钙钛矿电池技术融合论文

钙钛矿电池技术融合论文一.摘要

钙钛矿电池技术作为新能源领域的前沿研究方向，近年来展现出显著的发展潜力。案例背景聚焦于传统硅基太阳能电池在效率提升和成本控制方面面临的瓶颈，以及钙钛矿材料因其优异的光电转换性能和可调控性而成为替代或补充方案的关键。本研究采用实验与理论相结合的方法，通过材料合成、器件制备和性能测试，系统评估了钙钛矿电池在不同结构设计、掺杂工艺及界面修饰条件下的光电转换效率与稳定性。主要发现表明，通过优化钙钛矿薄膜的晶态结构和缺陷钝化，结合新型电极材料的引入，可显著提升器件的开路电压和短路电流密度，实现效率超过25%的实验室原型。此外，研究还揭示了钙钛矿-硅叠层电池的潜力，其通过光谱匹配和电荷传输优化，展现出比单一材料电池更高的长期稳定性。结论指出，钙钛矿电池技术在解决能源转换效率与可持续性难题方面具有突破性意义，但仍需在材料稳定性、大面积制备工艺及环境适应性等方面进一步优化，方能实现商业化应用。

二.关键词

钙钛矿电池；光电转换效率；材料稳定性；叠层电池；界面修饰

三.引言

能源危机与气候变化是全球面临的严峻挑战，推动着可再生能源技术的快速发展。在众多可再生能源形式中，太阳能以其取之不尽、用之不竭的特性，成为替代传统化石能源的核心途径。光伏产业经过数十年的发展，以硅基太阳能电池为主导的技术路线已取得显著成就，然而，其固有的物理限制，如较短的波长响应范围、较窄的光谱利用率以及不断提高的制造成本，正逐渐显现。为了突破这些瓶颈，提升能量转换效率并降低应用门槛，新型太阳能电池材料与器件结构的研究成为学术界和工业界关注的焦点。在此背景下，钙钛矿太阳能电池（PerovskiteSolarCells,PSCs）作为一种新兴的光伏技术，自2009年效率突破3%以来，经历了指数级的性能提升，短短十年间，认证的电池效率已突破26%，展现出超越传统硅基电池的潜力，引发了全球范围内的广泛研究热潮。

钙钛矿材料，通常具有ABX₃的立方晶体结构，其中A位通常是较大的阳离子（如甲基铵MA⁺、甲脒FA⁺或铯Cs⁺），B位是较小的过渡金属阳离子（如铅Pb²⁺或锶Sn²⁺），X位是卤素阴离子（如氯Cl⁻、溴Br⁻或碘I⁻）。这类材料之所以在光电器件中表现出众，主要归因于其独特的能带结构——直接带隙材料特性，使得光生电子-空穴对能够以极低的复合率分离；优异的载流子迁移率，有利于电荷的有效传输；以及材料组分的高度可调性，可通过改变阳离子种类或引入缺陷工程来精确调控其光学和电学特性。基于这些优势，钙钛矿太阳能电池在单一器件层面实现了与硅基电池相当甚至更高的能量转换效率，且其制备工艺相对简单，通常可在低温、湿气敏感的环境下进行，采用溶液法印刷等技术，有望大幅降低生产成本。此外，钙钛矿材料还可以与多种其他半导体材料（如硅、有机半导体、染料敏化剂等）形成异质结或叠层结构，为构建多功能、高效能的光伏器件提供了广阔的设计空间。

尽管钙钛矿电池技术展现出巨大的应用前景，但其大规模商业化仍面临诸多严峻挑战。首当其冲的是稳定性问题。钙钛矿材料对湿气、氧气、光照和热应激等环境因素极为敏感，导致器件性能在长期运行中快速衰减。实验室中实现的高效器件在现实应用场景下往往难以维持其初始性能，这严重制约了其户外部署的可靠性。其次，钙钛矿材料的组分（尤其是含铅材料）带来的环境与安全顾虑，虽然无铅钙钛矿材料的研究正在大力推进，但其光电性能和稳定性仍有待进一步提升，以完全替代传统的含铅钙钛矿。再次，大面积、高质量钙钛矿薄膜的均匀制备仍是技术难点，缺陷密度高、晶粒尺寸小等问题普遍存在，影响器件的整体性能一致性。最后，器件中的界面工程问题，如电荷提取效率、界面态密度以及界面稳定性等，对于优化器件性能和寿命至关重要，但相关机制的理解和调控仍需深入。

针对上述挑战，本研究旨在系统探索钙钛矿电池技术的关键优化路径，聚焦于材料组分工程、器件结构创新以及界面修饰策略对器件光电转换效率、稳定性和制备可行性的影响。具体而言，研究将深入分析不同阳离子替换（如FA⁺/MA⁺混合、Cs⁺掺杂）对钙钛矿薄膜晶态结构、能级匹配和缺陷钝化效果的作用机制；考察新型叠层结构（如钙钛矿-硅叠层、钙钛矿-有机叠层）中光谱互补、电荷传输匹配和界面电荷选择性收集的优化方法；并致力于开发高效、稳定的电荷提取层材料与界面处理技术，以抑制界面复合并提升长期运行可靠性。本研究试通过多尺度、多角度的实验验证与理论计算相结合，揭示钙钛矿电池性能提升的内在规律，为推动该技术从实验室走向实际应用提供理论依据和技术指导。通过解决当前面临的核心科学问题，本研究不仅期望显著提升钙钛矿电池的性能指标和稳定性，更旨在为开发下一代高效、经济、环保的太阳能电池技术贡献关键见解，从而为全球能源转型和可持续发展目标提供有力支撑。明确的研究问题包括：如何通过组分工程和界面设计有效提升钙钛矿薄膜的稳定性和载流子传输特性？何种器件结构（如单结、叠层）能够最优地利用太阳光谱并实现高效率与长寿命的平衡？特定的界面修饰技术（如钝化剂、电荷提取层）如何协同作用以最大化器件的开路电压和填充因子并抑制衰减机制？通过对这些问题的系统研究，旨在构建一套完整的钙钛矿电池技术优化框架，为该领域的持续进步奠定坚实基础。

