（光学专业论文）分子准直和双脉冲准直电离.pdf

福建师范大学理学硕士学位论文 摘要 本文通过研究分子在强激光场作用下的准直和电离的理论模型，对不同参数的 激光脉冲作用于不同类型分子的准直过程进行了数值模拟；计算了各种激光参数和 分子参数对准直过程的影响；探索了c o 分子在脉冲激光作用下的准直动力学过程 以及各参数对碎片离子角分布各向异性的作用；探讨了分子在激光场中的极化率的 各向异性随着r ( 分子核间距离) 的变化而发生变化，进而影响了分子动力学准直 过程的具体情况；从理论上研究了n 2 和c o 分子在双激光脉冲场中的准直电离以 及分子几何学准直的具体机制。本文的研究对分子强场准直电离的理论和实验研究 具有重要的参考价值。 关键词：飞秒激光脉冲，强场效应，分子准直，双脉冲激光，库仑爆炸，几何学 准直，电离率的角度分布 福建师范大学理学硕士学位论文 中文文摘 绪论，介绍了本论文的研究背景和意义，概述了分子强场准直与电离效应的发 展过程与现状，介绍了分子准直与电离方向目前的研究热点，并简要介绍了本论文 的主要研究内容。 第一章中，主要讨论分子准直和强场电离效应及其理论计算模型。分子的动力 学准直效果可以通过推导体系的拉格朗日量计算得到。分子在激光场中会发生强场 电离，结合实验结果和电离率计算公式，拟合得到了分子电离率角度分布的计算公 式。 第二章中，主要讨论c o 分子在强飞秒激光场中发生的动力学准直过程，通过 四阶龙格库塔法计算了分子的角分布随时间的演化。发现线极化率和阻尼力的作用 对分子动力学准直的影响与激光的频率无关，而二阶场诱导偶极矩和高阶修正项对 分子动力学准直的影响却是激光频率的函数。因为c o 分子的两个原子具有不同的 原子质量，所以它的准直情况与其它的同核双原子分子情形不一样。本章仔细讨论 了在c o 分子的动力学准直过程中，激光波长，强度和脉冲宽度等参数对准直的影 响。当激光强度增大时，准直过程中分子受到的力矩增大，而准直的时间却减少， 这两个因素互相制约。对于c o 分子，当激光强度增大时分子的角度分布会拓宽。 更长的激光脉宽导致更长的准直时间，分子将有足够的时间发生偏转而且越过分子 轴的方向而发生小幅振动。而在皮秒激光脉冲的作用下分子的动力学准直将会在分 子准直过程中占据主要地位。 第三章中，主要讨论分子在激光场中的极化率各向异性随着r 的变化而发生变 化，进而影响了分子动力学准直过程。根据量子化学的计算方法，得到n 2 和b r 2 分 子的极化率各向异性随着r 的变化规律。分别计算了在分子动力学准直过程中，考 虑与不考虑r 的变化时准直的结果，发现其影响是不可忽略的，而且通过计算在平 衡位置和临界距离时，在不同激光强度和不同激光脉宽时准直的情况来说明r 的变 化的影响显著。而且对于激光强度比较大，激光脉冲较短的激光作用下，因为电离 之前的动力学准直的时间相对的减小，这一因素的影响会被放大。 第四章中，主要讨论分子几何学准直产生的原因以及在不同的库仑爆炸通道下， 激光参数和分子参数对分子几何学准直的影响。在几何学准直中，分子发生电离的 几率与分子轴和激光偏振方向的夹角密切相关。结果表明，在某一激光强度下，更 n i 福建师范大学理学硕士学位论文 高的爆炸通道的角度分布会比低的爆炸通道来的狭窄。 第五章中，主要讨论利用刚性转子模型和电离率角分布公式，计算了n 2 和c o 分子在双激光脉冲场中的准直分布和电离率角分布。结果显示，分子的电离率很敏 感的依赖分子轴与激光偏振方向的夹角目的变化而变化，而且n 2 和c o 分子具有 相似的电离率角分布，但是电离脉冲强度增大时n 2 的电离率基本不变，而c o 分 子的电离率明显变小。随着准直脉冲强度的增大n 2 和c o 分子的双脉冲结束时刻 总电离概率的变化趋势相反。等电子体分子的准直分布和电离率角度分布的计算和 比较，将成为研究分子核外电子层分布对准直电离的影响机制的重要方法。 相关研究结果已经发表在o p t i k ，p h y s i c ss c r i p t 等期刊杂志上。 i v 福建师范大学理学硕士学位论文 a b s t r a c t b a s e du p o nt h et h e o r ym o d e lo fm o l e c u l a ra l i g n m e n ta n di o n i z a t i o ni ni n t e n s el a s e r f i e l d ，w ec a r r yo nt h en u m e r i c a ls i m u l a t i o no nt h eb a s i so fl a s e rp u l s e sw i t hd i f f e r e n t p a r a m e t e ra c t i n go na l i g n m e n tp r o c e s so fd i f f e r e n tt y p e so fm o l e c u l e s m o r e o v e r , i t d e f i n e sv a r i o u sl a s e rp a r a m e t e r sa n dm o l e c u l a rp