张锐核燃料循环作业

1、 第7页（共7页）请以下列题目写一篇综述性文章.高放废物的处理与处置方法及进展(包括次锕系元素和长寿命裂变产物的处理方法).文章要求如下：1. 格式要求（10分）。请按照一般的综述文章的格式进行，包括下列内容题目作者摘要关键词引言正文结论与展望参考文献2. 正文部分请按照内容逻辑关系分节，加小标题（60分）。3. 引用参考文献需在文章中引用之处标出, 参考文献按照GB/T 77142005文后参考文献著录规则）格式列出。（10分）4. 字数要求：>2000字（20分）。5. 单独完成，如出现雷同，所有雷同者按照抄袭处理，均为0分。6. 文章请在此模板内完成，打印。高放废物的处理与处置方法

2、及进展张 锐摘要随着中国大力发展核能战略的推进，核电厂后处理技术面临的要求要来越高，更多的乏燃料和放射性废物的产生意味着需要更加完善的解决方案和技术投入。高放废物系指乏燃料后处理产生的高放废液及其固化体和准备直接处置的乏燃料。它的特点是放射性比活度高，释热率高，含有一些半衰期长、生物毒性大的核素。因此，它们的处理与处置技术复杂、难度大、费用高，成为当今放射性废物治理研究中的重点课题。本文为一篇综述性文章，对高放废液的固化方法、高放废物的处置方法和次锕系元素和长寿命裂变产物的处理方法等几方面，介绍了高放废物处理、处置的现状，并作了一些简要分析，文中还详细讨论了高放废液的玻璃固化方法和嬗变法处理次

3、锕系元素和长寿命裂变产物的技术现状。关键词：高放废物 长寿命裂变产物 次锕系元素 嬗变 玻璃固化 引言核燃料后处理厂的废物，是从乏燃料中回收铀、提取钚的过程中伴随产生的含有不同数量的裂变碎片、超铀元素的水相和有机相溶液、气体和气溶胶、固体物质和粉尘。放射性废物的管理要遵循减量化、资源化和无害化的三个原则，内容包括废物处理、运输、暂时贮存和最终处置的全部过程。放射性废物处理是指，为使放射性废物转变成适用于往大气和水体排放、回收复用或作为最终处置的状态所实施的工艺过程。放射性废物的最终处置是指，为使放射性核素在衰变到对人类无害水平前，保持与生物圈隔离所采取的措施和工艺过程。高放废物由于具有放射性比

4、活度高，释热率高，含有一些半衰期长、生物毒性大的核素等特点，在废物的处理与处置上受到极大关注。正文一. 高放废液的处理方法从处理和处置的角度出发，按照比活度和半衰期将放射性废物分为高放长寿命、中放长寿命、低放长寿命、中放短寿命和低放短寿命五类。一般认为，其放射性半衰期长于30年者为长寿命放射性核素。比活度限值是由国家环境保护部根据国际放射性辐射防护委员会（ICRP）建议规定的。高放射性废水是指比活度高于3×108Bq/L的放射性废水。高放废液的固化方法主要有煅烧法、玻璃固化、陶瓷固化、金属固化等，对固化体的辐照稳定性、热稳定性、机械强度和化学稳定性的要求十分严格。1. 煅烧法煅烧法就

5、是将高放废液低温蒸发、干燥制得的金属盐，在高温下短少分解成稳定的金属氧化物固体颗粒或其他的固体颗粒的固化方法。这种方法适用于处理含盐量较高的高放废液。煅烧法又可分为流化床煅烧、喷雾煅烧和罐式煅烧等，其中流化床煅烧的工艺较为成熟并已获得工业规模的应该用。高放废液煅烧固化过程的减容比可达到712，大大减少了所需的贮存容积和对设备的腐蚀，同时煅烧产物具有较高的辐照稳定性和热稳定性。由于煅烧产物比较脆、比表面积大、一些金属氢氧化物的化学稳定性较差，为了进一步处置，煅烧产品必须制成玻璃固化等形式。改进版的煅烧方法是在煅烧时加入某种化学制剂，得到的产物是裂变产物和次锕系元素的难熔化合物陶瓷体，其机械强度和

6、化学稳定性都比较好，称之为超级煅烧产物，其抗浸出性能类似于化学稳定性很高的固化体。2. 玻璃固化玻璃固化是指，将高放废液同硼硅酸盐玻璃原料混合，经高温熔融、退火处理后，称为包容裂变产物和锕系元素的稳定玻璃固体的工艺过程。玻璃固化体浸出率低，耐辐照，是一种处理高放废液安全可靠的途径。玻璃固化物的化学稳定性及辐照稳定性很高，各向异性并且致密无隙。玻璃的主要缺点是热力学性质不稳定，放射性衰变产生的高温可能引起玻璃的反玻璃化，后者使得玻璃固化物的性质变坏，浸出速率增加。对于高放废液的固化，目前只对低燃耗后处理产生的废液进行了工业规模的玻璃固化，对高燃耗燃料后处理产生的高放废液尚只进行了实验室规模的玻璃