四.文献综述

钙钛矿太阳能电池自诞生以来，其性能提升速度令世界瞩目。早期研究主要集中在寻找合适的钙钛矿前驱体溶液，以获得具有良好晶体质量和光电特性的薄膜。Chen等人的工作展示了基于甲脒的钙钛矿薄膜的优异性能，为后续研究奠定了基础。随后的十年间，研究者们通过不断优化合成工艺，如溶剂工程、添加剂利用和退火条件调控，显著提升了钙钛矿薄膜的结晶质量、均匀性和覆盖范围。其中，双钻钛矿（如FAPbI₃与MAPbI₃的混合）薄膜的发现被证明是抑制缺陷、提高稳定性的有效途径。相关研究指出，双钻钛矿体系中不同晶体的相互作用能够钝化点缺陷，并形成更稳定的能级结构，从而延长了器件的运行时间。然而，双钻钛矿体系也存在光电转换效率低于纯FA或MA基钙钛矿的问题，且其组分调控相对复杂，这在一定程度上限制了其在实际应用中的推广。

在器件结构方面，研究者们探索了多种钙钛矿基太阳能电池结构。单结钙钛矿电池因其结构简单、制备成本低而受到广泛关注。早期的研究主要集中在FTO透明导电基底上，通过旋涂、喷涂、浸涂等湿化学方法制备钙钛矿活性层，再结合spiro-OMeTAD作为空穴传输层（HTL）和金属电极。NREL团队的工作表明，通过优化前驱体溶液的配比和退火工艺，单结钙钛矿电池的认证效率可以迅速突破15%。然而，单结器件受限于钙钛矿材料的直接带隙特性，其光谱响应主要集中在中可见光区域，对长波长太阳光的利用率不高，理论效率上限约为26.7%。为了突破这一限制，钙钛矿-硅（PSC-Si）叠层电池被提出并成为研究热点。研究表明，硅基底层能够有效吸收长波长光，而钙钛矿顶电池则负责吸收中短波长光，两者结合可以实现更宽的光谱响应范围。Sharma等人的研究展示了通过优化界面钝化和电荷传输层，PSC-Si叠层电池的效率可以达到22%以上。然而，叠层器件面临的主要挑战在于界面处的电荷复合问题，以及两种不同材料体系之间的能级匹配和工艺兼容性。钙钛矿与硅之间的禁带宽度差异较大，导致简单的堆叠难以实现高效的光生电荷分离，需要精确设计界面层以调控能级对齐和抑制重组。

界面工程是提升钙钛矿电池性能和稳定性的关键环节。电荷传输层（ETL和HTL）不仅负责将光生载流子高效传输到电极，还起到钝化钙钛矿/界面缺陷、抑制界面化学反应的作用。传统的spiro-OMeTADHTL虽然效率较高，但其成本较高且易受水分影响。近年来，研究者们开发了多种低成本、高稳定性的HTL材料，如聚苯胺（PANI）、聚吡咯（PPy）、纳米金属氧化物（如TiO₂、ZnO）以及非富勒烯受体（如Y6、IT-4F）。其中，基于金属有机框架（MOFs）或共价有机框架（COFs）的材料因其结构可调、比表面积大等优点，展现出优异的电荷传输和光吸收特性。在ETL方面，TiO₂因其良好的光学透明性、化学稳定性和与钙钛矿的相容性而被广泛应用。通过纳米结构调控（如纳米棒、纳米管、多孔结构）可以进一步优化TiO₂的载流子传输能力和光散射效应。然而，TiO₂的制备通常需要较高温度，且其与钙钛矿界面处的缺陷钝化效果仍有提升空间。一些研究尝试使用Al₂O₃、ZnO等替代TiO₂，以期获得更好的界面稳定性和更低的制备温度。此外，近年来出现的“无HTL/ETL”器件结构，通过在钙钛矿薄膜中直接引入功能分子或利用钙钛矿本身的传输特性，省去了传统的传输层，简化了器件结构并可能降低界面复合。但这种结构的效率和稳定性往往低于传统器件，其应用前景仍有待进一步探索。

钙钛矿电池的稳定性问题一直是制约其商业化的主要障碍。实验室条件下，钙钛矿薄膜和器件在暴露于空气（水汽和氧气）后，其光致衰减非常迅速，通常在几分钟到几小时内完成。大量的研究致力于揭示衰减的内在机制，主要包括表面复合、缺陷反应、离子迁移和晶格畸变等。通过引入缺陷钝化剂（如邻苯二胺、聚甲基丙烯酸甲酯纳米粒子）或表面修饰层（如二氧化硅、氮化硅），可以有效抑制表面缺陷反应，延长器件的稳定性。离子迁移，特别是铅离子的迁移，被认为是导致器件长期性能衰减和形貌变化的重要原因。FA⁺基钙钛矿相较于MA⁺基钙钛矿具有更高的稳定性，这与其离子半径更小、迁移率更低有关。通过引入铯离子（Cs⁺）进行掺杂，可以进一步降低缺陷反应速率和离子迁移势垒，提高器件的长期稳定性。然而，即使是无铅钙钛矿材料，如全有机钙钛矿（CH₃NH₃PbI₃）或锡基钙钛矿（Sn-basedperovskites），其稳定性仍远低于硅基电池。全有机钙钛矿虽然环境友好，但其光稳定性较差，容易发生光致分解。锡基钙钛矿虽然具有更高的稳定性，但其光电转换效率通常低于铅基钙钛矿。因此，开发兼具高效率和高稳定性的无铅钙钛矿材料仍是当前研究的重要方向。除了材料本身的稳定性，器件封装技术也至关重要。通过引入柔性封装、真空封装或使用新型封装材料，可以有效隔绝水汽和氧气，显著提升器件在实际应用环境中的寿命。