a r a m e t e r s a c to na l i g n m e n tp r o c e s sa n d e x p l o r e sw h a tk i n d o fr o l e sp l a y e dr e s p e c t i v e l yo na n i s o t r o p i s mo ff r a g m e n ti o n s d i s t r i b u t i o ni nt h ep r o c e s so fc om o l e c u l a ra l i g n m e n td y n a m i c s t h ee f f e c to fr ( t h e i n t e r n u c l e a rd i s t a n c e ) d e p e n d e n c eo fl a s e r - i n d u c e dp o l a r i z a b i l i t yo nm o l e c u l a rd y n a m i c a l i g n m e n th a sb e e nd i s c u s s e d w es t u d yd y n a m i ca l i g n m e n ta n da l i g n m e n td e p e n d e n t i o n i z a t i o np r o b a b i l i t i e so fn 2a n dc om o l e c u l e si nad o u b l e - p u l s el a s e rf i e l d ，a n dt h e o r i g i no fm o l e c u l a rg e o m e t r i ca l i g n m e n t t h er e s e a r c ho ft h i sp a p e rm a k e sc o n t r i b u t u i o n s t ot h e o r e t i c a la n de x p e r i m e n t a ls t u d yo fm o l e c u l a ri o n i z a t i o na n da l i g n m e n ti ni n t e n s e l i g h tf i e l d k e y w o r d s f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s ，i n t e n s ef i e l de f f e c t ，m o l e c u l a ra l i g n m e n t , d o u b l e p u l s el a s e rf i e l d ，c o u l o m be x p l o s i o n ，g e o m e t r i ca l i g n m e n t ，a n g u l a rd e p e n d e n t i o n i z a t i o np r o b a b i l i t i e s l i 福建师范大学硕士学位论文独创性和使用授权声明 本人( 姓名) 童鱼鱼墨学号塑三2 盟专业兰旌所呈 交的学位论文( 论文题目：娜鲺齐叔| 日永砷膨缴夥 ) 是 本人在导师指导下，独立进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知， 除论文中已特别标明引用和致谢的内容外，本论文不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本论文的研究工作做出贡献的 个人或集体，均已在论文中作了明确说明并表示谢意，由此产生的一切 法律结果均由本人承担。 本人完全了解福建师范大学有关保留、使用学位论文的规定，即： 福建师范大学有权保留学位论文( 含纸质版和电子版) ，并允许论文被 查阅和借阅；本人授权福建师范大学可以将本学位论文的全部或部分内 容采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，并按国家 有关规定，向有关部门或机构( 如国家图书馆、中国科学技术信息研究 所等) 送交学位论文( 含纸质版和电子版) 。 ( 保密的学位论文在解密后亦遵守本声明) 学位论文作者签名整j 堕熟指导教师签名 签名醐型p 卫一 绪论 绪论 光与物质的相互作用是现代光学的一个重要分支，在传统光学研究中就已经出 现，在1 9 3 3 年，f r i s c h 进行了测量钠原子流的衍射效应实验，直接观察到光对单 个原子的力的作用，表明控制原子的线动量是可行的。随着激光的发明，光对原子 进行控制的研究被极大的促进了，进而发展到光对分子进行控制的研究。 随着技术的发展，啁啾脉冲放大( c h i r p e d p u l s e a m p l i f i c a t i o n ，c p a ) 技术【l 一3 】 的出现，产生了脉宽极短( 飞秒级) ，脉冲能量极大，激光强度甚至达到1 0 2 0 w c m 2 的激光脉冲，为在实验室中研究分子在超快超强激光场作用下的行为提供了条件。 