7、固化。玻璃固化体的世纪足城主要取决于费伍德院士组成和所采用的玻璃固化工艺，包括脱硝方法、煅烧装置、加热方法及固化操作程序等。国际上有代表性的玻璃固化工艺有三种：（1） 法国玛库尔高放废液玻璃固化工艺（AVM和AVH） 世界上第一个工业规模玻璃固化车间建于法国玛库尔后处理厂，1978年投入运行；（2） 德国高放废液玻璃固化工艺（PAMELA和VERA） 德国的PAMELA法采用化学脱硝、废液供料、陶瓷熔融器，生产磷酸盐玻璃。产品是直径5mm左右的玻璃珠嵌入铅基体（称为玻璃金属固化体），导热性能和机械性能很好；VERA工艺包括脱硝、废物雾化、煅烧物与玻璃组分在1200熔炼等。（3） 英国高放废液玻

8、璃固化工艺（HARVEST和WVP） 英国的HARVEST是以前FINGAL法的改进流程，是一种废液供料的罐内熔融法。3. 陶瓷固化陶瓷固化是指，将高放废液与一种或者多种天然矿物经过高温煅烧、热压制成固化体的工艺，使高放废液中的放射性元素的原子进入矿相的晶格位置，或者镶嵌于晶格的孔隙中，与基质矿物形成均匀的固溶体，其原理是基于许多含有放射性元素的天然矿物（或人工矿石），可在比高放废物处置库环境更恶劣的地质条件下，稳定存在数百万年这一事实。它与玻璃固化的区别是，玻璃固化体是经熔融、快速冷却后形成的非晶质体，而陶瓷固化体是经熔融、缓慢冷却后形成的晶质体。二. 高放废物的处置方法高放废物的产生量仅为

9、中低放废物的1/101/100，主要来自于核反应堆乏燃料元件或其后处理高放废液的玻璃固化体。虽然在数量上比中低放废物要少，但由于大部分高放废物含有长寿命粒子放射源，且会产生较多的衰变热，因此与中低放废物的处置相比，高放废物的处置不论在隔离时间还是处置地域都有更加严格的要求，其隔离时间需要超过105a。具体处置方法可分为地质处置法和非地质处置法，地质处置法主要有深地质处置、岩石熔融处置和深海地质处置等，而非地质处置法则主要有冰层处置、太空处置和核嬗变处置等。1. 地质处置深地质处置就是把高放废物将一定时间的贮存后，埋藏在距地表深约500-1000m的地下深处，确保在不短于10000年的长时期内废

10、物中的放射性核素与生物圈的可靠隔离。埋藏高放废物的地下工程即为高放废物处置库。为了防止放射性核素迁移至地表，深地质处置库一般采用的是“多重屏障系统”设计，即把废物储存在废物容器中，外面包裹回填材料，再向外为围岩。一般把地下设施及废物容器和回填材料称为工程屏障，把周围的地质体称为天然屏障。在这样的体系中，地质介质同时保护这放射源和生物圈。据英国设菲尔德大学的地质学家弗格斯·吉布博士的实验所示，核废物能利用自身的衰变热将周围的部分岩石熔化，在随后的时间岩石将慢慢冷却并再次结晶，从而把核废物封存在地表深处。特别在地下5 000 m以下的深度，即使是封存核废物的固化体泄漏，也不存在能把放射性

11、废物带回地表的地下水。而且，这种处理核废物的方法既安全、又廉价，已经越来越成为许多国家处置高放核废物的主要选择。深海地质处置是选择底部沉积物为粘土的深海区，将高放废物容器植入深海(40006000米)底部粘土沉积物处，靠海底未固结粘土和海水永久隔离高放废物。与中低放废物海洋投弃处置不同的是，海洋投弃是将废物容器投弃在海底沉积物的表面，得不到屏障保护。2. 非地质处置关于高放废物的处置还有冰层处置、太空处置和核嬗变处置等设想。对于冰层处置，设想中可以将高放废物置于冰川深层，随着能量的释放，废物包壳周围的冰层会逐渐融化，废物随之下降到深处，而上层的冰水继续冻结，废物会不断深入冰壳内部。但是这种方法

12、会使得废物流入大海挥着虽冰川移动，难以追踪和控制，也违反国际法规。太空处置设想将废物通过发射到太空以解决地球污染问题，但是费用昂贵，而且随着太空开发的进行，太空处置这一手段不可能作为最终处置措施，还需进行进一步处理。核嬗变处理方法因为其技术难度大，仅在部分技术发达国家进行研究，尚还处于实验阶段。三. 次锕系元素（MA）和长寿命裂变产物（LLFP）的处理方法为了减少核电反应堆产生的乏燃料对环境的影响，国际上开展了分离/嬗变和先进核燃料循环的研究。其中，从核废物中分离回收次锕系和长寿命裂变产物是关键步骤。乏燃料后处理和高放废液分离一体化流程与现有乏燃料处理处置方式相比，流程简单、二次废物少、经济性