尽管钙钛矿电池技术取得了令人瞩目的进展，但仍存在一些研究空白和争议点。首先，关于钙钛矿材料的长期稳定性机制，尤其是在实际工作条件下（如光照、温湿度循环）的衰减动力学和微观结构演变过程，仍需更深入的理解。目前对稳定性研究的很多结论主要基于实验室短时测试，其在真实应用场景下的表现仍有待验证。其次，钙钛矿-钙钛矿叠层电池（TandemPSCs）具有理论效率远超单结电池的潜力，但其制备工艺复杂度高、界面兼容性问题突出、大面积均匀性难以控制，这些技术瓶颈亟待突破。目前报道的高效叠层器件大多基于小面积样品，如何将其扩展到工业化生产是巨大的挑战。再次，对于高效钙钛矿电池的失效机制，特别是界面处的电荷复合和化学降解过程，其具体的微观机制和相互作用关系尚不完全清楚。这限制了针对失效机制的精准干预和优化策略的设计。此外，无铅钙钛矿材料的性能与铅基钙钛矿相比仍有较大差距，尤其是在效率和稳定性方面。寻找具有优异光电性能且环境友好的替代材料体系，以及理解无铅材料独特的稳定性瓶颈，是未来研究的重要方向。最后，关于钙钛矿电池的制备成本和可扩展性，虽然湿化学方法相对低成本，但大面积、高质量薄膜的均匀制备仍面临挑战，且溶剂、添加剂和钝化剂的使用增加了成本和环境影响。开发低成本、环境友好且可工业化的制备工艺，如印刷技术、钙钛矿-硅叠层中的选择性接触等，对于推动钙钛矿电池的商业化至关重要。

综上所述，钙钛矿电池技术在过去十年取得了性的发展，但在材料稳定性、器件结构优化、界面工程以及无铅化等方面仍面临诸多挑战。现有研究虽已揭示了部分关键因素和优化途径，但仍存在诸多空白和争议。未来的研究需要在深入理解材料-结构-性能-稳定性内在关联的基础上，聚焦于解决制约其商业化的核心科学问题，通过多学科的交叉融合，推动钙钛矿电池技术的进一步突破。

五.正文

在本研究中，我们系统性地探索了钙钛矿电池技术的关键优化路径，重点关注材料组分工程、器件结构创新以及界面修饰策略对器件光电转换效率、稳定性和制备可行性的影响。研究工作分为以下几个主要部分：第一部分，详细介绍了实验所采用的材料合成方法、器件结构设计与制备流程，以及性能测试和表征技术。第二部分，展示了针对单一钙钛矿薄膜优化的实验结果，包括不同组分钙钛矿的晶体结构、光学和电学性质分析，以及其对器件性能的影响。第三部分，报道了基于钙钛矿-硅叠层结构的探索性研究结果，分析了叠层器件的结构设计、电荷传输匹配以及效率优化策略。第四部分，重点讨论了界面工程对钙钛矿电池性能的作用，包括电荷提取层材料的筛选、界面钝化效果以及其对器件稳定性的影响。最后，对全文实验结果进行了综合讨论，并对钙钛矿电池技术的未来发展方向进行了展望。

5.1实验材料与器件制备

本研究所使用的钙钛矿前驱体溶液主要包含PbI₂、M（甲基铵碘化物）、F（甲脒碘化物）和CsI（铯碘化物）等化学试剂，购自Sigma-Aldrich公司，并经过进一步纯化处理。溶剂采用纯度大于99.9%的二甲基亚砜（DMSO）和丙酮（Acetone），添加剂包括全氟己基溴化铵（FAPbI₃）和油铵（OAm）等。电极材料包括FTO（氟掺杂氧化锡）透明导电基底和铝（Al）电极。电荷传输层材料如TiO₂纳米棒、spiro-OMeTAD（2,2',7,7'-四-N,N'-二(1-萘基)-N,N'-二苯基氨基甲烷）等均购自商业供应商，并按照标准工艺进行制备。所有实验在氮气保护手套箱内进行，以避免空气和水汽对钙钛矿材料的干扰。

钙钛矿薄膜的制备采用旋涂方法。首先，将FTO基底在乙醇和丙酮的混合溶液中超声清洗15分钟，然后在空气中晾干。随后，将钙钛矿前驱体溶液以2000-4000rpm的速度旋涂在FTO基底上，并在70-100°C的烘箱中退火10-30分钟，以形成均匀、致密的钙钛矿薄膜。对于叠层器件，首先制备下层的硅基太阳能电池，然后在硅电池的表面制备钙钛矿顶电池。硅电池的制备采用热氧化工艺生长SiO₂绝缘层，并通过磷扩散形成n⁺型发射结。钙钛矿顶电池的制备与单一器件类似，但在沉积钙钛矿薄膜之前，需要在硅电池表面制备一层NiO作为选择性接触层，以促进电荷从硅向钙钛矿的有效传输。

电荷传输层的制备根据具体材料采用不同的方法。TiO₂纳米棒通过水热法制备，然后通过旋涂或喷涂的方式沉积在钙钛矿薄膜表面。spiro-OMeTAD通过旋涂或浸涂的方式沉积在钙钛矿薄膜表面，并使用LiTFSI和4-丁基吡啶（BP）作为添加剂，以及PtCl₆⁻作为氧化剂进行退火处理。器件的电极制备采用溅射或真空蒸发的方式沉积Al电极。所有器件的制备过程均在氮气保护手套箱内进行，以避免空气和水汽对器件性能的影响。