当强度为1 0 ”w e r a 2 到1 0 1 4w c m 2 的激光作用于分子上时，一般分子会发生多光子电 离，其中，强度小于在1 0 1 2w c m 2 时可以直接用高阶微扰论进行计算，但是在1 0 1 2 w c m 2 到1 0 1 4w c m 2 的过程中就是非微扰过程，发生阙上电离和遂道电离：激光强度 大于1 0 1 4w c m 2 的情况下分子就能发生越垒电离，这些都是强场物理所研究的领域。 强度达n 1 0 2 0 w c m 2 时，激光场已经达到可以和原子中原子核与外层电子之间的库仑 场相比的程度。强激光场作用于分子时，将出现一系列的强场效应，包括：场致电 离和库仑爆炸、光解离、分子准直、高次谐波的产生等。这些效应相互影响相互作 用，其中分子准直是分子在强场作用下的一种定向行为，指分子轴相对于空间参考 系的某一固定轴是平行的。分子准直在场致电离、库仑爆炸及高次谐波等强场效应 的作用过程中起基础性的作用，其理论也是光与物质相互作用的一些重要的潜在应 用领域是重要的理论工具，这些领域包括：化学反应的研究和控制h 1 ，分子的诱捕哺1 ， 高次谐波( h h g ) 的产生如，分子的光解离阳，量子信息和量子计算过程的实现等。 正因为这样，分子准直研究已经成为光与物质相互作用的一个重要的前沿领域。分 子准直分为动力学准直和几何学准直，主要解释在不同实验条件下得到的离子碎片 的各向异性分布n 0 1 3 1 。 分子的准直过程与分子的多电子分离电离n 4 3 密切相关。分子在飞秒激光作用下 的强场电离也是强场物理最重要的基础理论之一，特别是分子在短激光脉冲作用下 的强场电离与高次谐波的产生以及软x 射线发射等强场物理现象密切相关。人们提出 了很多理论模型来研究分子在飞秒激光作用下的准直与电离。x m t o n g d 、组在 a m m o s o v ，d e l o n ea n dk r a i n o v 乜3 1 等人的原子隧穿电离理论的框架下得到进一步发 福建师范大学理学硕士学位论文 展得到了分子的隧穿电离理论乜们即m o a d k 理论，计算出分子在静电场和交变电场中 的隧穿电离率，并且分析得出了分子电离率的角度分布，对于部分分子n ：，c 0 等理论 与实验符合得很好，但是对于c 0 。分子理论与实验有明显的偏差，需要进一步修正电 子互相干涉的效果。在m 0 - a d k 理论的基础上，发展了电离后准直理论，即分子在短 脉冲激光作用下发生双电离时，在电离时刻之后分子还会继续发生准直，并且准直 的程度在分子空间准直中占有重要的地位。k e l d y s h ( k f r ) 模型是描述分子的隧穿 电离的另一种模型，由量子化学方法发展而来，较多应用在强场与有机分子的相互 作用理论中。台湾大学的k m i s h i m a ，m h a y a s h i ，s h l i n d , 组在做这方面研究，并 且取得了一些成果，但是，在2 0 0 5 年德国b o r n 实验室的v l a d i m i ri u s a c h e n k o 和堪萨 斯大学的s h i h ic h u 发表一篇文章，提出应该在k r f 模型的基础上建立新的强场近似 的电离模型。d s u g n y ，a k e l l e r ，o a m b e k 等人和d d a e m s 提出了t d u p t ，既含时 一阶微扰理论，其将强场对刚体转子的作用能当成一个微扰项，解含时薛定谔方程， c l u a d m d i o n d x 组成功将该模型应用到光致冷( 分子俘获) 方面，研究如何实现激 光对分子动力学的优化控制。 分子的准直按入射激光脉冲的宽度与分子转动周期的相对关系可以分为绝热准 直和非绝热准直：绝热准直是利用连续激光和长脉冲激光使分子能够绝热地调整能 量；非绝热准直包括短脉冲准直，整形脉冲准直，双脉冲准直以及多脉冲准直。当 用一个脉冲宽度远小于分子转动周期的激光作用到分子系综上，就会形成一个转动 波包，短脉冲结束后，分子的准直不能长时间持续下去，但是因为分子转动的量子 效应分子转动态相干叠加，波包不会消失，而是形成周期性的恢复，这样分子 就会出现周期性的准直，这被称为非绝热准直的复苏( r e v i v a l ) 。乜豇刎于是有人提 出利用分子准直的复苏来研究分子的准直电离，在双脉冲激光作用于分子的过程中， 第一束脉冲使分子产生周期性的准直，对于n 。和0 ：准直周期分别为8 p s 和1 2 p s ，在 2 个或者3 个周期的瞬间入射第二束脉冲，此时分子处于准直最大的状态，通过研 究电离的效果来计算电离率的角度分布。再通过调整两束脉冲相对延迟的时间来提 高分子准直的程度，通过优化系统温度，激光强度等相关参数来得到最佳的准直效 果。与双脉冲相对应的是整形脉冲，2 0 0 2 年，k a l o s h a 小组和b a r t e l 小组实现了用 分子准直方法进行激光脉冲整形，以一束短脉冲或一个绝热开启瞬时关闭脉冲对泵 浦媒质的折射率进行调制乜刀乜8 1 ，光场绝热开启，瞬时关闭。这种准直方式集合了绝 热准直和短脉冲准直各自的优点：光场绝热开启可以获得更宽的转动波包；瞬时关 绪论 闭可获得无场准直。