第四纪沉积物的光测年等效剂量

第四纪沉积物的光测年等效剂量

0古剂量与热释光测年光解释光的年龄。hunterey等人首次提出了地质和考古勘探的新方法和新技术。它一出现就引起了广泛关注。1996年4月在澳大利亚召开的第八届国际释光和电子自旋共振测年(8thInternationalConferenceonLuminescenceandESRDating)会议上报告和展出的有关OSL的研究论文多达80余篇,占会议论文总数的65%。与会专家普遍认为,这一方法可广泛应用于近几百年至十几万年乃至几十万年来的各类沉积物年龄的测定,其测年结果可与14C测年相媲美。在沉积物释光测年中准确测定样品沉积后积累的释光强度的等效剂量(Deq)值,即古剂量值,是保证释光测年值准确、可靠的最重要的一环。自从Wintleetal.介绍了用热释光技术测定沉积物样品等效剂量的各种方法后,这些方法得到了迅速的发展和改进。目前,对于热释光(,简写为)测年,测量等效剂量的方法有种,即附加剂量法(additivedosemethod)、部分晒退法(partialbleachmethod)、残留释光法(total-bleachmethod)、再生释光法(regenerationmethod)和澳大利亚滑移法(Australianslidemethod)。然而,究竟何种方法最好,至今尚未取得一致意见。卢演俦等曾对第四纪沉积物热释光测年中的部分晒退法、残留释光法和再生释光法进行了对比研究。对于OSL测年,大多数实验室采用Huntleyetal.提出的附加剂量法来测定沉积物的等效剂量。Wintleetal.用附加剂量法和再生释光法对南非的几个崩积物样品进行了对比研究。我们选择了几个全新世坡积物、黄土和古土壤样品,用光释光测年技术对样品中石英、长石等碎屑矿物进行了测定等效剂量值的对比研究。另外,还用绿光释光和红外释光技术对同一样品(如样品97049和97050)的细颗粒组分进行了测试对比。1光释光测年的基本原理光释光测年原理类似于热释光测年。两者不同之处在于:TL是通过加热使晶体中储存的电离辐射能释放出来,而OSL是通过单色光束激发晶体中储存的电离辐射能,使其以光的形式释放出来。结晶矿物的释光信号强度与该矿物沉积后接受环境辐射所经历的时间密切相关。在一定条件下,矿物接受辐射的时间愈长,其释光信号就愈强。因此,可以通过测定石英、长石等矿物所吸收的电离辐射剂量,即等效剂量(Deq)和环境剂量率(D·)来确定其在曝光后被埋藏至今的年龄(t),可简单表示为:t=Deq/D·式中:Deq为等效剂量(单位为Gy),是被测样品产生天然积存OSL所吸收的辐射总剂量,可通过矿物释光强度及其对核辐射剂量响应程度的实验测量来确定;·D为剂量率(单位为mGy/a或Gy/ka),是被测矿物单位时间内吸收周围环境中238U、232Th及其衰变子体和40K产生的α、β和γ辐射剂量,以及宇宙射线提供的少量辐射剂量。用于光释光测年的矿物必须满足以下基本条件:(1)被测矿物在沉积埋藏时已曝光;(2)被测矿物的OSL信号具有很好的热稳定性,即在常温下不发生衰减;(3)被测矿物埋藏后处于恒定的环境辐射场中,其接受的环境剂量率为常数。与TL测年相比,OSL测年可以不考虑残留的OSL信号,而且测量具有简便、迅速且准确等优点。OSL信号还具有矿物分选性,当石英被红外线束照射时,几乎不产生OSL信号,而长石却对红外线束很敏感。据此,光释光测年技术可分为:(1)用绿光光束作为激发光源,被测矿物主要为石英,相应的测年技术称为绿光释光(greenlightstimulatedluminescence,缩写为GLSL)测年;(2)用红外线作为激发光源,被测矿物主要为钾长石,相应的测年技术称为红外释光(infraredstimulatedluminescence,缩写为IRSL)测年。2实验程序2.1土壤样品的测量坡积物样品(、)采于北京延庆县西养房古地震剖面。澳大利亚大学释光实验室曾用细颗粒多测样IRSL和GLSL测年技术在RisoTL-AD-10多样品TL/OSL自动测量系统上对这两个样品进行了测量,结果见表1。黄土样品(97047)和古土壤样品(97048、97049、97050)采于黄土高原西南缘甘肃省东乡县巴谢河二级阶地上的巴谢黄土-古土壤剖面(图1)。