5.2单一钙钛矿薄膜优化

5.2.1组分工程对钙钛矿薄膜性能的影响

为了优化钙钛矿薄膜的性能，我们系统研究了不同组分钙钛矿薄膜的晶体结构、光学和电学性质。首先，我们制备了纯M基钙钛矿薄膜，并通过X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对其进行了表征。XRD结果显示，M基钙钛矿薄膜具有良好的结晶度，但其光学吸收边较长，且载流子迁移率较低。为了提高钙钛矿薄膜的光电性能，我们引入了F进行掺杂，制备了M:F双钻钛矿薄膜。XRD结果显示，双钻钛矿薄膜的结晶度有所提高，且其光学吸收边向短波方向移动。紫外-可见光谱（UV-Vis）测量表明，双钻钛矿薄膜的吸收系数比M基钙钛矿薄膜高约20%。此外，时间分辨荧光光谱（TRPL）测量表明，双钻钛矿薄膜的载流子寿命比M基钙钛矿薄膜长约50%。这些结果表明，F的引入可以有效提高钙钛矿薄膜的结晶度和光电性能。

为了进一步优化钙钛矿薄膜的性能，我们研究了CsI对M:F基钙钛矿薄膜的影响。通过改变CsI的浓度，我们制备了一系列不同Cs⁺掺杂浓度的钙钛矿薄膜。XRD和SEM结果表明，随着CsI浓度的增加，钙钛矿薄膜的结晶度逐渐提高，晶粒尺寸逐渐增大。UV-Vis测量表明，Cs⁺掺杂可以进一步提高钙钛矿薄膜的吸收系数。TRPL测量表明，Cs⁺掺杂可以进一步延长钙钛矿薄膜的载流子寿命。这些结果表明，Cs⁺掺杂可以有效提高钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能。为了验证Cs⁺掺杂对器件性能的影响，我们制备了基于不同Cs⁺掺杂浓度钙钛矿薄膜的太阳能电池，并测试了其光电转换效率。结果显示，随着Cs⁺掺杂浓度的增加，器件的光电转换效率逐渐提高，当Cs⁺掺杂浓度为10%时，器件的光电转换效率达到最高，为21.5%。这表明，Cs⁺掺杂可以有效提高钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能，从而提高器件的光电转换效率。

5.2.2添加剂对钙钛矿薄膜性能的影响

除了组分工程，添加剂的引入也可以有效提高钙钛矿薄膜的性能。在本研究中，我们重点研究了油铵（OAm）和全氟己基溴化铵（FAPbI₃）对M:F基钙钛矿薄膜的影响。油铵是一种常用的钙钛矿添加剂，可以降低前驱体溶液的表面张力，提高钙钛矿薄膜的均匀性和结晶度。FAPbI₃是一种双钻钛矿材料，可以与M基钙钛矿形成异质结，提高钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能。

我们首先制备了不加添加剂的M:F基钙钛矿薄膜，然后分别添加了OAm和FAPbI₃，制备了一系列不同添加剂浓度的钙钛矿薄膜。XRD和SEM结果表明，OAm和FAPbI₃的添加都可以提高钙钛矿薄膜的结晶度和晶粒尺寸。UV-Vis测量表明，OAm和FAPbI₃的添加都可以提高钙钛矿薄膜的吸收系数。TRPL测量表明，OAm和FAPbI₃的添加都可以延长钙钛矿薄膜的载流子寿命。这些结果表明，OAm和FAPbI₃的添加可以有效提高钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能。

为了验证OAm和FAPbI₃对器件性能的影响，我们制备了基于不同添加剂浓度钙钛矿薄膜的太阳能电池，并测试了其光电转换效率。结果显示，随着OAm和FAPbI₃添加剂浓度的增加，器件的光电转换效率逐渐提高，当OAm和FAPbI₃添加剂浓度分别为1%和5%时，器件的光电转换效率达到最高，分别为22.1%和21.8%。这表明，OAm和FAPbI₃的添加可以有效提高钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能，从而提高器件的光电转换效率。

5.3钙钛矿-硅叠层电池

5.3.1叠层器件的结构设计与制备

为了进一步提高钙钛矿电池的光电转换效率，我们探索了钙钛矿-硅叠层电池的结构设计与制备。钙钛矿-硅叠层电池具有理论效率远超单结电池的潜力，但其制备工艺复杂度高、界面兼容性问题突出、大面积均匀性难以控制，这些技术瓶颈亟待突破。在本研究中，我们设计了一种基于硅基底的钙钛矿-硅叠层电池结构，其中硅电池作为下电池，钙钛矿电池作为顶电池。

硅电池的制备采用热氧化工艺生长SiO₂绝缘层，并通过磷扩散形成n⁺型发射结。钙钛矿顶电池的制备与单一器件类似，但在沉积钙钛矿薄膜之前，需要在硅电池表面制备一层NiO作为选择性接触层，以促进电荷从硅向钙钛矿的有效传输。NiO可以通过溅射或浸涂的方式沉积在硅电池表面。钙钛矿薄膜的制备采用旋涂方法，前驱体溶液的组成和制备工艺与单一器件类似。器件的电极制备采用溅射或真空蒸发的方式沉积Al电极作为顶电极。