脉冲关闭后分子准直的退相( d e p h a s e ) 时间与j 空间上波包宽 度的平方成正比，因此可以获得较长寿命的复苏结构，实验显示延时发出的探测光 进入媒质后将被极大的压缩。 本课题研究的主要内容是： ( 1 ) c o 分子在强飞秒激光场中发生动力学准直角度分布随时间的演化，线极 化率，二阶场诱导偶极矩，高阶修正项和阻尼力对分子动力学准直的影响以及在c o 分子的动力学准直过程中，激光波长，强度和脉冲宽度的作用。 ( 2 ) 分子在激光场中的极化率的各向异性随着r 的变化而发生变化，进而影响 了分子动力学准直过程的具体情况。在分子动力学准直过程中，考虑与不考虑r 的 变化对最后准直效果的影响。 ( 3 ) 利用刚性转子模型和电离率角分布公式，计算n 2 和c o 分子在双激光脉 冲场中的准直分布和电离率角分布。研究利用双脉冲激光研究分子的准直电离，特 别是分子电离率的角度分布，这一研究对利用分子准直增强高次谐波和软x 射线激 光来说也是基础性的。 ( 4 ) 分子几何学准直产生的原因以及在分子不同的库仑爆炸通道下，激光参数和 分子参数对几何学准直的影响以及在某一激光强度下，不同的爆炸通道的角度分布 的差异。 第章分子准直和电离计算模型 第一章分子准直和电离计算模型 第一节引言 本章主要介绍分子准直和强场电离效应及其计算模型。当分子在强飞秒激光场 中，因为偶极矩的存在会受到一个转动力矩的作用而使分子轴转动到与激光偏振平 行的方向，即发生动力学准直。分子的动力学准直效果可以通过推导体系的拉格朗 日量计算得到。分子在强飞秒激光场中还会发生强场电离，通过实验结果和电离率 计算公式，拟合得到分子电离率的角度分布计算公式。 第二节分子动力学准直模型 当非共振强飞秒激光脉冲作用于分子时，由于分子固有偶极矩和激光诱导偶极 矩的存在，激光场会给分子施加一个转动力矩，使分子沿轴向发生偏转。分子与激 光场的相互作用势能可以表示为 y ：一z 面) ：毗即) c 。s ( 旷掣 口c o s 2 ( p ) + a 上s m z ( 绷 其中，e ( t ) 是激光场强度，风是分子固有偶极矩，目是分子轴与激光偏振方向的夹 角，和吼分别是平行和垂直极化率张量因子。体系拉格朗日量可以表示为： ：竽竽【刍2 “n 2 臼易2 】+ 风e o ( f ) c 。s ( c o t ) c o s ( o ) + 野掣婴丝 a c o s 2 ( 叭吼州i i 2 别 中一i i v ，1 - “i5 li v ，i 其中r ( t ) 是分子的核间距，在分子电离和解离过程中随时间发生演化，m 表示分子 的约化质量。 当激光场频率比分子转动频率大得多时，被认为处于高频非共振区。分子角度口 的动力学方程可以由拉格朗日量推导得【1 】： 福建师范大学理学硕士学位论文 否= 一_ a 霸, e 丽 e o ( t ) fs i n ( 2 口) 一旦竺晕毒帮 o - + 半一等一器1 2 8 m r ( t ) s i n ) 2 ，( r )2 ) 2 缈2 、 7 其中口舔= 口，- - a 上表示了分子线性极化率的各向异性。因为分子与激光相互作用与 方位角9 无关，所以计算中采用矽= 0 。因此，方程( 1 ) 可以简化为 各：一鲤s i n ( 2 0 ) 一 t o 2 e o ( t ) 1 2 ；s i ；n ( 2 ；0 ) 4 m ，( r ) 】2 4 m ，( f ) 2 ) 2 仍2 一百2 o r(t)一垛12 8 m r ( t ) s i n )，( f )2 ) 2 国2 、7 求解方程( 2 ) ，通过一系列的初始角度0 0 ，利用统计方法得到不同时刻分子的 角度分布。而角度分布的半值全宽可以用来衡量分子准直的程度，其值越小，即分 子角度分布越狭窄，准直的程度就越高。 第三节电离率角度分布 分子在激光场中发生强场电离，电离率的计算比原子在激光场中的电离率计算 要复杂得多，主要是因为分子有更多的自由度，而且对于原子，核外电子云是对称 性分布，而分子却是非对称性分布。理论计算上更多的是从薛定谔方程出发来推导 电离率的公式，但是实验上更多的是采用简单的理论模型来计算，并与实验结果相 比较。在强度为1 5x1 0 1 5 w c m 2 的激光场中，n 2 分子电离率随分子轴与激光偏振方 向的夹角0 的变化而变化【2 】，随着强度的变化，沿激光场偏振方向的电离率也会发生 变化p j ，具体分布如下图。 6 第章分子准直和电离计算模型 9 0 2 7 0 n ： n 2 分子电离率的角度分布呈明显的各向异性，而激光强度小于1 0 1 4 w c m 2 时，沿 激光场偏振方向的电离率随强度变化很小，当激光强度大于1 0 1 4 w c m 2 时，随强度变 化很大。结合上图与文章【2 】中关于隧穿电离率的公式，通过拟合可以得到当激光强 度从1 0 1 3 w c m 2 增加到1 0 1 5w c m 2 时，n2 分子与激光场偏振方向平行的电离率可以 表示为： 彩驴) = x + 0 3 x 0 一f ) 1 0 0 其中，k 为分子在外激光强度为1 0 1 3w c m 2 时分子与激光场偏振方向平行的电离率， 而为激光强度( 单位为1 0 1 3w c m 2 ) 。 