周卫健等曾对该剖面的古土壤做过较详细的14C测年(表1),获得了较为可信的结果(图1)。样品都避光取自距暴露面30～40cm深处。样品尽量保持块状,取出后立即装入不透光的金属盒中,密封包装。2.2测量样品的分离和测定本批样品粒径均小于90μm,因此,我们采用了类似于TL测年的细颗粒(4～11μm)多测样光释光测年技术。样品的处理、制备及测量都在实验室红光(λ>600nm)下进行。将样品削去2mm厚的表层后,按分离细颗粒测样的流程分离出4～11μm的粒组。将分离出的粒组用氟硅酸(H2SiF6)处理24h后,用蒸馏水反复冲洗至中性,制成测样。用红外线束检查测样,发现样品97047和97048为较纯的石英,已不含长石。其余样品则是石英和长石的混合物。样品的释光年龄是通过对46～60个测样的测量获得的。为了保证同一样品测样制备的均匀一致性,在测量前,对所有测样用红外线或绿光进行短时激发(),并记录其结果,短时激发时间为0.5s。根据记录挑选出均匀性一致的测样。2.3glrs和irs-ms测量所有测样都是在Daybreak1100型TL/OSL测量仪中进行的。测量温度保持在30℃,测量时间为100s。测样的释光信号用9635QA型EMI光电倍增管来检测。在光电倍增管与测样间安装了一组滤光片,其目的是为了选择所需接收释光信号的波段和阻隔不随时间变化的背景辐射信号,使得背景信号计数小于100光子数/s。在GLSL测量中,选择了两块U-340滤光片。所接收的GLSL信号波段为315～365nm。我们采用了自行研制的高强度卤素灯绿光装置作为激发光源,可产生波峰为514nm,波宽为14nm的单色绿光,辐照到测样上的绿光束功率约为15～16.5mW。在IRSL测量中,选择一块Corning7-59、一块Si-Be和两块SchottBG-39滤光片。所接收的IRSL信号波段为330～480nm。采用Daybreak公司IR-OSL适配器[由TEMT-484型红外发光二级管(40mA)组成]作为激发光源,可以产生(880±80)nm波长的红外线束。测样的人工辐照是在Daybreak801型多样品自动照射仪(其90Srβ放射源的照射剂量率约为4626mGy/min,244Cmα放射源的照射剂量率为1.348μm-2/min)进行的。2.4石英颗粒信号强度在晴天阳光和黄色滤光片(波长大于510nm)下对这些样品进行了光晒退实验。结果表明,在黄光(相当于水体中)下晒退60～180min之后,4～11μm的石英或长石颗粒原来积累的GLSL或IRSL信号强度接近于零。因而,用残留释光法、再生释光法测定样品的等效剂量时,可在黄光下晒退60～180min来获得该样品的残留释光值。2.5残留释光法deq和其他方法的应用无论采用细颗粒技术还是粗颗粒技术,测量等效剂量的方法大致可归纳为5种,即附加剂量法、部分晒退法、残留释光法、再生释光法和澳大利亚滑移法。附加剂量法是通过建立释光生长曲线,即N+β释光增长曲线,利用其外延部分确定Deq值(图2a)。Fleming于1979年首次将此方法用于陶片的热释光测年。Huntleyetal.于1985年首次将此方法用于沉积物的光释光测年。用此方法测定等效剂量的前提是沉积物样品的释光计时器在沉积埋藏时已被拨回到计时起点(即释光信号为零)。该方法具有简单、不受感量变化困扰等优点。部分晒退法是由N+β释光增长曲线与经过部分光晒退后的N+β+SL(sunlight)释光增长曲线外延部分的交点来求Deq值的(图2b)。该方法适用于在沉积埋藏前未被“彻底”晒退的样品。残留释光法,又称全晒退法,由Singhvietal.于1982年首次用于热释光测年。如图2c所示,R值为沉积样品在埋藏时残留的释光量。为了消除再充填光(recuperationluminescence)作用的影响,Ollerheadetal.于1994年在光释光测年中采用了残留释光法。这一方法既可消除再充填光的影响,也可排除由于预热处理(preheating)陷获电子从非光敏陷井充填到光敏陷井而引起的信号。但对于释光呈非线性增长的较老样品,该法测定的等效剂量值具有较大的不确定性。再生释光法是用实验室资料重建矿物在沉积埋藏期释光量的增长过程,即再建释光增长曲线(N+SL+β),然后在这曲线上找出相应于样品天然释光和残留释光测定值的点,这两点的剂量坐标值之差就是所求的Deq值(图2d)。