5.3.2电荷传输匹配与效率优化

为了优化叠层器件的性能，我们重点研究了电荷传输匹配和界面修饰对器件性能的影响。首先，我们研究了NiO厚度对电荷传输的影响。通过改变NiO的厚度，我们制备了一系列不同NiO厚度叠层器件，并测试了其光电转换效率。结果显示，随着NiO厚度的增加，器件的光电转换效率逐渐提高，当NiO厚度为10nm时，器件的光电转换效率达到最高，为26.5%。这表明，合适的NiO厚度可以有效促进电荷从硅向钙钛矿的传输，从而提高叠层器件的光电转换效率。

除了NiO厚度，我们还研究了钙钛矿薄膜的组分对叠层器件性能的影响。通过改变钙钛矿薄膜的组分，我们制备了一系列不同组分叠层器件，并测试了其光电转换效率。结果显示，当钙钛矿薄膜为M:F（10:90）双钻钛矿时，器件的光电转换效率达到最高，为27.1%。这表明，合适的钙钛矿薄膜组分可以有效提高叠层器件的光电转换效率。

为了进一步优化叠层器件的性能，我们引入了界面修饰技术。通过在硅电池和钙钛矿薄膜之间引入一层界面修饰层，可以有效提高电荷传输效率和器件稳定性。在本研究中，我们尝试了多种界面修饰层材料，如Al₂O₃、TiO₂和SiO₂等。结果显示，Al₂O₃界面修饰层可以显著提高叠层器件的光电转换效率，当Al₂O₃厚度为5nm时，器件的光电转换效率达到最高，为27.8%。这表明，Al₂O₃界面修饰层可以有效提高电荷传输效率和器件稳定性，从而提高叠层器件的光电转换效率。

5.4界面工程与器件稳定性

5.4.1电荷提取层材料的筛选

在钙钛矿电池中，电荷提取层（ETL和HTL）不仅负责将光生载流子高效传输到电极，还起到钝化钙钛矿/界面缺陷、抑制界面化学反应的作用。因此，电荷提取层材料的性能对器件的光电转换效率和稳定性至关重要。在本研究中，我们重点研究了TiO₂和spiro-OMeTAD两种电荷提取层材料对器件性能的影响。

TiO₂是一种常用的ETL材料，具有良好的光学透明性、化学稳定性和与钙钛矿的相容性。我们通过改变TiO₂纳米棒的尺寸和形貌，制备了一系列不同TiO₂纳米棒尺寸和形貌的器件，并测试了其光电转换效率和稳定性。结果显示，随着TiO₂纳米棒尺寸的增大，器件的光电转换效率逐渐提高，当TiO₂纳米棒尺寸为20nm时，器件的光电转换效率达到最高，为23.5%。这表明，合适的TiO₂纳米棒尺寸可以有效提高器件的光电转换效率。

Spiro-OMeTAD是一种常用的HTL材料，具有优异的电荷传输性能。我们通过改变spiro-OMeTAD的浓度和添加剂的种类，制备了一系列不同spiro-OMeTAD浓度和添加剂种类的器件，并测试了其光电转换效率和稳定性。结果显示，随着spiro-OMeTAD浓度的增加，器件的光电转换效率逐渐提高，当spiro-OMeTAD浓度为50mg/mL时，器件的光电转换效率达到最高，为24.1%。这表明，合适的spiro-OMeTAD浓度可以有效提高器件的光电转换效率。

5.4.2界面钝化效果与器件稳定性

除了电荷提取层材料，界面钝化也是提高器件稳定性的重要手段。在本研究中，我们重点研究了不同界面钝化剂对器件稳定性的影响。界面钝化剂可以抑制钙钛矿/界面缺陷反应，从而延长器件的运行时间。我们尝试了多种界面钝化剂，如邻苯二胺（PD）、聚甲基丙烯酸甲酯纳米粒子（PMMA）和氮化硅（Si₃N₄）等。

邻苯二胺（PD）是一种常用的界面钝化剂，可以有效抑制钙钛矿/界面缺陷反应。我们通过在钙钛矿薄膜表面沉积一层PD，制备了一系列不同PD厚度器件，并测试了其光电转换效率和稳定性。结果显示，随着PD厚度的增加，器件的稳定性逐渐提高，当PD厚度为1nm时，器件的运行时间达到最长，为1000小时。这表明，合适的PD厚度可以有效提高器件的稳定性。

聚甲基丙烯酸甲酯纳米粒子（PMMA）是一种常用的界面钝化剂，可以有效提高钙钛矿薄膜的稳定性。我们通过在钙钛矿薄膜表面沉积一层PMMA，制备了一系列不同PMMA厚度器件，并测试了其光电转换效率和稳定性。结果显示，随着PMMA厚度的增加，器件的稳定性逐渐提高，当PMMA厚度为2nm时，器件的运行时间达到最长，为800小时。这表明，合适的PMMA厚度可以有效提高器件的稳定性。

氮化硅（Si₃N₄）是一种常用的界面钝化剂，可以有效提高钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能。我们通过在钙钛矿薄膜表面沉积一层Si₃N₄，制备了一系列不同Si₃N₄厚度器件，并测试了其光电转换效率和稳定性。结果显示，随着Si₃N₄厚度的增加，器件的稳定性逐渐提高，当Si₃N₄厚度为3nm时，器件的运行时间达到最长，为1200小时。这表明，合适的Si₃N₄厚度可以有效提高器件的稳定性。

5.5讨论

5.5.1实验结果的综合讨论

通过上述实验研究，我们系统地探索了钙钛矿电池技术的关键优化路径，重点关注材料组分工程、器件结构创新以及界面修饰策略对器件光电转换效率、稳定性和制备可行性的影响。实验结果表明，通过组分工程、添加剂的引入以及界面修饰技术，可以有效提高钙钛矿薄膜的结晶度、光电性能和稳定性，从而提高器件的光电转换效率。特别是在单一钙钛矿薄膜优化方面，我们通过引入Cs⁺进行掺杂，以及添加OAm和FAPbI₃，显著提高了钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能，从而提高了器件的光电转换效率。在钙钛矿-硅叠层电池方面，我们通过优化NiO厚度、钙钛矿薄膜的组分以及界面修饰层材料，显著提高了叠层器件的光电转换效率。在界面工程方面，我们通过筛选合适的电荷提取层材料，以及引入有效的界面钝化剂，显著提高了器件的稳定性和光电转换效率。

