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文档简介

摘要 由于碳纳米管( c n t s ) 的独特结构与性能及其在纳米电子器件和高性能纳 米材料中的潜在应用,它一经发现即刻受到了广泛的关注。本文利用碳纳米管 具有的弹性模量高、强度高、韧性好,长径比大以及耐磨 生高的特点,研制超 强碳纳米管金刚石复合材料。旨在寻求进一步提高和改善烧结金刚石复合 材料和聚晶金刚石性能的新方法、新途径。 c u s n 合金由于其良好的减摩耐磨性、熔点低以及对金刚石的湿润性好的 特点,作为胎体结合材料已广泛应用于金属基金刚石复合材料。因而本文首先 制备了碳纳米管增强c u 一10 s n 基复合材料,研究了其含量对机械力学性能及减 摩耐磨性的影响。实验结果表明c u 一1 0 s n c n t s 复合材料比不合碳纳米管的c u 一 10 s n 合金具有硬度高、抗弯强度高以及更优良的减摩耐磨性。随着碳纳米管含 量的增加,其相对密度,摩擦系数和磨损速率降低,而其硬度与抗弯强度则随 碳纳米管含量增加先是升高然后降低。含2 5 ( w t ) 的c u 一10 s n - c n t s 复合材料 的综合性能最佳,其硬度为1 2 b h r b ,抗弯强度为5 b s m p a ,磨损率为1 3 4 4x1 0 。f r i l l3 m , 摩擦系数为0 2 2 。硬度增加与抗弯强度提高是由于碳纳米管的弥散强化和纤维 增强效应作用的效果;而减摩耐磨性的改善则可能是其本身具有的减摩耐磨性 所决定以及作用在摩擦副表面的含有碳纳来管的球状磨屑引起的。基于上述研 究结果,本文进一步研究了碳纳米管增强c u - 10 s n 基金刚石复合材料。该复合 材料制作的双齿园锯片锯切花岗岩实验结果表明,碳纳米管的引入强化了金属 胎体,使其硬度增加,抗弯强度提高;同时也使胎体的润滑性与抗冲蚀能力提 高,从而使这种新型金刚石复合材料兼有切割效率高和使用寿命长的特点。含 2 ( w t ) 碳纳米管增强c u 一1 0 s n 基金刚石复合材料具有最佳的机械力学和锯切性 能。抗弯强度高迭9 42 m p a ,切割中国红花岗岩寿命为3 7 m 2 ,切割效率为i 5 6 10 - z m 2 m i n ,它高于相同条件下烧结的不含碳纳米管及添加4 ( w t ) w e 的c u - 10 s n 基金刚石复合材料的相应性能指标。进一步对锯切后的磨损面的观察发 现,与添加w c 颗粒作为胎体骨架材料的c n - 10 s n 基复合材料相比,碳纳米管增 强c u 一10 s n 基金刚石复合材料在锯切过程中表现出明显不同的磨损特点。它具 有良好的抗冲击磨损的能力并保持新金刚石连续出刃的良好的胎体性能。因此, 碳纳米管被认为是传统胎体骨架材料w c 的理想替代品。 在以n i s i - c n t s 作为添加剂超高压高温烧结聚晶金刚石过程中发现了一种 长大的园柱状纤维。经酸处理前后的样品s e m 观察发现其外层为烧结过程中生 长的金刚石,进一步的e d s 、x p s 、x r d 和拉曼光谱分析确认该纤维是以碳纳米 管为模板再结晶生长而成的碳纳米管一金刚石复合纤维。这种聚晶金刚石是以 碳纳米管金刚石复合纤维在细颗粒金刚石基体中随机分布并形成含大量d - d 结合的金刚石纤维结合型聚晶金刚石结构。它不同于传统聚晶金刚石的颗粒d d 结合型结构。测试结果表明其硬度为5 2 5 5 g p a ,抗弯强度为13 2 0 15 4 0 m p a , 断裂韧性为9 0 - 9 2 m p a - m “2 ,杨氏弹性模量为8 7 8 g p a ,磨耗比为2 1 5 10 3 以 及耐热温度为8 83 3 。其性能指标普遍高于不合碳纳米管和采用粗颗粒粉未 在相同奈件烧结的聚晶金刚石样品。其物理与机械性能的提高可归功于这种碳 纳米管金刚石复合纤维独特结构及其性能,以及由此而产生的更多的d d 结 合。研究结果还表明其硬度、扬氏弹性模量以及耐磨性和耐热温度与市售聚晶 金刚石相接近,耐抗弯强度与断裂韧性则比市售聚晶金刚石高,与理论预期效 果一致。这充分说明碳纳米管作为增强增韧相合成高性能聚晶金刚石复合材料 是可行的。 另外,本文还研究了一种具有特殊结构的节状碳纳米纤维,h r t e m 观察表 明该节状结构是由垂直于纤维轴向的具有高度石墨化的石墨片层与石圣化程度 较差的石墨片层之间有规则的堆垛而成的。这种特殊结构的碳纳米纤维有望在 高效储氢材料中得到应用。文中还探索了化学气相沉积法大量制备高纯度节状 纳米碳纤维的工艺条件,并获得了最佳工艺参数。由于其产量每炉次可迭10 9 左右且产率在3 0 7 耐, 上,同时使用的催化剂发泡镍制备处理工艺简单,因而可 望实现规模化半连续批量生产。 关键词:碳纳米管( c n ts )聚晶金刚石纤维复合材料烧结 i v a b s t r a c t s i n c et h ei n i t i a l d i s c o v e r y , c a r b o nn a n o t u b e s ( c n t s ) h a v e a t t r a c t e dm u c h i n t e r e s tb e c a u s eo ft h e i rn o v e ls t r u c t u r e ,p r o p e r t i e sa n dp o t e n t i a la p p l i c a t i o n si nl l a n o d e v i c e sa n dh i g hp e r f o r m a n c en a n o s c a l em a t e r i a l s i nt h i sp a p e r , w et r i e dt oe x p l o i ti t s h i g hm o d u l u s ,h i g hs t r e n g t ha n dt o u g h n e s s ,g r e a ta s p e c t r a t i oa n dh i g hw e a l r e s i s t a n c e t om a n u f a c t u r eas u p e r s t r o n gc a r b o nn a n o t u b e s d i a m o n dc o m p o s i t e t h ep u r p o s e a i m e da tf u r t h e ri m p r o v e m e n to ft h ep e r f o r m a n c eo ft r a d i t i o n a ls i n t e r e dd i a m o n d c o m p o s i t e a n d p o l y c r y s t a l l i n ed i a m o n d c u s na l l o yi sm o s tw i d e l yu s e di ns i n t e r e dd i a m o n dc o