e-5~1.0e-4⃞,结构优化6值和位移的收敛阈值分别为5.0e-6eV/atom～1.0e-5eV/atom、0.010.02～0.2GPa和5.0e-4~1.0e-3⃞。7值和位移的收敛阈值分别为2.0e-5kcal/mol、1.0e-3kcal/mol/A和1.0e-5A,结构优化均[0041]通过Voronoi分解法解析上述优化的MOFs结构构型以获得MOFs材料的最大孔径[0042]采用MD和MC分析CO2和H2O在上述筛选的MOFs材料孔道内的物理吸附与扩散行为，精度下进行。价电子选取泛函设定的默认值，赝势采用超软赝势，截断能选取650eV，应路径以及CO2加氢制甲醇的活化能垒。[0044]采用完全线性同步度越和二次同步度越(CompleteLST/QST)方法搜寻对CO2化学吸脱附性能良好的MOFs材料及其CO2加氢过程中可能存在的过渡态，使用有限位移法(Finitedisplacement)计算相关构型的吉布斯自由能，最终得到催化分离双功能MOFs材值和位移的收敛阈值分别为2.0e-5kcal/mol、1.0e-3kcal/mol/A和1.0e-5A,结构优化均8[0050]通过Voronoi分解法解析上述优化的MOFs结构构型以获得MOFs材料的最大孔径[0051]采用MD和MC分析CO2和H2O在上述筛选的MOFs材料孔道内的物理吸附与扩散行为，精度下进行。价电子选取泛函设定的默认值，赝势采用超软赝势，截断能选取700eV，1.0e-5eV/atom、0.02evA、0.05GPa和1.0应路径以及CO2加氢制甲醇的活化能垒。[0053]采用完全线性同步度越和二次同步度越(CompleteLST/QST)方法搜寻对CO2化学吸脱附性能良好的MOFs材料及其CO2加氢过