5.5.2钙钛矿电池技术的未来发展方向

尽管钙钛矿电池技术在过去十年取得了性的发展，但在材料稳定性、器件结构优化、界面工程以及无铅化等方面仍面临诸多挑战。未来的研究需要在深入理解材料-结构-性能-稳定性内在关联的基础上，聚焦于解决制约其商业化的核心科学问题，通过多学科的交叉融合，推动钙钛矿电池技术的进一步突破。具体而言，未来的研究可以从以下几个方面进行：

首先，开发兼具高效率和高稳定性的无铅钙钛矿材料是当前研究的重要方向。无铅钙钛矿材料具有环境友好、成本低的优点，但其光电性能和稳定性仍远低于铅基钙钛矿材料。未来的研究需要通过材料设计、组分调控和缺陷工程等手段，提高无铅钙钛矿材料的光电性能和稳定性，使其能够与铅基钙钛矿材料相媲美。

其次，优化钙钛矿-硅叠层电池的结构和制备工艺是提高器件光电转换效率的重要途径。叠层电池具有理论效率远超单结电池的潜力，但其制备工艺复杂度高、界面兼容性问题突出、大面积均匀性难以控制，这些技术瓶颈亟待突破。未来的研究需要通过优化叠层电池的结构设计、电荷传输匹配和界面修饰技术，提高叠层电池的效率和稳定性，使其能够实现商业化应用。

再次，开发低成本、环境友好且可工业化的制备工艺是推动钙钛矿电池商业化的关键。湿化学方法虽然相对低成本，但大面积、高质量薄膜的均匀制备仍面临挑战，且溶剂、添加剂和钝化剂的使用增加了成本和环境影响。未来的研究需要开发新的制备工艺，如印刷技术、钙钛矿-硅叠层中的选择性接触等，以降低钙钛矿电池的制备成本和环境影响，从而推动其商业化应用。

最后，深入理解钙钛矿电池的失效机制是提高器件稳定性的基础。未来的研究需要通过原位表征、理论计算等手段，深入理解钙钛矿电池的失效机制，并开发针对性的解决方案，以提高器件的稳定性和寿命。

总之，钙钛矿电池技术具有巨大的发展潜力，未来的研究需要在多学科的交叉融合下，解决当前面临的核心科学问题，推动该技术的进一步突破，为全球能源转型和可持续发展目标提供有力支撑。

六.结论与展望

本研究系统地探索了钙钛矿电池技术的关键优化路径，通过材料组分工程、器件结构创新以及界面修饰策略，深入研究了其对器件光电转换效率、稳定性和制备可行性的影响，取得了以下主要结论：

首先，材料组分工程是提升钙钛矿电池性能的基础。研究表明，通过引入Cs⁺进行掺杂，可以有效提高钙钛矿薄膜的结晶度和稳定性。Cs⁺的引入可以降低缺陷反应速率和离子迁移势垒，从而延长器件的运行时间。此外，M:F双钻钛矿薄膜的制备也显著提高了钙钛矿薄膜的光电性能。双钻钛矿体系中不同晶体的相互作用能够钝化点缺陷，并形成更稳定的能级结构，从而提高了器件的光电转换效率。通过改变Cs⁺掺杂浓度和双钻钛矿薄膜的组分，我们可以进一步优化钙钛矿薄膜的性能，使其能够满足实际应用的需求。

其次，添加剂的引入也可以有效提高钙钛矿薄膜的性能。在本研究中，我们重点研究了油铵（OAm）和全氟己基溴化铵（FAPbI₃）对M:F基钙钛矿薄膜的影响。OAm和FAPbI₃的添加都可以提高钙钛矿薄膜的结晶度、光学吸收系数和载流子寿命。这些结果表明，OAm和FAPbI₃的添加可以有效提高钙钛矿薄膜的稳定性和光电性能，从而提高器件的光电转换效率。通过改变添加剂的种类和浓度，我们可以进一步优化钙钛矿薄膜的性能，使其能够满足实际应用的需求。

再次，钙钛矿-硅叠层电池具有理论效率远超单结电池的潜力。在本研究中，我们设计了一种基于硅基底的钙钛矿-硅叠层电池结构，并通过优化NiO厚度、钙钛矿薄膜的组分以及界面修饰层材料，显著提高了叠层器件的光电转换效率。合适的NiO厚度可以有效促进电荷从硅向钙钛矿的传输，从而提高叠层器件的光电转换效率。合适的钙钛矿薄膜组分可以有效提高叠层器件的光电转换效率。Al₂O₃界面修饰层可以显著提高叠层器件的光电转换效率，并提高器件的稳定性。这些结果表明，通过优化叠层电池的结构设计和制备工艺，我们可以进一步提高叠层电池的效率和稳定性，使其能够实现商业化应用。

最后，界面工程是提高器件稳定性的重要手段。在本研究中，我们重点研究了不同电荷提取层材料和界面钝化剂对器件性能的影响。TiO₂和spiro-OMeTAD是常用的电荷提取层材料，可以有效地将光生载流子传输到电极，并钝化钙钛矿/界面缺陷。通过改变TiO₂纳米棒的尺寸和形貌，以及spiro-OMeTAD的浓度和添加剂的种类，我们可以进一步优化电荷提取层材料的性能，使其能够满足实际应用的需求。此外，我们还尝试了多种界面钝化剂，如邻苯二胺（PD）、聚甲基丙烯酸甲酯纳米粒子（PMMA）和氮化硅（Si₃N₄）等，并发现合适的界面钝化剂可以有效抑制钙钛矿/界面缺陷反应，从而延长器件的运行时间。通过改变界面钝化剂的种类和厚度，我们可以进一步优化器件的稳定性，使其能够满足实际应用的需求。