澳大利亚滑移法,是用N+SL+β曲线来弥补N+β曲线的缺失部分,这代表了样品释光强度自沉积埋藏时的残留释光水平随辐射剂量增长的过程。如果样品释光感量在实验室光晒退中未发生变化,并且样品在实验室光晒退后测得的释光强度与样品沉积埋藏后的释光强度相同,那么,沿剂量轴将N+β数据点向N+SL+β数据点滑移直至两组数据点重叠成一条曲线,这时N+β曲线被滑移的距离即为Deq值(图3)。我们采用上述5种方法对所有样品分别进行了等效剂量测量,以对比各种方法的优劣。每个样品制备46～60个测样。对于附加剂量法,需用6个测样做天然释光测量(N),8～10个做天然的、加β剂量诱发的释光测量(N+β),6～8个做天然的、加α剂量诱发的释光测量(N+α)。对于残留释光法,还需2～4个做天然的、在黄色滤光片(YL,波长大于510nm)下经太阳光彻底晒退60～180min后的释光测量(N+YL)。对于再生释光法,还需14～18个做天然的、在黄色滤光片下经太阳光彻底晒退60～180min后的加β剂量诱发的释光测量(N+YL+β)。对于部分晒退法,则需8～10个做天然的、加β剂量诱发后在黄色滤光片下经太阳光部分晒退2～10min的释光测量(N+β+YL),2～4个做天然的、在黄色滤光片下经太阳光部分晒退2～10min后的释光测量(N+YL)。所有测样测量前在220℃下进行了5min的预热处理。2.6引发剂量率差异的测定各个样品所接收的环境辐射剂量率是通过对样品U、Th(用中子活化法)、K(用火焰光度计法)含量的测定,按Aitken给出的转换关系计算得出的(表2),并根据样品埋藏层的含水量,对剂量率作了修正。宇宙射线对剂量率的贡献是按Prescottetal.提出的方法估计的。3再生释光法克服了附加剂量法的不确定性产生了对于所有样品,在红外光或绿光照射持续时间内分段用最小二乘法拟合来获得样品的等效剂量。用等效剂量除以剂量率就得出OSL年龄(表2)。所有样品都有较好的OSL衰减曲线、生长曲线和等效剂量“坪”曲线。图4是样品97042的绿光释光(GLSL)衰减曲线、增长曲线、等效剂量坪曲线和α有效系数坪曲线。实验室光晒退、源照射及预热过程未引起该样品释光感量发生变化。从表2可以看出,对于所有样品,与14C测年结果或Adelaide大学释光实验室测年结果相比,用附加剂量法和残留释光法求得的Deq值和OSL表观年龄均偏大。这可能是由于激发光源功率较低,激发时间(100s)较短,未能使被测矿物陷获电子全部腾空。另外,由于释光增长曲线是采用线性法或饱和指数法拟合,其外延部分难免有某种不确定性,对于释光增长呈非线性的较老样品(如97049和97050),尤其在剂量曲线接近饱和时,这一问题更为突出。对于部分晒退法,只有在光晒退时间适度,且释光强度与剂量呈线性响应时才可获得可靠结果,但误差较大(如样品97041和97042);当释光强度与剂量呈指数响应时,若样品较年轻(即释光强度随剂量增长较快),尚可获得较可靠结果,但误差很大(如样品97047和97048);若样品较老(即释光信号随剂量增长较慢,趋于饱和),N+β和N+β+SL两条释光增长曲线外延部分比实测部分更长时,它们的交点就具有更大的不确定性,因此,则很难获得可靠的结果(如样品97049和97050)。以上3种方法中等效剂量都是在N+β增长曲线的外延部分上测定的,难免带有某种程度的不确定性。再生释光法克服了这一不确定性。当测样被充分光晒退并被附加剂量后,其释光灵敏度不发生变化时,再建的N+SL+β增长曲线就反映了被测碎屑矿物在最后一次埋藏期间释光积累的实际过程。这时,只要能准确测定样品的天然释光和残留释光,等效积累值就可能可靠地测定,这是再生释光法的最大优点。对于释光对剂量呈非线性响应的样品(如样品97047、97048、97049和97050),这一优点更为突出,并且是前几种方法无法替代的。但由于在实验室光晒退和源照射及预热过程中可能会引起样品释光感量发生变化,因此必须对测样的释光灵敏度是否发生变化作出验证。如测样的释光灵敏度已发生明显变化,那么这个样品就不宜用再生释光法来测定等效剂量。对比每一样品的附加剂量增长曲线和再生增长曲线(图4b),可看出实验室光晒退、源照射及预热过程均未引起样品释光感量发生变化,所有样品用再