m p o s i t ea sm a t r i xb o n d m a t e r i a lb e c a u s eo fi t se x c e l l e n tt r i b o l o g i c a lp r o p e r t i e s ,l o wm e l t i n gp o i n t sa n dg o o d w e t a b i l i t y t od i a m o n d s o c u 1 0 s nm a t r i x c o m p o s i t e s r e i n f o r e e d b y c a r b o n n a n o t u b e sw e r ef i r s t l yp r e p a r e df o ri n v e s t i g a t i n gt h ee f f e c t so ft h ec o n t e n to fc a r b o n n a n o t u b e so nm e c h a n i c a l p r o p e r t i e s a n da n t i f r i c t i o n p r o p e r t i e s t h ee x p e r i m e n t r e s u l t ss h o wt h a tc u l o s n c n t sc o m p o s i t e sh a v eh i g h e rh a r d n e s sa n db e n ds t r e n g t h f t r s ) ,m u c hb e t t e rw e a rr e s i s t a n ta n dl u b r i c a n tp r o p e r t i e st h a nt h o s eo f t h er e f e r e n c e c u lo s na l l o ys i n t e r e da tt h es a m ec o n d i t i o n s w i t ht h ec o n t e n to fc a r b o nn a n o t u b e s i n c r e a s i n g ,t h e r e l a t i v e d e n s i t y , t h e f r i c t i o nc o e f f i c i e n ta n dt h ew e a rr a t eo ft h e c o m p o s i t e sd e c r e a s e d w h i l et h eh a r d n e s sa n db e n ds t r e n g t h ( t r s ) f i r s ti n c r e a s ea n d t h e nd e c r e a s et h eo p t i m a lm e c h a n i c a lp r o p e r t i e so ft h ec o m p o s i t eo c c u r r e da ta b o u t 2 5 ( w 0 c o n t e n to f c a r b o nn a n o t u b e sw i t hh a r d n e s s12 8 h r b b e n ds t r e n g t h ( t r s l 5 8 5 m p a w e a rr a t e3 4 4 1 0 - 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i t se d g e sw i t ha d d i t i o n a lu n a t t a c h e db o n d sl o o k i n gf o rs o m e t h i n gw i t hw h i c ht or e a c t t h a t i sw h a tm a k e sc a r b o nn a n o t u b e sp o s s i b l e w h e na tt h eg r o w t hc o n d i t i o n s ,c a r b o nr i n g sa s s e m b l e , c r e a t i n gas m a l lg r a p h i t es h e e t b u tt h ee d g e sa r es oe n e r g e t i c a l l yu n s t a b l et h a tt h eg r a p h i t es h e e t b e g i n st oc u r lu n t i l t w oe d g e sk n i tt h e m s e l v e st o g e t h e r , a d d i t i o n a lc a r b o nr i n g sc o m ea l o n gt o f o r mt h ee n dc a p s ,c r e a t i n gt h eq u i n t e s s e n t i a ln a n o t u b e b e c a u s ei tl a c k sa n ye d g e sa ta l l ,c a r b o n n a n o t u b e si s v e r ys t a b l e + t h e r e f o r e , c a r b o nn m n o t u h e sh a ss o m ep r o p e r t i e s i nc o m m o nw i t h r e g u l a rg r a p h i t e ,o n eo f w h i c hi s h i g hs t i f f n e s si nt h ed i r e c t i o no f t h et u b u l ea x i s 6 一l o ,w h i c hi s a n a l o g o u s t ot h eh i g hs t i f f n e s sw i t h i nt h eg r a p h i t ep l a n e s h o w e v e r , i nt h ed i r e c t i o nn o r m a lt ot h e t u b u l ea x i so rg r a p h i t ep l a n e ,c a r b o nn a n o t u b e sa n dg r a p h i t ea r es o f t 8 ,9 1 c a r b o nn a n o t u b e sc a n b es i n g l ew a l l e d 3 ,4 】w i t hd i a m e t e ro r d i n a r yr a n g e df r o m2 n mt o6 n ma n dm u l t i - w a l l e d 2 , 5 】w i t h d o z e n so fc o n c e n t r i ct u b e sw r a p p e do n ei n s i d ea n o t h e rl i k ec o a x i a lc a b l e ,w h i c hh a st h eo u t - d i a m e t e rr a n g i n gf r o ma b o u t5 n mt o3 5 0 r i m ,a n dt h el e n g t hr a n g i n gf r o mm i c r o n st om i l l i m e t e r s 。 