13、高。对于长寿命的锕系元素只有通过核裂变才能使其转换为短寿命或稳定的核素，采用嬗变技术( Transmutation)就是把高放废物中锕系核素、长寿命裂变产物和活化产物核素分离出来，制成燃料元件送到反应堆去燃烧或者制成靶子放到加速上去轰击散裂，转变成短寿命核素或稳定同位素。这样减小了高放废物地质处置负担和长期风险，并可能更好地利用铀矿资源。嬗变原理主要通过(n,),(n.2n)反应将长寿命裂变产物或锕系核废物嬗变成稳定的短寿命核素。目前实现嬗变的装置有快堆、热中子堆、强流加速器、加速器驱动的次临界装置（ADS）、聚变嬗变堆。比较系统地进行嬗变研究的主要国家为法国、日本、美国和俄罗斯。1. 利用热

14、中子堆进行嬗变经过一次循环，Np的嬗变率为45%50%，其结果是减少了237Np的长期放射性危害，但是产生了高毒性的238Pu；经一次循环，Am的嬗变率为73%，产生了以中长寿命毒物238Pu和240Pu为主的混合核素。Cm在LWR中辐照，将会产生一系列长寿命核素。由于Cm的主要同位素244Cm的寿命不长，较好的方法是将Cm储存100a左右后再将其产生的Pu掺入MOX元件中。LLFP在热中子堆中的嬗变率很低，过程十分缓慢，半嬗变期在几十年以上。2. 利用快中子堆进行嬗变由于在LWR中的嬗变以热中子俘获为主，MA在嬗变过程中产生新的MA，这些新的MA的高毒性使得无法进行多次循环；对于LLFP，由

15、于其中子俘获截面太低，嬗变所需时间很长。所以，热中子照射的嬗变效率很低，利用快中子堆进行嬗变反映可以提高裂变份额，实现高效率MA嬗变。由于快堆中Pu复活种子产生新的MA，所以会较长时间存在MA的消长平衡。在经过5次循环后，Np的嬗变率可以达到90%，1015a的 辐照可以使Am的嬗变率达到90%98%。根据日本对LLFP在快中子堆中嬗变的研究，99Tc和129I的嬗变率每年分别可达10%和5.2%。3. 利用ADS进行嬗变在ADS中嬗变MA，由加速器所驱动的次临界装置确保了良好的安全性，在ADS嬗变MA时，由于很高的裂变份额，不会存在快中子堆中出现的MA的消长平衡。ADS在安全和长期稳定运行方

16、面尚存在很多问题，而且开发耗资巨大。嬗变可将高放废物中绝大部分长寿命核素转变为短寿命，甚至变成非放射性核素，可以减小深地质处置的负担，但不可能完全代替深地质处置。分离-嬗变处理的关键在分离技术，因为完全分离是很难达到的，加上还要产生二次废物。所以高放废物的分离-嬗变是一项难度大、耗资巨大、涉及多学科的系统工程。分离-嬗变技术现在只是开发的初级阶段。少数发达国家尚在做概念设计和探索试验，距离实际处理高放废物还很远。 结论与展望当前，中低放废物的处置技术己经比较成熟，而高放废物的处置则由于技术难度高、耗资大、周期长等原因，成为各国放射性废物处置的主要研究方向。目前，高放废物的处置还是以深地质处置为

17、主，核嬗变处置等技术还处于研究之中。从20世纪40年代开始，至今已有数十年的历程，期间处置方式经历了简单填埋至地质处置的过程。随着处置技术的成熟，放射性废物对生物圈的影响将进一步减小，为大规模开发利用核技术减轻了后顾之忧，为人类的生活提供保障。高放废物处置的国际交流与合作高放废物的处置是一项耗资大、周期长、影响深远、可能超出国界的大型工程项目，需要进行地区、国家间的合作。目前该领域保密限制小，国际合作与交流活跃。IAEA召开了许多有关国际会议和学术讨论会，成立了一些技术委员会和专家顾问小组。IAEA放射性废物地下处置技术评论委员会1984年开始对高放废物深地层处置的工程问题如选址、设计、建造、

18、运行、关闭和封闭进行技术指导，正在组织编制有关的国际规范、安全标准、实施法规及其他导则，并组织进行高放废物深海床处置研究。经济合作与发展组织和欧洲共同体做出分工，联邦德国和丹麦研究盐层处置，比利时和意大利研究粘土层处置，英国和法国研究花岗岩处置。双边或多国合作研究项目也很多，瑞典斯特里帕计划、加拿大白壳地下实验室均由几国参加。可以相信，核燃料循环终端一定会圆满解决，一为进一步开发利用核能扫清障碍。我国今后要大力发展核电，应对高放核废物的最终处置问题引起足够的重视。我国应将下面的工作作为今后重点研究方向：大力改进后处理的工艺流程，提高技术处理能力，减少高放废物的产生量；嬗变应作为我国今后核废物处理研究的重点，结合国际热核聚变试验堆合作这一契机，制定我国自己特色的核废物处理路线；研究新兴的核处理技术，并与现有处理技术的结合，发展更高效可靠的核废物处理流程。参考文献1周贤玉.核燃料后处理工程M.哈尔滨：哈尔滨工