第四节本章小结 本章主要介绍分子准直和强场电离效应及其计算模型。当分子在强飞秒激光场 中，分子会发生准直和电离。通过推导体系的体系拉格朗日量得到分子的动力学准 直效果计算公式，通过实验结果和电离率计算公式，拟合得到分子电离率的角度分 布公式。分子准直的效果和电离率的角度分布的计算是研究分子其它强场效应的基 础。 第二章c o 分子的动力学准直 第二章c o 分子的动力学准直 第一节引言 目前，关于分子在强激光场中发生准直效应的物理过程成为理论和试验研究的 热点。在准直机制方面，人们分别提出了动力学准直和几何学准直【l 2 】来解释分子爆 炸离子碎片分布的各向异性。本章主要讨论c o 分子在强飞秒激光场中的动力学准 直，即角度分布随时间的演化，通过四阶龙格库塔法计算了分子的角分布。因为c o 分子的两个原子具有不同的原子质量，所以它的准直情况与其它的同核双原子分子 情形不一样。在c o 分子的动力学准直过程中，仔细讨论了激光波长，强度和脉冲 宽度等参数对准直的影响。 第二节理论方法 当c o 分子处在非共振强乜秒激光脉冲中，由于分子固有偶极矩和激光诱导偶 极矩的存在，分子会发生角度偏转。分子与激光场的相互作用势能可以表示为 v = - 。u 面) ：啪即) c 。s ( 目) 一掣陋c o s 2 ( 0 ) + i 1 1 2 ( 目) 】 其中，e ( ，) 是激光场强度，是分子固有偶极矩，0 是分子轴与激光偏振方向的夹 角，和吼分别是平行和垂直极化率张量因子。计算中采用高斯脉冲光电场电场 强度 e 9 ) = ee x p ( - t 2 2 r 2 ) c o s ( c o t ) = e o ( t ) c o s ( c o t ) ， 体系拉格朗日量可以表示为： 三：丝唉盟矽o2 + s i n z 秒易2 】+ 硒磊( r ) c 。s ( 研) c 。s ( 秒) + 匦盟掣丝 a ue o s 2 ( o ) + 吼s i n ：( 绷 其中，( r ) 是分子的核间距，在分子电离和解离过程中随时间发生演化，m 表示c o 9 福建师范大学理学硕士学位论文 分子约化质量m ：一里。 m c + m o 当激光场频率比分子转动频率大得多时，被认为处于高频非共振区。分子角度p 的动力学方程可以由拉格朗日量推导得【3 】： 孑；一竺熙s i n ( 2 0 ) 一 a o1 2 e o ( t ) 2 ；s i ；n ( 2 ；o ) 4 m r ( r ) 2 4 m p ( ，) 】2 2 缈2 + 学一等一器1 2 8 m r ( t ) s i n ) ( 1 ) 2 ，( f )2 ，2 国2 、 一 其中口毋= 口，一吼表示了c o 分子线性极化率的各向异性。因为分子与激光相互作 用与方位角c , o 无关，所以计算中采用痧= 0 。因此，方程( 1 ) 可以简化为 占= 一嬲s 洫c 2 日，一量竺尝笔霈 一百2 b r ( t ) 一上1 2 8 m 黑 r ( t ) 骞s i n ) r ( f )2 2 缈2 、。 许多实验和理论计算已经证明分子的库仑爆炸发生在远大于分子的平衡核间距离 r 。的临界核间距离足处 4 - 6 】。c o 分子的多电子分离电离过程发生在超过一个光学 周期内必须考虑分子的动力学准直和取向。根据两步库仑爆炸模型，分子电离、解 离过程【7 】可分为两步，第一步：中性分子在光场作用下被电离；第二步：分子被电 离后，两个分子离子由于库仑力排斥力的作用向相反方向运动，当核间距达到临界 距离足= 4 0 7 1 。( 原子单位) 时，剩余电子将被迅速电离，这里的，。是分子电离 能。在计算中，当核间距达到临界距离，分子的动力学准直结束。假设一系列的初 始角度岛，根据四阶龙格库塔法求解方程( 2 ) ，利用统计方法得到不同时刻c o 分 子的角度分布。 第三节结果与讨论 一、激光波长( 或者激光频率) 的效果 在方程( 2 ) 中，右边第二和第四项分别为二阶场诱导偶极矩和高阶修正项，它 们都是频率的函数。而第一和第三项分别代表线极化率的作用项和因为分子在动力 1 0 第二章c o 分子的动力学准直 学准直过程中核间距离增加而产生的阻尼力的作用项，这两项与频率无关。当飞秒 激光的中心脉宽是8 0 0 r i m 时，第一项和第二项的比率为3 2 1 0 5 ，在强度为 1 0 1 5 w e r a 2 时第一项与第四项的比率为5 7 1 0 4 。这些计算结果说明在飞秒激光的中 心脉宽是8 0 0 n m ，强度为1 0 1 5 w c m 2 时二阶场诱导偶极矩和高阶修正项相对于线极 化率对分子转动加速度的贡献可以忽略不计。我们分别计算了在飞秒激光的中心脉 宽是1 0 0 f s ，强度为1 0 1 5 w c m 2 时线极化率和阻尼力对分子转动加速度的贡献。图1 为c o 分子考虑阻力与不考虑阻力时的角度分布( 激光强度为1 0 ”w c m 2 脉宽为 1 0 0 f s ) ，从图中可以明显看出阻尼力对于分子动力学准直的作用是不可忽略的。阻尼 力减小了分子准直的程度。进一步的计算表明当激光波长大概为4 5 3 a m 时第一和第 二项具有相同的数量级。