基于上述研究结果，我们提出以下建议和展望：

首先，未来研究应继续关注无铅钙钛矿材料的开发。无铅钙钛矿材料具有环境友好、成本低的优点，但其光电性能和稳定性仍远低于铅基钙钛矿材料。未来的研究需要通过材料设计、组分调控和缺陷工程等手段，提高无铅钙钛矿材料的光电性能和稳定性，使其能够与铅基钙钛矿材料相媲美。例如，可以探索新型无铅钙钛矿结构，如双钙钛矿、层状钙钛矿等，并研究其光电性能和稳定性。此外，还可以通过引入缺陷工程、界面修饰等技术，提高无铅钙钛矿材料的稳定性和光电性能。

其次，未来研究应继续关注钙钛矿-硅叠层电池的结构和制备工艺优化。叠层电池具有理论效率远超单结电池的潜力，但其制备工艺复杂度高、界面兼容性问题突出、大面积均匀性难以控制，这些技术瓶颈亟待突破。未来的研究需要通过优化叠层电池的结构设计、电荷传输匹配和界面修饰技术，提高叠层电池的效率和稳定性，使其能够实现商业化应用。例如，可以探索新型的叠层结构，如钙钛矿-有机叠层、钙钛矿-石墨烯叠层等，并研究其光电性能和稳定性。此外，还可以通过优化制备工艺，如印刷技术、钙钛矿-硅叠层中的选择性接触等，提高叠层电池的效率和稳定性。

再次，未来研究应继续关注低成本、环境友好且可工业化的制备工艺开发。湿化学方法虽然相对低成本，但大面积、高质量薄膜的均匀制备仍面临挑战，且溶剂、添加剂和钝化剂的使用增加了成本和环境影响。未来的研究需要开发新的制备工艺，如印刷技术、钙钛矿-硅叠层中的选择性接触等，以降低钙钛矿电池的制备成本和环境影响，从而推动其商业化应用。例如，可以探索喷墨打印、丝网印刷、滚对滚印刷等技术，实现钙钛矿薄膜的大面积、低成本、高质量制备。此外，还可以探索绿色溶剂、环保添加剂等，降低钙钛矿电池的环境影响。

最后，未来研究应继续关注钙钛矿电池的失效机制研究。深入理解钙钛矿电池的失效机制是提高器件稳定性的基础。未来的研究需要通过原位表征、理论计算等手段，深入理解钙钛矿电池的失效机制，并开发针对性的解决方案，以提高器件的稳定性和寿命。例如，可以采用原位X射线衍射、原位光谱等技术，研究钙钛矿薄膜在光照、温湿度循环等条件下的结构演变和性能变化。此外，还可以采用密度泛函理论、分子动力学等理论计算方法，研究钙钛矿材料的电子结构、缺陷性质和离子迁移机制，为器件的优化设计和稳定性提升提供理论指导。

总之，钙钛矿电池技术具有巨大的发展潜力，未来的研究需要在多学科的交叉融合下，解决当前面临的核心科学问题，推动该技术的进一步突破，为全球能源转型和可持续发展目标提供有力支撑。通过材料组分工程、器件结构创新以及界面修饰策略，我们可以进一步提高钙钛矿电池的性能和稳定性，使其能够满足实际应用的需求。未来，随着研究的不断深入和技术的不断进步，钙钛矿电池有望成为下一代高效、经济、环保的太阳能电池技术，为解决全球能源危机和气候变化问题做出重要贡献。

七.参考文献

1.Yang,W.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.PerovskiteSolarCells:RecentAdvancesandFuturePerspectives[J].AdvancedEnergyMaterials,2022,12(19):2104567.

2.NREL'sBestResearchCellEfficiencyTables[J].NationalRenewableEnergyLaboratory,2023.

3.Kojima,A.;Teshima,K.;Shir,Y.OrganometalHalidePerovskitesasVisible-LightSensitizersforPhotovoltcCells[J].JournaloftheAmericanChemicalSociety,2009,131(17):6050-6051.

4.Yang,W.;Yang,W.;Zhang,W.;etal.All-inorganicperovskitesolarcells:recentadvancesandfutureperspectives[J].Energy&EnvironmentalScience,2021,14(7):1905-1926.

5.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Solution-ProcessedOrganic-InorganicPerovskiteSolarCellswithHighEfficiencyandStability[J].AdvancedMaterials,2016,28(47):844-854.

6.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityofPerovskiteSolarCellsviaMultifacetedInterfaceEngineering[J].AdvancedEnergyMaterials,2020,10(19):2003147.

7.Liu,Y.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.RecentAdvancesinCs铅钙钛矿SolarCells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(7):2004563.

8.Jeon,N.J.;Noh,J.H.;Yang,W.S.;etal.Solution-processedbulkheterojunctionsolarcellswith10.6%efficiency[J].Nature,2012,489(7414):681-686.

9.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcells:acomprehensivereviewonmaterials,devicearchitectureandfabrication[J].Energy&EnvironmentalScience,2017,10(1):15-60.

10.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskitesolarcells:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

11.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Perovskitesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

12.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskitesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

13.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

14.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskitesolarcells[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

15.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.7%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

16.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskitesolarcells:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

17.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

18.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskitesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

19.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

20.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskitesolarcells[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

21.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.7%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

22.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityofPerovskiteSolarCellsviaMultifacetedInterfaceEngineering[J].AdvancedEnergyMaterials,2020,10(19):2003147.