a sar e s u l to ft h ed i m e n s i o n sa n dt h ea s p e c tr a t i o ,c a r b o nn a n o t u b e sa r ee x p e c t e dt oh a v es o m e f e a t u r eo fl o wd i m e n s i o n a lm a t e r i a l s t h ei n t e r l a y e rs p a c i n gi sa b o u to 3 4 n ma n dt y p i c a io f t u r b o s t r a t i cg r a p h i t e ,i nw h i c ht h ep o s i t i o no f e a c hl a y e rr e l a t i v et ot h en e x ti sn o tc o r r e l a t e d t h e y c a na l s oh a v em a n yd i f f e r e n th e l i c a ls t r u c t u r e ,a n dc h a n g e si nt h er a d i it h eh e l i c i t ys t r u c t u r eh a v e b e e np r o v e dt oe f f e c tt h ec a r b o nn a n o t u b e sc o n d u c t i n gp r o p e r t i e s ,w h i c hc a nv a r yf r o mm e t a l l i ct o s e m i * c o n d u c t i n gf t - 1 3 】,s i n c et h es p 2c a r b o na t o m si ng r a p h i t eh e x a g o n a lr i n gm a yr e h y b r i d i z e t os p 2 s 矿( o fs p 2 ) w h e nt h eb o n da r ed e f o r m e do u to f p l a n ew h i l ec o n f o r m i n gn a n o t u b e s ,s ot h e h i g hc u r v a t u r eo fn a n o t u b em a y e f f e c tt h ed e g r e eo fs p a - s p 3 ( o rs p 2 6 ) r e h y b r i d i z a t i o n ,o t h e r f e a t u r e so fn a n o t u b e st h a to f f e ri n t r i g u i n g p o s s i b i l i t i e s f o rm a t e r i a ls c i e n c ea n dn a n o s c a l e e x p e r i m e n t sa r et h ei n n e rh o l l o wc a v i t ya n dt h eo u t e rs u r f a c e f o ri n s t a n c e ,t h e i n n e rh o l l o w c a v i t yc a ns e r v ea san a n o s c a l et e s tt u b eo rm o i d ,w h i l et h eo u t e rs h e l ic o u l d b ed e c o r a t e dt oy i e l d c a t a l y s t sw i t hu n i q u ep r o p e r t i e sd u e t ot h eh i g hc u r v a t u r e c a r b o nn a n o t u b e sa r en o ta l w a y sp e r f e c ts e a m l e s ss h e l l so fg r a p h i t e t h e i rq u a l i t yd e p e n d s o nt h em e t h o du s e dt o g e n e r a t et h e ma n dt h ee x a c ts y n t h e t i cc o n d i t i o n s t h e ym a yc o n t a i n a n u m b e ro fd e f e c t s ,s u c ha st o p o l o g i c a ld e f e c t s ,r e h y b r i d i z a t i o nd e f e c t sa n d i n c o m p l e t eb o n d i n g a c o m m o nt o p o l o g i c a ld e f e c ti st h ep e n t a g o n h e p t a g o np a i rt h a ti s u s u a l l ya t t a c h e de a c ho t h e r b e c a u s et h ee d g eh a v eas t r o n gs p 3c h a r a c t e rt h a nt h ef l a ta r e a t h em o r et h ee d g et h eg r e a t e rt h e d e g r e e o fc u r v a t u r e ,f o r m i n gs p 3d e f e c tl i n e si nt h es p 2n e t w o r k t h e i n c o m p l e t eb o n d i n gi s f o r m e dd u et od i s l o c a t i o n e d g e t h e s ed e f e c t s w i l ln od o u b ta f f e c

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