当激光波长为1 9 1 a m 时需要考虑高阶修正项的作用。目前， 用于实验的超短激光脉冲的中心波长都是8 0 0 n m 8 s ，说明线极化率和阻尼力都对 c o 分子的角度转动有重要影响。 03 06 09 0 s p a t i a la n g l e ( d e g r e e ) 图lc o 分子考虑阻力与不考虑阻力时的角度分布 f i g 1 t h ea n g u l a rd i s t r i b u t i o n sf o rc om o l e c u l e sw i t hd a m p i n gf o r c ea n dw i t h o u t d a m p i n gf o r c e 二、分子动力学准直对激光强度的依赖 根据方程( 2 ) ，分子转动的角度加速度与激光场的强度的平方成线性比例的关 系。随着激光强度的增大，分子受到的转动力矩也变得更强，这导致分子的转动增 0 8 6 4 2 0 1 0 0 0 0 0 一m拦c=di俺一m墨c=oo 福建师范大学理学硕士学位论文 强。然而更高的激光强度下，分子在光学周期中会更快的分离。这导致分子在电离 和分离之前准直的时间变短。图2 为c o 分子在初角度6 0 。，激光脉冲1 0 0 f s 时分 子的角度演化。c o 分子在低强度的激光照射作用下经历更多的转动。其他初角度的 情况下具有类似的计算结果。 o 2 口 o 刁 。 口 c 02 04 06 08 01 0 01 2 01 4 01 6 0 t i m e ( f s ) 图2 初角度6 0 。，激光脉冲1 0 0 f s 时分子的角度随时间演化 f i n g 2 ，t h et i m ee v o l u t i o no f t _ h ea n g l ef o rd i f f e r e n tv a l u e so fl a s e ri n t e n s i t ya st h e i n i t i a la n g l ei s6 0 。a n dl a s e rp u l s ed u r a t i o ni s10 0f s 我们也计算了c o 分子的准直时间，在激光强度为1 0 1 5 w e r a 2 ，脉宽为1 0 0 f s 时， 分子开始发生分离之前的时间为6 3 3 f s ，而分离的过程为2 6 3 f s 。图3 显示了c o 分子在分子电离和分离完成时刻的角度分布。在激光强度增大时，在分子的准直过 程中，增加的转动力矩和减小的转动时间互相制约。图4 表示c o 分子在不同激光 强度下的角度分布。角度分布的半值全宽从激光强度为3 1 0 1 4 w c m 2 时的 5 4 5 。0 8 。变化到激光强度为5x1 0 1 5 w c m 2 时的8 8 3 。3 4 。 1 2 ：8 钇 鹌 “ 柏 第二章c o 分子的动力学准直 1 0 0 8 0 6 0 4 0 2 0 0 03 06 09 0 s p a t i a la n g l e ( d e g r e e ) 图3c o 分子在电离时刻和分离完成时刻的角度分布 f i n g 3 t h ea n g u l a rs i a t r i b u t i o n so fc o m o l e c u l e sa tt h ei n s t a n t st h a tt h em o l e c u l e i o n i z e da n dm o l e c u l a rd i s s o c i a t i o ni so v e r 1 0 0 8 0 6 0 4 0 2 - 9 06 0- 3 003 06 0 s p a t i a la n g l e ( d e g r e e ) 9 0 图4c o 分子在激光强度为3x1 0 1 4 w c m 2 变化到5 1 0 1 5 w e r a 2 时的角度分布 f i n g 4 t h ea n g u l a rd i s t r i b u t i o n so fc o m o l e c u l e sw h e nt h el a s e ri n t e n s i t yv a r i e d f r o m3 1 0 1 4 w c m 2t o5 1 0 ”w e r a 2a tt h ep u l s el e n g t ho f1 0 0f s 1 3 一墨c：qi再丑c=oo m是c：丑l再一錾c：ou 福建师范大学理学硕士学位论文 三、分子动力学准直对激光脉宽的依赖 图5 显示的是c o 分子在激光强度为3 1 0 1 4 w c m 2 脉宽从5 0 f s 变化到2 5 0 f s 时 角度分布的变化。可以看出c o 分子的角度分布的半值全宽随着激光脉宽的增大而 减小。 当分子准直发生在给定的激光强度下，增加的脉冲宽度达到最大值时，c o 分子 将有足够的时间沿着激光偏振的方向发生准直。更长的动力学准直的时间和更强的 准直转动力矩导致c o 分子的角度分布变窄。但是，当脉宽增大到2 2 0 r s 时，分子的 角度分布缓慢的拓宽。