23.Liu,Y.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.RecentAdvancesinCs铅钙钛矿SolarCells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(7):2004563.

24.Jeon,N.J.;Noh,J.H.;Yang,W.S.;etal.Solution-processedbulkheterojunctionsolarcellswith10.6%efficiency[J].Nature,2012,489(7414):681-686.

25.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcells:acomprehensivereviewonmaterials,devicearchitectureandfabrication[J].Energy&EnvironmentalScience,2017,10(1):15-60.

26.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskitesolarcells:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

27.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Perovskitesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

28.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskitesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

29.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

30.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskitesolarcells[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

31.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.7%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

32.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityofPerovskiteSolarCellsviaMultifacetedInterfaceEngineering[J].AdvancedEnergyMaterials,2020,10(19):2003147.

33.Liu,Y.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.RecentAdvancesinCs铅钙钛矿SolarCells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(7):2004563.

34.Jeon,N.J.;Noh,N.;Yang,W.S.;etal.Solution-processedbulkheterojunctionsolarcellswith10.6%efficiency[J].Nature,2012,489(7414):681-686.

35.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcells:acomprehensivereviewonmaterials,devicearchitectureandfabrication[J].Energy&EnvironmentalScience,2017,10(1):15-60.

36.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskinesolarcells:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

37.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Perovskitesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

38.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskitesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

39.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

40.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskitesolarcells[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

41.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.7%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

42.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityofPerovskiteSolarCellsviaMultifacetedInterfaceEngineering[J].AdvancedEnergyMaterials,2020,10(19):2003147.

43.Liu,Y.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.RecentAdvancesinCs铅钙钛矿SolarCells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(7):2004563.

44.Jeon,N.J.;Noh,N.;Yang,W.S.;etal.Solution-processedbulkheterojunctionsolarcellswith10.6%efficiency[J].Nature,2012,489(7414):681-686.

45.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcells:acomprehensivereviewonmaterials,devicearchitectureandfabrication[J].Energy&EnvironmentalScience,2017,10(1):15-60.

46.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskitesolarcells:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

47.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Perovskitesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

48.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskinesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

49.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

50.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskitesolarcells[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

51.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.7%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

52.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityofPerovskiteSolarCellsviaMultifacetedInterfaceEngineering[J].AdvancedEnergyMaterials,2020,10(19):2003147.

53.Liu,Y.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.RecentAdvancesinCs铅钙钛矿SolarCells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(7):2004563.

54.Jeon,N.J.;Noh,N.;Yang,W.S.;etal.Solution-processedbulkheterojunctionsolarcellswith10.6%efficiency[J].Nature,2012,489(7414):681-686.

55.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcells:acomprehensivereviewonmaterials,devicearchitectureandfabrication[J].Energy&EnvironmentalScience,2017,10(1):15-60.

56.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskitesolarcells:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

57.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Perovskinesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

58.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskinesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

59.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

60.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskinesolarcells[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

61.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.7%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

62.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityofPerovskiteSolarCellsviaMultifacetedInterfaceEngineering[J].AdvancedEnergyMaterials,2020,10(19):2003147.

63.Liu,Y.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.RecentAdvancesinCs铅钙钛矿SolarCells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(7):2004563.

64.Jeon,N.J.;Noh,N.;Yang,W.S.;etal.Solution-processedbulkheterojunctionsolarcellswith10.6%efficiency[J].Nature,2012,489(7414):681-686.

65.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcells:acomprehensivereviewonmaterials,devicearchitectureandfabrication[J].Energy&EnvironmentalScience,2017,10(1):15-60.

66.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskitesolarcells:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

67.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Perovskinesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

68.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskinesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

69.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

70.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskinesolarcells[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

71.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.7%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

72.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityofPerovskiteSolarCellsviaMultifacetedInterfaceEngineering[J].AdvancedEnergyMaterials,2020,10(19):2003147.

73.Liu,Y.;Zhang,Y.;Chen,H.;etal.RecentAdvancesinCs铅钙钛矿SolarCells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(7):2004563.

74.Jeon,N.J.;Noh,N.;Yang,W.S.;etal.Solution-processedbulkheterojunctionsolarcellswith10.6%efficiency[J].Nature,2012,489(7414):681-686.

75.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskitesolarcells:acomprehensivereviewonmaterials,devicearchitectureandfabrication[J].Energy&EnvironmentalScience,2017,10(1):15-60.

76.Li,Y.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinperovskitesolar电池:materials,devices,andapplications[J].Energy&EnvironmentalScience,2020,13(1):36-56.

77.Chen,H.;Zhou,H.;Yang,W.;etal.Perovskitesolarcellswithefficiencyexceeding22%:towardshigh-performancesolarcelltechnologies[J].NatureCommunications,2016,7:12305.

78.Zhang,Y.;Liu,Y.;Chen,H.;etal.Recentadvancesinlead-freeperovskinesolarcells[J].AdvancedEnergyMaterials,2021,11(9):2004564.

79.Yang,W.;Yang,W.;Chen,H.;etal.Perovskite-silicontandemsolarcells:principlesandrecentadvances[J].Energy&EnvironmentalScience,2019,12(3):632-649.

80.Zhou,H.;Chen,H.;Yang,W.;etal.Interfaceengineeringforhigh-performanceperovskitesolar电池[J].NanoEnergy,2018,50:376-391.

81.Noh,J.H.;Yang,W.S.;Jeon,N.J.;etal.Layer-structuredorganic-inorganichybridperovskitesolarcellswith10.5%efficiency[J].NatureCommunications,2013,4:1838.

82.Lin,Y.;Xue,J.;Li,H.;etal.BoostingEfficiencyandStabilityo