这是因为一小部分分子在长准直时间下越过了分子轴的方向， 在分子分离结束时刻不能回到分子轴的方向。当激光脉宽进一步增大到2 5 0 f s 时候， 非常多的分子将会发生上面的情况，越过分子轴的方向然后沿着该方向小幅的振动。 这个时候，很多的分子是偏离激光偏振方向的。可以预计在皮秒激光脉冲的作用下 分子的动力学准直将会在分子准直过程中占据主要地位。 - 9 06 0- 3 003 06 09 0 s p a t i a la n g l e ( d e g r e e ) 图5c o 分子的角度分布在激光脉宽从5 0f s 变化到2 5 0 f s f i n 5 t h ea n g u l a rd i s t r i b u t i o n so fc om o l e c u l e sa st h el a s e rp u l s el e n g t hv a r i e d f r o m5 0t o2 5 0f s 8 6 4 2 0 0 0 0 0 0 一丝量cij再一墨量ou 第二章c o 分子的动力学准直 第四节本章小结 在本章中，主要讨论了在c o 分子的动力学准直过程中，激光波长，强度和脉 冲宽度的作用。线极化率和阻尼力的作用对分子动力学准直的影响与激光的频率无 关，但是二阶场诱导偶极矩和高阶修正项对分子动力学准直的影响却是激光频率的 函数。当激光强度增大时，分子受到的力矩增大，而准直的时间却减少，这两个因 素互相制约。对于c o 分子，当激光强度增大时分子的角度分布会拓宽。更长的激 光脉宽导致更长的准直时间，分子将有足够的时间发生偏转而且越过分子轴的方向 而发生小幅振动。而在皮秒激光脉冲的作用下分子的动力学准直将会在分子准直过 程中占据主要地位。 第三章r 的变化引起极化率变化对分子准直的影响 第三章r 的变化引起极化率变化对分子准直的影响 第一节引言 激光场诱导分子产生的偶极化率是研究分子动力学准直的重要物理量，一般采用 量子化学方法计算得到。在以前的理论计算中，一般采用中性分子的基态极化率。 但是，分子核间距离变化，分子被激发和电离这些因素会使极化率发生变化，且变 化的极化率很难计算【l 川。在本章中，讨论了双原子分子在激光场中的极化率的各向 异性随着分子核间距离r 的变化而发生变化，进而影响了分子动力学准直过程的具 体情况。根据量子化学的计算方法，得到n 2 和b r 2 分子的极化率各向异性随着r 的 变化规律。分别计算了在分子动力学准直过程中，考虑与不考虑r 的变化时准直的 结果，发现其影响是不可忽略的，而且通过计算在平衡位置和临界距离时，在不同 激光强度和不同激光脉宽时准直的情况来说明r 的变化的影响显著。而且对于强度 较大，脉冲较短的激光作用下，因为电离之前的动力学准直的时间相对的减小，这 一因素的影响会被放大。 。 第二节理论方法 当双原子分子处在强飞秒激光场时，分子偶极矩可以表示为【8 】 五= 丘+ 圭口主+ 扣主+ 去，主赫一 ( 1 ) 其中死是固有偶极矩，口是线性极化率张量，和厂分别是一阶和二阶超极化率张 量。对于一个具有中心对称性结构的同核双原子分子，像n 2 和b r 2 ，p o 和都为零。 当激光强度高于5 1 0 5 c m 2 时，超极化率对分子转动的影响将与线极化率的影响 可以相比较，甚至还超过线极化率的影响【7 ，9 1 。在本章中我们只考虑激光强度小于5 x1 0 5 w c m 2 的情况。所以分子与激光场的相互作用可以简化为 y ：一五面) = 一掣c 。s ：( 矽) + 吼s i l l z ( p ) 】 ( 2 ) z 其中，和口。分别是平行和垂直极化率张量因子，口是分子轴与激光偏振方向的 夹角。为了使计算更接近实际情况，采用高斯型激光脉冲。 1 7 福建师范大学理学硕士学位论文 e ( f ) = ee x p ( - t 2 2 r 2 ) c o s ( c o t ) = e ( t ) e o s ( a , t ) ， 当激光频率远大于分子转动的频率时，既在高频非共振区间，体系的拉格朗日量可 以表示为 珏鬻s i n ( 2 0 ) 一等 ( 3 ) 4 m 【r ( f ) 】2尺( f ) 在计算中，忽略了高阶项极化率对分子转动加速度的影响，并且考虑对于双原子分 子在线偏振激光场中，空间初角度与空间方位角矽无关。 在强场作用过程中分子发生两步电离，在库仑力的作用下核间距增大，随着核 间距的增大，分子的极化率也随之变化，由此也影响到分子准直的效果。分子核间 距离可以表示为 睁器 其中q l ，q 2 是两个离子所带的电量，计算中采用q i = q 2 = i 。a o ( r ) = a ( 尺) - c a 上( r ) 表 示分子线性极化率各向异性随核间距离r 的变化，根据参考文献【1 0 】和【1 l 】的计算结 果，极化率随核间距离的变化情况的计算可以采用：对于n 2 分子，极化率的各向异 性随r 的变化在c c s d ( t ) 水平下可以表示为 a 够( r ) e 2 彳何1 = 4 6 0 3 2 + 7 0 3 0 1 ( r - r , ) a o + 1 9 3 4 0 ( r - r , ) a o 2 ( 5 ) 其中，l 沁为分子处于平衡位置的核间距离。对于b r 2 分子，极化率的各向异性随r 的变化在m p 2 水平下可以表示为 a c ，( r ) e 2 露簖1 = 2 5 3 0 + 1 4 。8 6 ( r - r , ) a o + 4 3 2 ( r - r e ) a o 2 ( 6 ) 图1 中的( a ) 和( b ) 分别描述了n 2 和b r 2 分子极化率的各向异性随r 的变化。 可以看出分子的极化率的各向异性随着距离r 的增大而增大。对于n 2 分子，极化率 的各向异性在平衡核间距离下为7 6 1 0 4 1 c 2 m 2 j ，而在临界距离处为1 4 6 1 1 0 4 1 c 2 m 2 j 。对于b r 2 分子，极化率的各向异性在平衡核间距离下为4 1 1 0 4 1 c 2 r n 2 j ， 而在临界距离处为4 7 1 1 0 4 1 c 2 m 2 j 。这些说明了极化率的各向异性随着核间距离 的增大非常快速的增大。 1 8 第三章r 的变化引起极化率变化对分子准直的影响 一 e 。6 乌 ：_ 器 。 喜 晨 薹 & 耋 要 a 暑 丝 i n t e r n u c l e a rd i s t a n c e ( 10 1 0 m ) 第三节结果与讨论 图2 为n 2 和b r 2 分子在l o o t s 脉宽，强度为5 1 0 1 4 w c m 2 激光作用下的空间角 度分布，其中黑色曲线代表不考虑随核间距变化的极化率的影响，红色曲线代表考 虑了这一因素的影响，可以看出，对于b r 2 分子随核间距变化的极化率的变化对准 直有显著的影响，而对于n 2 分子影响却很小。这主要是因为n 2 分子的约化质量较 小，所以会迅速的电离分离并且到达准直结束的状态，所以n 2 分子在分离过程中由 于r 的变化影响到准直的变化会很小。 1 9 兰d弼n一oci mc_|io、&vi芑一c 0 0 0 o 0 0 o弱；巧加佰们5 福建师范大学理学硕士学位论文 1 0 0 8 0 0 1 0 0 8 03 06 09 0 s p a t i a la n g l e ( d e g r e e ) 03 06 0 s p a t i a la n gl e ( d e gr e e ) 图2n 2 和b r 2 分子在临界距离处的空间角度分布 f i g 2 m o l e c u l a rs p a t i a ld i s t r i b u t i o no f n 2a n db r 2m o l e c u l e sa tt h ec r i t i c a l d i s t a n c e ，r e s p e c t i v e l y 分子准直过程可以分为两个阶段，一个是在分子电离之前发生的准直，一个是 分子电离之后分离过程发生的准直，直到分子核间距离达到临界距离时刻结束，因 此r 的影响只发生在后一个阶段。图3 为比较n 2 和b r 2 分子在两个过程中发生准直 的比例，其中黑色曲线代表临界距离时刻的准直，红色曲线代表平衡距离时刻的准 直，可以看出b r 2 分子在电离之后的准直比n 2 分子要强烈得多，这个主要是因为 2 0 旦一c3一芑300 一怠c3c|-jm_c300 第三章r 的变化引起极化率变化对分子准直的影响 n 2 分子有较高的电离势能，比较小的约化质量和在分子电离与分离之前分子的线极 化率相对转动的初动量比例较大。 1 0 0 8 1 0 0 8 0 3 0 6 0 s p a t i a la n g l e ( d e g r e e ) 一 、 一 ， 0 3 06 09 0 s p a t i a la n g l e ( d e g r e e ) 图3n 2 和b r 2 分子在平衡位置电离和在临界距离分离时的空间角度分布 f i g 3 s p a t i a ld i s t r i b u t i o no fn 2a n db r 2m o l e c u l e sa tt h ei n s t a n t st h a tm o l e c u l e sa r e i o n i z e da tt h ee q u i l i b r i u ms e p a r a t i o na n dm o l e c u l a rd i s s o c i a t i o ne n d sa tt h ec r i t i c a l d i s t a n c e ，r e s p e c t i v e l y 图4 为n 2 和b r 2 分子在l o o f s 脉宽，强度分别为5 1 0 1 4w c m 2 和5x1 0 1 5w c m 2 激光作用下的准直分布，其中黑色曲线代表在强度为5 x1 0 1 4w c m 2 时不考虑r 的 变化的影响，而红色曲线则代表了强度为5 1 0 1 4w c m 2 时考虑r 的变化的影响， 一丝cjclj叮一芒：oo 一芒c3clj叮一旦c300 福建师范大学理学硕士学位论文 蓝色曲线代表在强度为5 1 0 1 5w e m 2 时不考虑r 的变化的影响，而绿色曲线则代 表了强度为5 1 0 1 5w c m 2 时考虑r 的变化的影响。